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Dokumentenidentifikation DE69307631T2 14.08.1997
EP-Veröffentlichungsnummer 0585056
Titel Harzzusammensetzung auf der Basis von MX-Nylon und modifiziertem Polyphenylenether, daraus hergestellte Formkörper und Lampenreflektoren
Anmelder Mitsubishi Gas Chemical Co., Inc., Tokio/Tokyo, JP
Erfinder Watanabe, Noriyoshi, c/o Plastic Ctr of Mitsubishi, Hiratsuka-shi, Kanagawa-ken, JP;
Yamamiya, Kazuo, c/o Plastic Ctr of Mitsubish, Hiratsuka-shi, Kanagawa-ken, JP
Vertreter Müller-Boré & Partner, 81671 München
DE-Aktenzeichen 69307631
Vertragsstaaten DE, FR, GB
Sprache des Dokument En
EP-Anmeldetag 19.08.1993
EP-Aktenzeichen 933065674
EP-Offenlegungsdatum 02.03.1994
EP date of grant 22.01.1997
Veröffentlichungstag im Patentblatt 14.08.1997
IPC-Hauptklasse C08L 77/00
IPC-Nebenklasse C08L 71/12   C08K 7/04   C08K 13/04   

Beschreibung[de]
Gebiet der Erfindung

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Harzzusammensetzung und einen daraus gebildeten Formkörper. Insbesondere betrifft sie eine Harzzusammensetzung, die einen Formkörper ergibt, der hervorragend ist bezüglich der Wärmebeständigkeit, Steifheit, Oberflächenglattheit und Haften auf einer Beschichtungszusammensetzung, und einen daraus gebildeten Formkörper, insbesondere einen Lampenreflektor.

Stand der Technik

Wärmehärtende Harze haben Metalle ersetzt und werden weitverbreitet als Materialien für einen Kraftfahrzeug-Scheinwerferreflektor verwendet, da diese Harze dazu dienen, das Gewicht zu verringern, und es erlauben, Konstruktionen mit größerem Freiheitsgrad auszuführen. Wärmehärtende Harze sind jedoch insofern nachteilig, als beim Formen gebildete Angußkanäle und Eingußkanäle nicht problemlos recycelt werden können, daß geformte Artikel einen Endgratungsschritt erfordern, und daß die Arbeitsumgebung durch Gerüche beeinträchtigt wird, die während dem Aushärten erzeugt werden. Es ist deshalb wünschenswert, ein Thermokunststoffharz zu entwickeln, das die wärmehärtenden Harze ersetzen kann.

Es sind Lampenreflektoren vorgeschlagen worden, die aus den folgenden Thermokunststoffharzzusammensetzungen gebildet sind. Die japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 192 918/1990 offenbart einen Lampenreflektor, der durch Formen einer Harzzusammensetzung erhalten wird, die 10 bis 40 Gew.-% eines Polyamidharzes enthält, wie beispielsweise Nylon-6, Nylon-6 6 oder Nylon-6 10, und 90 bis 60 Gew.-% eines Magnesiumoxidpulvers. Die vorstehend genannte Veröffentlichung beschreibt, daß eine Harzzusammensetzung, die durch Einbauen einer großen Menge von Magnesiumoxidpulver in das vorstehend genannte Nylon erhalten wird, eine hervorragende Formbarkeit aufweist und einen Lampenreflektor ergibt, der sich durch sein Wärmeabstrahlvermögen und seine elektrische Isolierung auszeichnet. Der aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung gebildete Formkörper besitzt jedoch eine unzulängliche mechanische Festigkeit und Steifheit und ist bezüglich dieser Eigenschaften bei Wärmeabstrahlung, wenn die Lampe eingeschaltet ist, unzureichend.

Die japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 33 480/1992 offenbart einen Lampenreflektor, der durch Formen einer Harzzusammensetzung erhalten wird, die ein Polyphenylensulfidharz als Matrixharz und eine Kombination aus einem faserförmigen anorganischen Füllstoff, einem nicht-faserförmigen anorganischen Füllstoff und einem hohlen anorganischen Füllstoff in speziellen Mengen enthält. Der vorstehend genannte Lampenreflektor zeichnet sich durch eine relativ hervorragende Wärmebeständigkeit, Leichtgewichtigkeit und Oberflächenglattheit aus. Aufgrund des Polyphenylensulfidharzes korrodiert die vorstehend genannte Harzzusammensetzung jedoch die Schnecke und die Form einer Formgebungsmaschine und der Lampenreflektor ist bezüglich der Stoßfestigkeit unzureichend.

Die japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 272 662/1989 offenbart eine Harzzusammensetzung, die ein Polyamid enthält, das aus xylylendiamin als Diaminkomponente erhalten wird, Polyamid 66, ein pulverförmiges wärmehärtendes Harz und Glasfaser. Diese Harzzusammensetzung ist als Formmaterial für Formkörper geeignet, die unter Wärme Festigkeit sowie unter Wärme Alterungsbeständigkeit aufweisen müssen, wie beispielsweise eine Kraftfahrzeugmotorhaube, ein Schalldämpfer und ein Verbinder. Ein aus dieser Harzzusammensetzung gebildeter Lampenreflektor ist jedoch unter Wärme bezüglich seiner Festigkeit, seinem Elastizitätsmodul und seinem Klarreflexionsvermögen unzureichend.

Das US-Patent 4 877 847 offenbart eine Harzzusammensetzung, die ein Polyamidharz aus Xylylendiamin und ein Polyphenylenetherharz enthält, das mit einem 1,2-substituierten Olefin, wie beispielsweise Maleinanhydrid, modifiziert ist. In diesem US-Patent ist erläutert, daß die vorstehend genannte Harzzusammensetzung ein hervorragendes hygroskopisches Verhalten, eine hervorragende Formbarkeit, hervorragende mechanische Eigenschaften und eine hervorragende Stoßfestigkeit aufweist. Ein daraus gebildeter Lampenreflektor ist jedoch bezüglich seiner Oberflächenglattheit und seiner Haftung auf einer Beschichtungszusammensetzung unzureichend.

Die für ein Rohmaterial für einen Lampenreflektor erforderlichen Eigenschaften umfassen die Beständigkeit gegenüber Wärme, die erzeugt wird, wenn eine Lampe eingeschaltet ist, die Steifheit bei hohen Temperaturen, das Klarreflexionsvermogen auf einer Formkörperoberfläche, die Zugänglichkeit für eine Aluminiumdampfbeschichtung und die Haftung auf einer Grundierungsbeschichtungszusammensetzung.

Andererseits verleiht ein Formmaterial, das als Hauptkomponente ein Polyamidharz enthält, das aus einem m-Xylylendiamin als Diaminkomponente erhalten wird, einem Formkörper eine hervorragende mechanische Festigkeit, Steifheit und eine hervorragende Oberflächenerscheinung. Es ist jedoch zur Herstellung eines Lampenreflektors mit Steifheit bei hohen Temperaturen, Wärmebeständigkeit und Klarreflexionsvermögen noch nicht ausreichend und es ergibt keinen praktisch zufriedenstellenden Lampenreflektor.

Eine erste Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, eine Harzzusammensetzung zur Herstellung eines Formkörpers bereitzustellen, der eine hervorragende Wärmebeständigkeit, Steifheit bei hoher Temperatur, ein hervorragendes Klarreflexionsvermögen auf einer Formkörperoberfläche, Haftung auf einem Metallfilm und Haftung auf einer Grundierungsbeschichtungszusammensetzung aufweist, und der bezüglich dieser Eigenschaften gut ausgewogen ist.

Eine zweite Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, einen Lampenreflektor zu schaffen, der hervorragende physikalische Eigenschaften gegenüber Wärme beibehalten kann, die erzeugt wird, wenn eine Lampe eingeschaltet ist, und der ein Klarreflexionsvermögen aufweist, und einen Formkörper dafür.

Eine dritte Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, einen Lampenreflektor für einen Kraftfahrzeugscheinwerfer zu schaffen, der hervorragende physikalische Eigenschaften gegenüber Wärme beibehalten kann, die erzeugt wird, wenn eine Lampe eingeschaltet ist, der ein Klarreflexionsvermögen und eine praktische Einsetzbarkeit und Dauerhaftigkeit aufweist.

Weitere Aufgaben und Vorteile der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung.

Die vorliegenden Erfinder haben sorgfältige Studien durchgeführt, um die vorstehend angeführten Aufgaben zu lösen und das folgende ermittelt. Ein aus einer Harzzusammensetzung erhaltener Formkörper, die spezielle Mengen eines Polyamidharzes aus einem Xylylendiamin als Diaminkomponente aufweist, ein modifiziertes Polyphenylenetherharz, das durch Reagierenlassen einer ungesättigten aliphatischen Carbonsäure oder eines Säureanhydrids davon zubereitet ist, einen faserförmigen anorganischen Füllstoff mit einem speziellen mittleren Faserdurchmesser, einen pulverförmigen anorganischen Füllstoff mit einem speziellen Partikeldurchmesser, ein Epoxyharz und eine Kupferverbindung und/oder ein pulverförmiges Phenolharz, hervorragende Eigenschaften aufweist, wie beispielsweise Wärmebeständigkeit, Steifheit bei hohen Temperaturen, Klarreflexionsvermögen, Haftung auf einem Metallfilm und Haftung auf einer Grundierungsbeschichtungszusammensetzung, wobei der vorstehend genannte Formkörper als Formkörper für einen Kraftfahrzeugscheinwerfer äußerst geeignet ist.

Gemäß der vorliegenden Erfindung werden demnach die vorstehend genannten Aufgaben und Vorteile der vorliegenden Erfindung als erstes erzielt durch eine

Harzzusammensetzung mit:

(1) einem MX-Nylon, der aus Xylylendiamin und einer α,ω-linearen aliphatischen dibasischen Säure mit 6 bis 12 Kohlenstoffatomen gebildet ist und ein zahlendurchschnittliches Molekulargewicht von 14.000 bis 25.000 aufweist (Komponente A-1),

(2) einem modifizierten Polyphenylenetherharz (Komponente B),

(3) einem faserstoffartigen anorganischen Füllstoff mit einem durchschnittlichen Faserdurchmesser von 10 µm oder weniger (Komponente C),

(4) einem pulverförmigen anorganischen Füllstoff mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 10 µm oder weniger (Komponente D),

(5) einem Epoxyharz (Komponente E), und

(6) als Mittel zur Verbesserung der Wärmebeständigkeit eine Kupferverbindung (Komponente F-1) und/oder ein pulverförmiges Phenolharz (Komponente (F-2),

(i) wobei die Harzzusammensetzung 50 bis 95 Gew.-% des MX- Nylons (Komponente A-1) und 50 bis 5 Gew.-% des Polyphenylenetherharzes (Komponente B), und

(ii) wobei die Harzzusammensetzung pro 100 Gew.-Teilen der Gesamtmenge des MX-Nylons (Komponente A-1) und des Polyphenylentherharzes (Komponente B) 5 bis 60 Gew.- Teile des faserförmigen anorganischen Füllstoffs (Komponente C), 20 bis 180 Gew.-Teile pulverförmigen anorganischen Füllstoffs (Komponente D), 0,5 bis 6 Gew.-Teile des Epoxyharzes (Komponente E) und 0,1 bis 6 Gew.-Teile der Kupferverbindung (Komponente F-1) und/oder 0,5 bis 20 Gew.-Teile des pulverförmigen Phenolharzes (Komponente F-2) enthält.

Die vorstehend genannten Aufgaben und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden ferner durch einen Lampenreflektor erzielt, der durch Formen der vorstehend genannten Harzzusammensetzung erhalten und mit einem Metall beschichtet ist.

Die Harzzusammensetzung, der Formkörper und der Lampenreflektor gemäß der vorliegenden Erfindung werden nachfolgend näher erläutert.

Bei der Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung handelt es sich bei dem MX-Nylon als Komponente A-1 um ein Polyamid, das aus Xylylendiamin und einer α,ω-linearen aliphatischen dibasischen Säure mit 6 bis 12 Kohlenstoffatomen gebildet ist und ein zahlendurchschnittliches Molekulargewicht von ungefähr 14.000 bis 25.000 aufweist. Das MX-Nylon wird durch die Polykondensation von entweder m-Xylylendiamin alleine oder einer Mischung von wenigstens 60% m-Xylylendiamin mit 40% oder weniger p-Xylylendiamin (die Gesamtmenge der Mischung beträgt 100%) und der α,ω-linearen aliphatischen dibasischen Säure mit 6 bis 12 Kohlenstoffatomen, wie beispielsweise einer Adipinsäure, einer Sebacinsäure, einer Suberinsäure, einer Undecansäure oder einer Dodecansäure synthetisiert. Angesichts der Ausgewogenheit der Eigenschaften eines Formkörpers ist es besonders bevorzugt, Adipinsäure oder Sebacinsäure zu verwenden.

Das zahlendurchschnittliche Molekulargewicht (Mn) des MX-Nylons beträgt ungefähr 14.000 bis 25.000, bevorzugt ungefähr 15.000 bis 24.000.

Bei der vorliegenden Erfindung kann ein Polyamid 66 (Komponente A-2) als Polyamidkomponente in Kombination mit dem MX-Nylon (Komponente A-1) verwendet werden. Das Polyamid 66 bewirkt die Verbesserung der Formbarkeit, d.h., es verringert den Formgebungszyklus. Wenn das Polyamid 66 verwendet wird, beträgt das Gewichtsverhältnis von MX-Nylon (Komponente A-1) zu Polyamid 66 (Komponente A-2) bevorzugt 60-99%/40-1%.

Die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung weist ein modifiziertes Polyphenylenetherharz als Komponente B auf. Das Polyphenylenetherharz vor der Modifikation ist ein Harz, dessen Hauptkette periodische Einheiten der Formel (I) aufweist

wobei R&sub1; die Niederalkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen ist, und wobei sowohl R&sub2; wie R&sub3; unabhängig bzw. ein unabhängiges Wasserstoffatom oder eine Niederalkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen ist.

Das vorstehend genannte Polyphenylenetherharz kann entweder ein Homopolymer, ein Copolymer oder ein Pfropfpolymer sein.

Spezielle Beispiele des Polyphenylenetherharzes weisen Poly(2,6- dimethyl-1,4-phenylen)ether, Poly(2,6-diethyl-1,4- phenylen)ether, Poly(2,6-dipropyl-1,4-phenylen) ether, Poly(2- methyl-6-ethyl-1,4-phenylen)ether und Poly(2-methyl-6-propyl-1,4-phenylen)ether auf. Besonders bevorzugt sind Poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylen)ether, ein 2,6-Dimethylphenol/2,3,6-Trimethylphenol-Copolymer und Pfropf-Copolymere, die durch Pfropf- Polymerisationen von Styrol mit diesen zubereitet werden.

Das vorstehend genannte Polyphenylenetherharz kann als die Komponente B verwendet werden, indem es mit einem Modifizierungsmittel modifiziert wird. Bei der vorliegenden Erfindung ist das folgende Modifizierungsmittel bevorzugt, das aus den folgenden Mitteln (a) bis (f) ausgewählt ist.

(a) Eine ungesättigte aliphatische Carbonsäure oder Säureanhydrid von dieser.

(b) Ein Phenol oder ein Phenolderivat, eine Carbonsäure, ein Alkohol, ein Amin oder ein aromatisches Kohlenwasserstoff- Formaldehydharz, das mit einem aromatischen Kohlenwasserstoff modifiziert ist.

(c) Eine flüssige Dienverbindung.

(d) Eine Epoxyverbindung.

(e) Eine Verbindung, deren Molekül (i) eine ethylenisch ungesättigte Doppelbindung oder eine Dreifachbindung und (ii) eine Carboxyl-, eine Säureanhydrid-, eine Säureamid-, eine Imid-, eine Carbonsäureester-, eine Amino- oder Hydroxylgruppe aufweist.

(f) eine Oxypolycarbonsäure.

Die Modifikation des Polyphenylenetherharzes mit dem vorstehend genannten Modifizierungsmittel und das Modifizierungsverfahren sind bekannt und in den folgenden Patenten beschrieben.

Beispielsweise offenbart das US-Patent 4 877 847 die vorstehend genannten Modifizierungsmittel (a), das US-Patent 4 153 644 offenbart die vorstehend genannten Modifizierungsmittel (b), das US-Patent 4 315 086 offenbart die vorstehend genannten Modifizierungsinittel (c), (d) und (e), und das US-Patent 4 873 286 offenbart das vorstehend genannte Modifizierungsmittel (f).

Wenn ein ungesättigtes aliphatisches Carbonsäureanhydrid als Modifizierungsmittel verwendet wird, werden dieses Anhydrid und das Polyphenylenetherharz in einem geschmolzenen Mischungszustand reagieren gelassen, wodurch ein modifiziertes Polyphenylenetherharz erhalten werden kann.

Zum Schmelzen und Mischen des vorstehend genannten Säureanhydrids und des Polyphenylenetherharzes können ein Kneter bzw. Innenmischer, ein Banbury-Mischer oder eine Strangpresse verwendet werden.

Das ungesttigte aliphatische Carbonsäureanhydrid wird aus Maleinanhydrid, Itaconanhydrid und Citraconanhydrid ausgewählt. Von diesen ist das Maleinanhydrid besonders bevorzugt.

Die Menge der vorstehend genannten Carbonsäure oder ihres Anhydrids pro 100 Gew.-Teile des Polyphenylenetherharzes beträgt 0,01 bis 10 Gew.-Teile, bevorzugt 0,1 bis 3 Gew.-Teile, besonders bevorzugt 0,1 bis 1 Gew.-Teil.

Wenn die Menge der Carbonsäure oder ihres Säureanhydrids pro 100 Gew.-Teile des Polyphenylenetherharzes weniger als 0,01 Gew.- Teile beträgt, besteht eine geringfügige Auswirkung auf die Verbesserung der Kompatabilität zwischen dem Polyphenylenetherharz und dem Polyamidharz, und es ist schwierig, einen Formkörper mit Zähigkeit bzw. Festigkeit zu erhalten. Wenn die vorstehend genannte Menge 10 Gew.-Teile übersteigt, zersetzt sich ein Überschuß des Modifizierungsmittels unvorteilhafterweise thermisch und es bestehen bei der praktischen Verwendung Nachteile, wie beispielsweise eine Abnahme der Wärmebeständigkeit und eine fehlerhaftes Aussehen.

Wenn andererseits die ungesättigte aliphatische Carbonsäure für die Modifikation des Polyphenylenetherharzes verwendet wird, kann gegebenenfalls ein Radikal-erzeugendes Mittel verwendet werden. Das Radikal-erzeugende Mittel weist Benzoylperoxid, Dicumylperoxid und Cumenhydroperoxid auf.

Das als Komponente B bei der vorliegenden Erfindung verwendete modifizierte Polyphenylenetherharz weist außerdem ein Produkt bzw. Erzeugnis auf, das durch Reagierenlassen einer Zusammensetzung zubereitet wird, die das Polyphenylenetherharz und ein Elastomer mit einer ungesättigten aliphatischen Carbonsäure oder ihr Säureanhydrid aufweist. Dieses Elastomer ist ein hydriertes Blockcopolymer mit einer A-B-A-Struktur, bei welcher die As und das B ein Polymerblock sind. Der zentrale Block B ist ein Polymer, das aus einer konjugierten Dienkohlenstoffverbindung, üblicherweise Butadien, gebildet ist, und Doppelbindungen des Polybutadiens werden durch Hydrierung in einen ungesättigten Kohlenwasserstoff gewandelt. Jeder der Endblöcke A ist ein aromatischer Vinylkohlenwasserstoffblock, der bevorzugt aus Polystyrol gebildet ist. Das Molekulargewicht von jedem Endblock A beträgt 4.000 bis 115.000, bevorzugt 5.000 bis 80.000, und das Molekulargewicht des zentralen Blocks B beträgt 20.000 bis 450.000, bevorzugt 25.000 bis 100.000. Das modifizierte Polyphenylenetherharz kann bei Co-Präsenz des vorstehend genannten Elastomers hergestellt werden, und ferner wird die Polyamidharzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung bezüglich der Stoßfestigkeit verbessert, wenn die Harzzusammensetzung das vorstehend genannte Elastomer aufweist.

Bei der Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung bilden entweder das MX-Nylon (Komponente A-1) oder eine Polyamidmischung, die das MX-Nylon (Komponente A-1), und das Polyamid 66 (Komponente A-2) enthält, und das modifizierte Polyphenylenetherharz (Komponente B) bilden eine Matrixkomponente. Sowohl das MX-Nylon (Komponente A-1) als auch die Polyamidmischung, die das MX-Nylon (Komponente A-1) und das Polyamid 66 (Komponente A-2) enthält, werden üblicherweise als "Polyamidharzkomponente" bezeichnet.

Der Anteil des modifizierten Polyphenylenetherharzes zu der Polyamidharzkomponente kann in einem weiten Bereich eingestellt werden. Wenn die Menge des Polyamidharzes 50 bis 95 Gew.-% beträgt, beträgt die Menge des modifizierten Polyphenylenetherharzes bevorzugt 50 bis 5 Gew.-%. Insbesondere wenn die Menge des Polyamidharzes 60 bis 90 Gew. -% beträgt, beträgt die Menge des modifizierten Polyphenylenetherharzes 40 bis 10 Gew.-%. Wenn die Menge des modifizierten Polyphenylenetherharzes kleiner ist als die vorstehend genannte untere Grenze, besteht keine Auswirkung auf die Verbesserung der Wärmebeständigkeit und des hygroskopischen Verhaltens. Wenn die Menge des modifizierten Polyphenylenetherharzes größer als die vorstehend genannte obere Grenze ist, nimmt die Fließfähigkeit eines geschmolzenen Harzes beim Formen unerwünschterweise ab.

Der faserförmige anorganische Füllstoff, der bei der vorliegenden Erfindung als Komponente C verwendet wird, hat einen mittleren Faserdurchmesser von 10 µm oder weniger, und Beispiele dafür umfassen bevorzugt eine Glasfaser, Kaliumtitanat-Whisker, Aluminiumborat-Whisker und Titanoxid-Whisker.

Wenn der mittlere Faserdurchmesser des faserförmigen anorganischen Füllstoffs 10 µm übersteigt, nimmt das Klarreflexionsvermögen eines Formkörpers unerwünschterweise ab. Die Menge des faserförmigen anorganischen Füllstoffs (Komponente C) pro 100 Gew.-Teilen der Gesamtmenge des MX-Nylons und des modifizierten Polyphenylenetherharzes beträgt 5 bis 60 Gew.-Teile, bevorzugt 10 bis 50 Gew.-Teile.

Wenn die vorstehend genannte Menge geringer als 5 Gew.-Teile ist, sind die mechanische Festigkeit und die Steifheit eines Formkörpers unzureichend. Wenn sie 60 Gew.-Teile übersteigt, nimmt das Klarreflexionsvermögen eines Formkörpers unerwünschterweise ab.

Die vorstehend erläuterten Beispiele des faserförmigen anorganischen Füllstoffs werden nachfolgend im einzelnen erläutert.

Die Glasfaser kann aus geschnittenen Strängen ausgewählt sein, die eine mittlere Faserlänge von etwa 1 bis 10 mm aufweisen und mit einem Bindemittel gebündelt sind, das üblicherweise zur Kunststoffverstärkung verwendet wird, und zerkleinerten Glasfasern mit einer mittleren Faserlänge von ungefähr 0,01 bis 1,5 mm und ein kleines Längenverhältnis aufweisen und nicht gebündelt sind. Der mittlere Faserdurchmesser der Glasfaser beträgt 10 µm oder weniger, bevorzugt 7 µm oder weniger, bevorzugt 2 µm oder weniger.

Der Kaliumtitanat-Whisker bezieht sich auf eine Einkristallfaser der Formel K&sub2;O nTiO&sub2; oder K&sub2;O nTiO&sub2; 1/2H&sub2;O (wobei n eine ganze Zahl von 2 bis 8 ist). Der Kaliumtitanat-Whisker hat bevorzugt einen mittleren Faserdurchmesser von 0,1 bis 5 µm, eine mittlere Faserlänge von 1 bis 100 µm und ein mittleres Faserlängen/mittleres Faserdurchmesserverhältnis (Längenverhältnis) von wenigstens 10.

Der Aluminiumborat-Whisker bezieht sich auf einen weißen nadelartigen Kristall-Whisker der Formel 9Al&sub2;O&sub3; 3B&sub2;O&sub3; oder 2Al&sub2;O&sub3; B&sub2;O&sub3;. Der Aluminiumborat-Whisker hat bevorzugt einen mittleren Faserdurchmesser von 3 µm oder weniger, eine mittlere Faserlänge von 10 bis 100 µm und ein mittleres Faserlängen/mittleres Faserdurchmesserverhältnis (Längenverhältnis) von wenigstens 10.

Der bei der vorliegenden Erfindung verwendete Titanoxid-Whisker hat bevorzugt einen mittleren Faserdurchmesesr von 0,1 bis 0,5 µm, eine mittlere Faserlänge von 1 bis 20 µm und ein mittleres Faserlängen/mittleres Faserdurchmesserverhältnis (Längenverhältnis) von wenigstens 10.

Der bei der vorliegenden Erfindung verwendete faserförmige anorganische Füllstoff (Komponente C) erbringt seine Wirkungen selbst dann, wenn er nicht oberflächenbehandelt ist. Wenn er mit einem üblichen Kopplungsmittel oberflächenbehandelt ist, zeigt ein Formkörper jedoch eine weitere Verbesserung der mechanischen Eigenschaften. Das Kopplungsmittel ist aus Silankopplungsmitteln ausgewählt, wie beispielsweise Epoxysilan, Aminosilan und Acrylsilan und aus Titanatkopplungsmitteln. Unter diesen zeigen Epoxysilan- und Aminosilankopplungsmittel eine größere Wirkung, und bevorzugt ist ein faserförmiger anorganischer Füllstoff, dessen Oberfläche mit 0,3 bis 5 Gew.-% Epoxysilan oder Aminosilan behandelt ist.

Bei der erfindungsgemäßen Harzzusammensetzung hat der pulverförmige anorganische Füllstoff als Komponente D einen mittleren Partikeldurchmesser von 10 µm oder weniger, und Beispiele davon weisen Glimmer, Talk, Glaskügelchen, Wollastonit und Calciumcarbonat auf. Die Menge des pulverförmigen anorganischen Füllstoffs pro 100 Gew.-Teile der Gesamtmenge des Polyamidharzes und des modifizierten Polyphenylenetherharzes beträgt 20 bis 180 Gew.-Teile, bevorzugt 30 bis 150 Gew.-Teile.

Wenn die vorstehend genannte Menge kleiner als 20 Gew.-Teile ist, sind das Klarreflexionsvermögen und die Steifheit eines Formkörpers unzureichend. Wenn sie 180 Gew.-Teile übersteigt, wird keine weitere Auswirkung auf das Reflexionsvermögen eines Formkörpers erhalten. Ferner nehmen in unerwünschter Weise die Fließfähigkeit ab und das spezifische Gewicht zu.

Wenn Glimmer mit einem speziellen Partikeldurchmesser als Komponente D eingebaut wird, werden die Steifheit, die Verwindungstoleranz und das Klarreflexionsvermögen eines Formkörpers deutlich verbessert. Der Glimmer kann aus Muscovit, Phlogopit und Biotit ausgewählt werden, obwohl er darauf nicht speziell beschränkt ist. Der mittlere Partikeldurchmesser des Glimmers beträgt 10 µm oder weniger, besonders bevorzugt 6 µm oder weniger. Wenn der mittlere Partikeldurchmesser des Glimmers größer als 10 µm ist, kann kein Formkörper mit hervorragender Oberflächenglattheit erreicht werden. Der Glimmer kann in Schüttgutform vorliegen, die bei Anwesenheit eines Harzbindemittels, wie beispielsweise Acrylharz oder Urethanharz, zubereitet wird. Ferner kann der Glimmer mit einem Silankopplungsmittel oder einem Titankopplungsmittel vor der Verwendung oberflächenbehandelt sein.

Der Talk hat bevorzugt einen mittleren Partikeldurchmesser von 10 µm oder weniger. Wenn der Talk verwendet wird, zeigt der Formkörper eine Verbesserung der Steifheit und eine deutliche Verbesserung des Klarreflexionsvermögens. Wenn der mittlere Partikeldurchmesser des Talks 10 µm übersteigt, nimmt das Klarreflexionsvermögen ab.

Das Wollastonit hat einen mittleren Partikeldurchmesser von 10 µm oder weniger, bevorzugt von 5 µm oder weniger. Wenn das Wollastonit eingebaut wird, zeigt ein Formkörper eine Verbesserung insbesondere hinsichtlich der Steifheit und des Klarreflexionsvermögens. Wenn der mittlere Partikeldurchmesser des Wollastonits 10 µm übersteigt, nimmt das Klarreflexionsvermögen stark ab.

Das Calciumcarbonat hat bevorzugt einen mittleren Partikeldurchmesser von 10 µm oder weniger. Wenn das Calciumcarbonat eingebaut wird, wird das Klarreflexionsvermögen eines Formkörpers deutlich verbessert. Wenn der mittlere Partikeldurchmesser des Calciumcarbonats 10 µm übersteigt, nimmt das Klarreflexionsvermögen ab.

Der pulverförmige anorganische Füllstoff als Komponente D zeigt seine Wirkungen selbst dann, wenn er nicht oberflächenbehandelt ist. Wenn er mit einem üblichen Kopplungsmittel oberflächenbehandelt ist, zeigt der Formkörper jedoch eine weitere Verbesserung mechanischer Eigenschaften. Das Kopplungsmittel ist aus Silankopplungsmitteln ausgewählt, wie beispielsweise Epoxysilan, Aminosilan, Acrylsilan, und aus Titanatkopplungsmitteln. Unter diesen zeigen Epoxysilan- und Aminosilankopplungsmittel eine größere Wirkung, und bevorzugt ist ein pulverförmiger anorganischer Füllstoff, dessen Oberfläche mit 0,3 bis 5 Gew.-% Epoxysilan oder Aminosilan behandelt ist.

Die als Epoxyharz verwendete Komponente E bei der vorliegenden Erfindung ist aus Epoxyharz vom Glycidylether-Typ, Epoxyharz vom Glycidylester-Typ, Epoxyharz vom Glycidylamin-Typ, alicyclischem Epoxyharz und heterocyclischem Epoxyharz ausgewählt. Eine Mischung, die wenigstens eines dieser Epoxyharze enthält, kann ebenfalls verwendet werden.

Beispiele des Epoxyharzes vom Glycidylether-Typ weisen ein Epoxyharz auf, das aus Epichlorhydrin und Bisphenol A hergestellt ist, ein Epoxyharz, das aus Epichlorhydrin und Bisphenol F hergestellt ist, ein Phenol-Novolak-Epoxyharz, das durch Reagierenlassen eines Novolak-Harzes mit Epichlorhydrin hergestellt ist, und ein sogenanntes bromiertes Epoxyharz, das von Epichlorhydrin und Tetrabrombisphenol A abgeleitet ist.

Beispiele des Epoxyharzes vom Glycidylamin-Typ weisen ein Epoxyharz auf, das aus Epichlorhydrin und einem aus Anilin, Diaminodiphenylmethan, p-Aminophenol, m-Xylylendiamin und 1,3- Bis(aminomethyl)cyclohexan hergestellt ist.

Beispiele des Epoxyharzes vom Glycidylester-Typ weisen ein Epoxyharz auf, das aus Epichlorhydrin und einem aus Phthalsäure, Tetrahydrophthalsäure, p-Oxybenzoesäure und Dimersäure hergestellt ist.

Beispiele des alicyclischen Epoxyharzes weisen Verbindungen mit einem Cyclohexenoxid, Tricyclodecenoxid oder Cyclopentenoxidgruppe auf.

Beispiele des heterocyclischen Epoxyharzes weisen ein Epoxyharz auf, das aus Epichlorhydrin und einem aus Hydantom oder Isocyanursäure hergestellt ist.

Von den vorstehend genannten Epoxyharzen sind der Glycidylether- Typ, der Glycidylester-Typ und die Epoxyharze vom Glycidylamin- Typ bevorzugt, obwohl die Auswahl abhängig von einer zu verwendenden Beschichtungs zusammensetzung getroffen werden sollte.

Die Menge des Epoxyharzes als Komponente E pro 100 Gew.-Teilen der Gesamtmenge des Polyamidharzes und des modifizierten Polyphenylenetherharzes beträgt 0,5 bis 6 Gew.-Teile, vorzugsweise 1 bis 4 Gew.-Teile.

Wenn die vorstehend genannte Menge des Epoxyharzes weniger als 0,5 Gew.-Teile beträgt, besteht eine geringe Wirkung auf die Verbesserung der Haftung gegenüber einer Beschichtungszusammensetzung. Wenn sie 6 Gew.-Teile übersteigt, werden die Formbarkeit, die mechanische Festigkeit und Steifheit unerwünschterweise verschlechtert.

Zur Verbesserung der Wärmebeständigkeit eines Formkörpers weist die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung eine Kupferverbindung (Komponente F-1) und/oder ein pulverförmiges Phenolharz (Komponente F-2) auf.

Beispiele der vorstehend genannten Kupferverbindung (Komponente F-1) weisen Kupferchlorid, Kupferbromid, Kupferfluorid, Kupferiodid, Kupferthiocyanat, Kupfernitrat, Kupferacetat, Kupfernaphthenat, Kupfercaprat, Kupferlaurat, Kupferstearat, Kupferacetylacetonat, Kupferoxid(I) und Kupferoxid(II) auf. Die Menge der Kupferverbindung (Komponente F-1) pro 100 Gew.-Teilen des Polyamidharzes und des modifizierten Polyphenylenetherharzes beträgt 0,1 bis 6 Gew.-Teile, bevorzugt 1 bis 4 Gew.-Teile.

Wenn die vorstehend genannte Menge der Kupferverbindung kleiner als 0,1 Gew.-Teile ist, besteht eine geringe Wirkung auf die Verbesserung der Wärmebeständigkeit. Wenn sie 6 Gew.-Teile übersteigt, wird nicht nur die Wirkung auf die Verbesserung der Wärmebeständigkeit gesättigt, sondern auch die Haftung gegenüber einer Beschichtungszusammensetzung nimmt ab.

Die Verwendung der Kupferverbindung (Komponente F-1) in Kombination mit einem Alkalimetallhalogenid ergibt einen Formkörper mit einer weiter verbesserten Wärmebeständigkeit. Spezielle Beispiele des Alkalimetallhalogenids weisen Chloride, Bromide und Iodide von Natrium und Kalium auf. Die Menge des Akalimetallhalogenids pro 100 Gew.-Teile Kupfer der Kupferverbindung (Komponente F-1) beträgt 50 bis 300 Gew.-Teile, bevorzugt 100 bis 200 Gew.-Teile. Das Alkalimetallhalogenid und die Kupferverbindung ergeben eine synergistische Wirkung auf die Verbesserung der Wärmebeständigkeit. Wenn die vorstehend genannte Menge des Alkalimetallhalogenids weniger als 50 Gew.-Teile beträgt, wird die Wärmebeständigkeit nicht in der erwarteten Weise verbessert. Wenn sie 300 Gew.-Teile übersteigt, ergibt sich keine weitere Verbesserung der Wärmebeständigkeit.

Das pulverförmige Phenolharz (Komponente F-2) hat einen mittleren Partikeldurchmesser von 1 bis 800 µm, bevorzugt 1 bis 100 µm, besonders bevorzugt 1 bis 50 µm.

Ferner weist das pulverförmige Phenolharz (Komponente F-2) eine Methylolgruppe auf, und die Menge der Methylolgruppe beträgt in diesem Fall bevorzugt 0,5 bis 10 Gew.-%.

Wenn der mittlere Partikeldurchmesser des pulverförmigen Phenolharzes (Komponente F-2) 800 µm übersteigt, nimmt die mechanische Festigkeit ab. Obwohl ein pulverförmiges Phenolharz mit einem mittleren Partikeldurchmesser von weniger als 1 µm verwendet werden kann, ist es aktuell schwierig herzustellen oder zu erhalten.

Die Menge des pulverförmigen Phenolharzes (Komponente F-2) pro 100 Gew.-Teilen des Polyamidharzes und des modifizierten Polyphenylenetherharzes beträgt 0,5 bis 20 Gew.-Teile, bevorzugt 1 bis 15 Gew.-Teile, besonders bevorzugt 2 bis 10 Gew.-Teile.

Wenn die vorstehend genannte Menge des pulverförmigen Phenolharzes (Komponente F-2) geringer als 0,5 Gew.-Teile ist, besteht eine geringe Wirkung auf die Verbesserung der Wärmebeständigkeit. Wenn sie 20 Gew.-Teile übersteigt, wird das Klarreflexionsvermögen in unerwünschter Weise verschlechtert.

Die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann ferner ein weiteres Harz mit einer Menge von 30 Gew.-Teilen oder weniger, bevorzugt 20 Gew.-Teilen oder weniger, pro 100 Gew.- Teile der Gesamtmenge des Polyamidharzes und des modifizierten Polyphenylenetherharzes aufweisen. Das vorstehend genannte "weitere Harz" weist Polyethylenterephthalat (PET) Polybutylenterephthalat (PBT), Polycarbonat (PC), Polyphenylensulfid (PPS), ein Acrylnitrilstyrol-Copolymer (AS), Polyolefine und Ethylenpropylen-Kautschuk auf. Diese weiteren Harze können allein oder in Kombination verwendet werden.

Die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann ferner allgemein bekannte Additive aufweisen, wie beispielsweise ein Kristallisationskernbildungsmittel, einen Weichmacher, ein Formablösemittel, ein Flammentzündungsverzögerungsmittel, ein Schmiermittel und ein Pigment. Ferner kann die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung einen weiteren anorganischen Füllstoff oder organischen Füllstoff innerhalb eines Bereichs aufweisen, in welchem die Eigenschaften der Harzzusammensetzung nicht beeinträchtigt werden.

Die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann durch Schmelzkneten der vorstehend genannten Komponenten mit einer üblichen Einschnecken- oder Doppelschnecken-Extruder aufweisen.

Die Harzzusammensetzung gemäß der vorliegenden Erfindung kann spritzgeformt werden, wenn sie geschmolzen ist, um einen Formkörper zu ergeben, und der Formkörper hat hervorragende Eigenschaften als Lampenreflektor. Ein Lampenreflektor kann durch Formen eines Metallfilms auf der Reflexionsfläche des Formkörpers erhalten werden. Der Metallfilm kann auf der Reflexionsfläche durch ein an sich bekanntes Verfahren gebildet werden, beispielsweise durch ein Metallplattierungsverfahren, ein Dampfniederschlagsverfahren oder ein Sputterverfahren. Das Dampfniederschlagsverfahren ist besonders bevorzugt. Das Metall des zu bildenden Metallfilms weist Aluminium, Chrom und Nickel auf, und Aluminium ist besonders bevorzugt.

Die vorliegende Erfindung wird im einzelnen in Bezug auf Beispiele erläutert, in denen "Teil" für "Gew.-Teil" steht, soweit nichts anderes ausgeführt ist.

In den Beispielen und Vergleichsbeispielen wurden die Formgebungsbedingungen auf eine Harztemperatur von 280ºC, eine Formgebungstemperatur von 130ºC und einen Einspritzdruck von 1.100 kgf/cm² eingestellt.

Die verschiedenen Eigenschaften wurden durch die folgenden Verfahren ermittelt.

1) Biegefestigkeit: ASTM D790

2) Biegemodul: ASTM D790

3) Klarbildreflexionsvermögen auf der Formkörperoberfläche

(Bildklarheit):

eine flache 100 mm x 100 mm x 3 mm große Platte wurde mit einer Form hergestellt, die mit #3000-Spiegel endbearbeitet war, und ihre Oberfläche wurde auf ein Klarreflexionsvermögen mit einem Bildklarheitsmeßgerät (ICM-2DP, geliefert durch die Suga Shikenki K.K.) mit einem optischen Kamm von 1,0 mm gemessen. Je größer der Meßwert ist, desto höher ist das Klarreflexionsvermögen eines Formkörpers.

4) Haftung auf einer dampfabgeschiedenen Aluminiumbeschichtung:

derselbe Formgegenstand, wie derjenige, der vorstehend in 3) zubereitet wurde, wurde mit einer Grundierungsbeschichtungszusammensetzung (wärmeaushärtende Beschichtungszusammensetzung BP-50, geliefert durch die Fujikura Kasei Co., Ltd.) spritzaufgetragen, um eine Beschichtung einer Dicke von etwa 20 µm zu bilden, und die Beschichtungszusammensetzung wurde bei 130ºC für 40 Minuten getrocknet bzw. ausgehärtet Daraufhin wurde darauf Aluminium unter einem Vakuum dampfabgeschieden, um eine Beschichtung mit einer Dicke von etwa 1.000 Å zu bilden. Die Haftung auf der vakuumabgeschiedenen Aluminiumbeschichtung wurde durch den folgenden Querschnitt-Test ermittelt.

Querschnitt-Test: elf Schnitte wurden auf der vakuumabgeschiedenen Aluminiumbeschichtung mit Zwischenräumen von 1 mm vertikal und horizontal ausgeführt, um 100 Quadrate zu bilden, von denen jedes eine Größe von 1 mm x 1 mm hat.

Daraufhin wurde ein Cellophan-Haftband (Cellotape CT- 18, geliefert durch die Nichiban Co., Ltd.) auf dem gesamten Bereich bzw. der gesamten Fläche der Quadrate angebracht und abgezogen. Diese Vorgänge wurden zweimal wiederholt, um zu beobachten, ob die Aluminiumbeschichtung abgezogen wurde oder nicht.

Ermittlung 0: kein Abziehen

X: abgezogen

5) Wärmebeständigkeit des aluminiumbeschichteten Formkörpers:

ein Aluminiumbeschichteter Formkörper, der in derselben Weise wie vorstehend unter (4) erhalten wurde, wurde in einer Konstanttemperaturkammer bei Heißluftumwälzung, eingestellt auf 180ºC für 24 Stunden stehengelassen, und die Aluminiumbeschichtungsfläche wurde beobachtet, um eine Änderung zu ermitteln.

Ermittlung O: keine Änderung

X: Eintrübung oder Weißwerden

6) Durchbiegungstemperatur unter Last: ASTM D648

Beispiel 1

25 g von Maleinanhydrid wurden 45 kg Polyphenylenether (das nachfolgend mitunter als "PPE" abgekürzt ist) zugesetzt, das eine anfängliche Viskosität, gemessen in Chloroform bei 25ºC, von 0,45 dl/g aufweist, und diese Komponenten wurden mit einem Supermischer für 3 Minuten gemischt. Die Mischung wurde unter Wärme mit einer Doppelschnecken-Strangpresse schmelzgeknetet, um PPE zu ergeben, modifiziert mit Maleinanhydrid (das nachfolgend mitunter als "modifiziertes PPE" abgekürzt ist).

20 Teile des vorstehend genannten modifizierten PPE, 80 Teile Poly-m-xylylenadipinsäureamid (auf das nachfolgend als "Polyamid MXD6" Bezug genommen wird), das ein zahlendurchschnittliches Molekulargewicht von 16.000 aufweist, erhalten durch die Polykondensation von m-Xylylendiamin und Adipinsäure, 20 Teile Kaliumtitanat-Whisker (Tismo D102, geliefert durch die Otsuka Chemical Co., Ltd.), 50 Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm), 1,5 Teile Epoxyharz (Epikote 517, geliefert durch die Yuka-Shell Epoxy K.K.) und 0,15 Teile Kupfer(I)oxid wurden in einem Tumbler trockengemischt, und die Mischung wurde mit einer Strangpresse, eingestellt auf 285ºC, schmelzgeknetet, um eine Harzzusammensetzung zu ergeben.

Tabelle 1 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 1 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 2

4 kg eines Polystyrolethylenbutylen-Blockcopolymers (KRATON G1650, geliefert durch die Shell Chemical Company) als Elastomerkomponente und 25 g Maleinanhydrid wurden 46 kg PPE zugesetzt, und diese Komponenten wurden mit einem Supermischer für 3 Minuten gemischt. Die Mischung wurde unter Wärme mit einer Doppelschnecken-Strangpresse schmelzgeknetet, um ein kautschukhaltiges PPE zu ergeben, das mit Maleinanhydrid modifiziert ist (auf das mitunter nachfolgend als "Elastomer-haltiges modifiziertes PPE" Bezug genommen wird).

20 Teile des vorstehend genannten elastomerhaltigen modifizierten PPE, 80 Teile Polyamid MXD6 mit einem zahlendurchschnittlichen Molekulargewicht von 16.000, erhalten durch die Polykondensation von m-Xylylendiamin und Adipinsäure, 20 Teile Kaliumtitanat-Whisker (Tismo D102, geliefert durch die Otsuka Chemical Co., Ltd.), 50 Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm), 1,5 Teile Epoxyharz (Epo-tohto YD-5013, geliefert durch die Tohto Kasei Co., Ltd.), 0,15 Teile Kupfer(I)oxid und 6 Teile pulverförmiges Phenolharz (Bell Pearl R- 800, geliefert durch die Kanebo, Ltd.) wurden in einem Tumbler trockengemischt, und die Mischung wurde mit einer auf 285ºC eingestellten Strangpresse schmelzgeknetet, um eine Harzzusammensetzung zu ergeben. Tabelle 1 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 1 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 3

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 2 mit der Ausnahme erhalten, daß das Calciumcarbonat als pulverförmiger anorganischer Füllstoff durch Wollastonit (Wolastokup 10-M-110012, geliefert durch NYCO) ersetzt wurde, und daß kein pulverförmiges Phenolharz verwendet wurde. Tabelle 1 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 1 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 4

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 3 erhalten, mit der Ausnahme, daß das Wollastonit als pulverförmiger anorganischer Füllstoff durch 10 Teile Glimmer (Muscovite, mittlerer Partikeldurchmesser 6 µm), 20 Gew.-Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm) und 20 Gew.-Teile Talk (mittlerer Partikeldurchmesser 1,5 µm) ersetzt wurde. Tabelle 1 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 1 zeigt die Ergebnisse.

Tabelle 1

Beispiel 5

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 3, mit der Ausnahme erhalten, daß der Kaliumtitanat-Whisker als faserförmiger anorganischer Füllstoff durch 20 Teile Titanoxid-Whisker (FTL-200 (S), geliefert durch die Ishihara Sangyo Kaisha Ltd.) ersetzt wurde, und daß das Wollastonit als pulverförmiger anorganischer Füllstoff durch 10 Teile Glimmer (Muscovit, mittlerer Partikeldurchmesser 6 µm), 20 Gew.-Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm) und 20 Gew.-Teile Talk (mittlerer Partikeldurchmesser 1,5 µm) ersetzt wurde. Tabelle 2 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 6

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 3 erhalten, mit der Ausnahme, daß der Kaliumtitanat-Whisker als faserförmiger anorganischer Füllstoff durch 20 Teile Aluminiumborat-Whisker (ALBOREX S1, geliefert durch die Shikoku Chemicals Corp.) ersetzt wurde, und daß das Wollastonit als pulverförmiger anorganischer Füllstoff durch 10 Teile Glimmer (Moscovit, mittlerer Partikeldurchmesser 6 µm), 30 Gew.-Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm) und 10 Gew.-Teile Talk (mittlerer Partikeldurchmesser 1,5 µm) ersetzt wurde. Tabelle 2 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 7

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 3 mit der Ausnahme erhalten, daß der Kaliumtitanat-Whisker als faserförmiger anorganischer Füllstoff durch 7 Teile Glasfaser (geschnittene Stränge CS03JAFT-2, geliefert durch die Asahi Fiber Glass Co., Ltd.) und 13 Teile Kaliumtitanat-Whisker (Tismo D102, geliefert durch die Otsuka Chemical Co., Ltd.) ersetzt wurde, und daß das Wollastonit als pulverförmiger anorganischer Füllstoff durch 10 Teile Glimmer (Muscovit, mittlerer Partikeldurchmesser 6 µm), 30 Gew.-Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm) und 10 Gew.-Teile Talk (mittlerer Partikeldurchmesser 1,5 µm) ersetzt wurde. Tabelle 2 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 8

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise in dem Beispiel 2 mit der Ausnahme erhalten, daß der Kaliumtitanat-Whisker als faserförmiger anorganischer Füllstoff durch eine Glasfaser (E-FMW-800, mittlerer Faserdurchmesser 0,8 µm, behandelt mit Aminosilan, geliefert durch die Nippon Muki Co., Ltd.) ersetzt wurde, und daß kein pulverförmiges Phenolharz verwendet wurde. Tabelle 2 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse.

Tabelle 2

Beispiel 9

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 2 erhalten, mit der Ausnahme, daß Polyamid 66 (Amilan CM3001N, geliefert durch die Toray Industries, Inc) außerdem eingebaut wurde, und daß kein pulverförmiges Phenolharz verwendet wurde. Tabelle 3 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 3 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 10

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 9 erhalten, mit der Ausnahme, daß die Menge des Kaliumtitanat-Whiskers von 20 Teilen in 30 Teile geändert wurde, und daß 10 Teile Glimmer (Muscovit, mittlerer Partikeldurchmesser 6 µm) und 10 Teile Wollastonit (Wollastokup, geliefert durch die NYCO) außerdem als pulverförmige Füllstoffe verwendet wurden. Tabelle 3 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 3 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 11

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 2 erhalten, mit der Ausnahme, daß Kupfer(I)oxid durch 0,2 Teile Kupferiodid ersetzt wurden und daß außerdem 0,2 Teile Kaliumiodid verwendet wurden. Tabelle 3 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 3 zeigt die Ergebnisse.

Beispiel 12

20 Teile eines elastomerhaltigen modifizierten PPE, 80 Teile eines Polyamid-Copolymers (auf das vorliegend als "Polyamid PMXD6" Bezug genommen wird) mit einem zahlendurchschnittlichen Molekulargewicht von 20.000, erhalten durch die Polykondensation einer Diaminmischung von m-Xylylendiamin mit p-Xylylendiamin (der Anteil des p-Xylylendiamins in der Diaminmischung betrug 30%) und Adipinsäure, 7 Teile derselben Glasfaser, wie in Beispiel 7 verwendet, 20 Teile Kaliumtitanat-Whisker (Tismo D102, geliefert durch die Otsuka Chemical Co., Ltd.), 50 Teile Calciumcarbonat (mittlerer Partikeldurchmesser 2 µm), 1,5 Teile eines Epoxyharzes (Epo-tohto YD-5013, geliefert durch die Tohto Kasei Co., Ltd.) und 0,15 Teile Kupfer(I)oxid in einem Tumbler trockengemischt wurden, und die Mischung wurde in einer auf 290ºC eingestellten Strangpresse schmelzgeknetet, um eine Harzzusammensetzung zu ergeben. Tabelle 3 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 3 zeigt die Ergebnisse.

Tabelle 3

Vergleichsbeispiele 1 bis 6

Harzzusammensetzungen wurden aus den in Tabellen 4 und 5 gezeigten Komponenten in derselben Weise wie in Beispiel 2 erhalten. Die Komponenten waren dieselben wie diejenigen, die in den Beispielen 1 bis 12 verwendet sind.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabellen 4 und 5 zeigen die Ergebnisse.

Tabelle 4
Tabelle 5

Vergleichsbeispiele 7 und 8

Eine Harzzusammensetzung wurde in derselben Weise wie in Beispiel 4 erhalten, mit der Ausnahme, daß das Polyamid MXD6 mit einem zahlendurchschnittlichen Molekulargewicht von 16.000 durch Polyamid MXD6 mit einem zahlendurchschnittlichen Molekulargewicht von 11.000 (Vergleichsbeispiel 7) oder Polyamid MXD6 mit einem zahlendurchschnittlichen Molekulargewicht von 27.000 (Vergleichsbeispiel 8) ersetzt wurde. Tabelle 6 faßt die Zusammensetzung zusammen.

Testteile wurden aus der vorstehend genannten Harzzusammensetzung mittels einer Spritzformmaschine gebildet und bewertet. Tabelle 6 zeigt die Ergebnisse.

Tabelle 6


Anspruch[de]

1. Harzzusammensetzung, umfassend:

(A) ein MX-Nylon, der aus Xylylendiamin und einer α,ω- linearen aliphatischen dibasischen Säure mit 6 bis 12 Kohlenstoffatomen gebildet ist und ein Zahlenmittel des Molekulargewichts von 14.000 bis 25.000 aufweist (Komponente A-1),

(B) ein modifiziertes Polyphenylenetherharz,

(C) einen faserstoffartigen anorganischen Füllstoff mit einem durchschnittlichen Faserdurchmesser von 10 µm oder weniger,

(D) einen pulverförmigen anorganischen Füllstoff mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 10 µm oder weniger,

(E) ein Epoxyharz, und

(F) als Mittel zur Verbesserung der Wärmebeständigkeit eine Kupferverbindung (Komponente F-1) und/oder ein pulverförmiges Phenolharz (Komponente (F-2),

(i) wobei die Harzzusammensetzung 50 bis 95 Gew.- % der Komponente A-1 und 50 bis 5 Gew.-% der Komponente B, bezogen auf (A+B), enthält, und

(ii) wobei die Harzzusammensetzung pro 100 Gew.- Teilen der Komponente A-1 und der Komponente B 5 bis 60 Gew.-Teile der Komponente C, 20 bis 180 Gew.-Teile der Komponente D, 0,5 bis 6 Gew.-Teile der Komponente E und 0,1 bis 6 Gew.-Teile der Komponente F-1 und/oder 0,5 bis 20 Gew.-Teile der Komponente F-2 enthält.

2. Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Komponente A- 1 ein Polyamid ist, das aus einer Diaminmischung aus wenigstens 60% m-Xylylendiamin mit 40% oder weniger p- Xylylendiamin und der α,ω-linearen aliphatischen dibasischen Säure gebildet ist.

3. Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Komponente C wenigstens ein Element ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einer Glasfaser, einem Kaliumtitanat-Whisker, einem Aluminiumborat-Whisker und einem Titanoxid-Whisker besteht.

4. Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Komponente D wenigstens ein Element ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Glimmer, Talk, Wollastonit, Glaskügelchen und Calciumcarbonat besteht.

5. Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Komponente F- 1 Kupfer(I)oxid, Kupferiodid oder eine Mischung aus diesen ist.

6. Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Komponente F- 1 und weiter ein Alkalimetallhalogenid in einer Menge von 50 bis 300 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teilen Kupfer der Komponente F-1 enthalten ist.

7. Harzzusammensetzung nach Anspruch 1, wobei die Komponente B ein Harz ist, das durch Modifizieren eines Polyphenylenetherharzes mit wenigstens einem Modifizierungsmittel erhalten wird, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus folgenden (a) bis (f) besteht:

(a) einer ungesättigten aliphatischen Carbonsäure oder einem Säureanhydrid davon,

(b) einem Phenol oder einem Phenolderivat, einer Carbonsäure, einem Alkohol, einem Amin oder einem aromatischen Kohlenwasserstoff-Formaldehydharz, modifiziert mit einem aromatischen Kohlenwasserstoff,

(c) einer flüssigen Dienverbindung,

(d) einer Epoxyverbindung,

(e) einer Verbindung, deren Molekül (i) eine ethylenisch ungesättigte Doppelbindung oder eine Dreifachbindung und (ii) eine Carboxyl-, eine Säureanhydrid-, eine Säureamid-, eine Imid-, eine Carbonsäureester-, eine Amino- oder eine Hydroxylgruppe aufweist, und

(f) einer Oxypolycarbonsäure.

8. Harzzusammensetzung, umfassend:

(A) Komponente A-1, wie im Anspruch 1 definiert, und ein Polyamid 66 (Komponente A-2), und die Komponenten (B), (C), (D), (E) und (F), wie im Anspruch 1 definiert,

(i) wobei die Komponente (A) 60 bis 99 Gew.-% der Komponente A-1 und 40 bis 1 Gew.-% der Komponente A-2 enthält,

(ii) wobei die Harzzusammensetzung 50 bis 95 Gew.-% der Komponente (A) insgesamt und 50 bis 5 Gew.-% der Komponente B, bezogen auf (A+B), enthält und

(iii) wobei die Harzzusammensetzung pro 100 Gew.-Teilen der Komponente A und der Komponente B 5 bis 60 Gew.-Teile der Komponente C, 20 bis 180 Gew.-Teile der Komponente D, 0,5 bis 6 Gew.-Teile der Komponente E und 0,1 bis 6 Gew.-Teile der Komponente F-1 und/oder 0,5 bis 20 Gew.-Teile der Komponente F-2 enhält.

9. Harzzusammensetzung nach Anspruch 8, wobei die Komponente A- 1 ein Polyamid ist, das aus einer Diaminmischung von wenigstens 60% m-Xylylendiamin mit 40% oder weniger p- Xylylendiamin und der α,ω-linearen aliphatischen dibasischen Säure gebildet ist.

10. Harzzusammensetzung nach Anspruch 8, wobei die Komponente C wenigstens ein Element ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einer Glasfaser, einem Kaliumtitanat-Whisker, einem Aluminiumborat-Whisker und einem Titanoxid-Whisker besteht.

11. Harzzusammensetzung nach Anspruch 8, wobei die Komponente D wenigstens ein Element ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Glimmer, Talk, Wollastonit, Glaskügelchen und Calciumcarbonat besteht.

12. Harzzusammensetzung nach Anspruch 8, wobei die Komponente F- 1 Kupfer(I)oxid, Kupferiodid oder eine Mischung aus diesen ist.

13. Harzzusammensetzung nach Anspruch 8, wobei die Komponente F-1 und weiter ein Alkalimetallhalogenid in einer Menge von 50 bis 300 Gew.-Teilen pro 100 Gew.-Teilen Kupfer der Komponente F-1 enthalten ist.

14. Harzzusammensetzung nach Anspruch 8, wobei die Komponente B ein Harz ist, das durch Modifizieren eines Polyphenylenetherharzes mit wenigstens einem Modifizierungsmittel erhalten wird, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus folgenden (a) bis (f) besteht:

(a) einer ungesättigten aliphatischen Carbonsäure oder einem Säureanhydrid davon,

(b) einem Phenol oder einem Phenolderivat, einer Carbonsäure, einem Alkohol, einem Amin oder einem aromatischen Kohlenwasserstoff-Formaldehydharz, modifiziert mit einem aromatischen Kohlenwasserstoff,

(c) einer flüssigen Dienverbindung,

(d) einer Epoxyverbindung,

(e) einer Verbindung, deren Molekül (i) eine ethylenisch ungesättigte Doppelbindung oder eine Dreifachbindung und (ii) eine Garbon-, eine Säureanhydrid-, eine Säureamid-, Imid-, eine Carbonsäureester-, eine Aminooder eine Hydroxylgruppe aufweist, und

(f) einer Oxypolycarbonsäure.

15. Geformter Gegenstand für einen Lampenreflektor, der durch Formen der Harzzusammensetzung nach Anspruch 1 erhalten wird.

16. Geformter Gegenstand für einen Lampenreflektor, der durch Formen der Harzzusammensetzung nach Anspruch 8 erhalten wird.

17. Lampenreflektor, der durch Formen einer Harzzusammensetzung nach Anspruch 1 erhalten wird und eine Reflektionsoberfläche aufweist, die mit einem Metall beschichtet ist.

18. Lampenreflektor, der durch Formen einer Harzzusammensetzung nach Anspruch 8 erhalten wird und eine Reflektionsoberfläche aufweist, die mit einem Metall beschichtet ist.







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