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Dokumentenidentifikation DE69411576T2 05.11.1998
EP-Veröffentlichungsnummer 0722611
Titel VERFAHREN UND EINRICHTUNG ZUR HERSTELLUNG VON RADIOAKTIVEM IOD
Anmelder McMaster University, Hamilton, Ontario, CA
Erfinder HASSAL, Scott, Bradley, Hamilton, Ontario L8S 3W4, CA
Vertreter Patent- und Rechtsanwälte Wuesthoff & Wuesthoff, 81541 München
DE-Aktenzeichen 69411576
Vertragsstaaten AT, BE, CH, DE, DK, ES, FR, GB, GR, IE, IT, LI, LU, MC, NL, PT, SE
Sprache des Dokument En
EP-Anmeldetag 16.09.1994
EP-Aktenzeichen 949267538
WO-Anmeldetag 16.09.1994
PCT-Aktenzeichen CA9400511
WO-Veröffentlichungsnummer 9510114
WO-Veröffentlichungsdatum 13.04.1995
EP-Offenlegungsdatum 24.07.1996
EP date of grant 08.07.1998
Veröffentlichungstag im Patentblatt 05.11.1998
IPC-Hauptklasse G21G 1/06
IPC-Nebenklasse G21G 4/08   

Beschreibung[de]

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Herstellung von radioaktivem Jod, und insbesondere auf ein neuartiges Verfahren und eine Einrichtung, diese im großen Maßstab sicher durchzuführen.

Jod-125 (¹²&sup5;I) ist ein radioaktives Jodisotop mit einer relativen langen Halbwertzeit von 60 Tagen. Dieses Material wird bei medizinischen diagnostischen Untersuchungen und in der medizinischen und biologischen Forschung verwendet. Dieses Jodisotop ist nützlich, da die von ihm ausgesandte Strahlung weniger schädlich als die von anderen Jodisotopen ist.

Solches Material wird bekanntermaßen durch Beschuß von ¹²&sup4;Xe mit thermischen Neutronen hergestellt, gemäß dem folgenden Schema:

¹²&sup5;I zerfällt in ¹²&sup5;Te oder kann in ¹²&sup6;I umgewandelt werden, das in ¹²&sup6;Te zerfällt, und zwar wie folgt:

Das Angebot an dem ¹²&sup5;I-Isotop ist beschränkt, und es gibt eine wachsende Nachfrage nach diesem Material. Das mit dem ¹²&sup5;I auftretende Jod-126 ist ein Verseuchungsstoff. Wegen der erhöhten Abgabe von schädlicher Strahlung durch ¹²&sup6;I verlangt die Food and Drug Administration der USA ("Gesundheitsamt"), daß für die Verwendung im menschlichen Körper vorgesehenes ¹²&sup5;I weniger als 5 ppm (parts per million) von ¹²&sup6;I enthält.

Es ist eine Seite der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung von radioaktivem ¹²&sup5;I bereitzustellen, das gekennzeichnet ist durch die Schritte:

Zufuhr von ¹²&sup4;Xe von einer ¹²&sup4;Xe-Quelle in einen Bestrahlungsbereich, der in einem geschlossenen Behälter liegt,

Bestrahlung von ¹²&sup4;Xe in obigem geschlossenen Behälter mit Neutronen, um die Bildung von ¹²&sup5;Xe daraus zu bewirken,

Fördern von bestrahltem Gas durch Pumpen von dem Bestrahlungsbereich zu einem Zerfallsbereich, der in dem geschlossenen Behälter liegt und nicht dem Neutronenfluß ausgesetzt ist, und

Zulassen, daß in dem Zerfallsbereich das ¹²&sup5;Xe zerfällt, um so ¹²&sup5;I zu bilden.

Es ist eine zweite Seite der vorliegenden Erfindung, daß eine Vorrichtung zur Herstellung von radioaktivem ¹²&sup5;I bereitgestellt wird, die gekennzeichnet ist durch:

ein Gehäuse, das gasdicht und in ein Kernreaktor-Wasserbecken eintauchbar ist und eine innere Kammer umgrenzt, wobei das Gehäuse obere und untere trennbare Teile hat, um Zugang zu der inneren Kammer zu ermöglichen,

ein erster geschlossener Behälter in der Kammer, der so angeordnet ist, daß er die Bestrahlung mit Neutronen von in ihm enthaltenen ¹²&sup4;Xe-Gas durch den Kernreaktor ermöglicht,

ein zweiter, abnehmbarer, geschlossener Behälter in der Kammer, der mit dem ersten geschlossenen Behälter in einer unterbrechbaren Beziehung der Fluidströmung steht, zum Fördern von bestrahltem Xenongas von dem ersten geschlossenen Behälter zum zweiten geschlossenen Behälter, um so den Zerfall von ¹²&sup5;Xe in ¹²&sup5;I in dem zweiten geschlossenen Behälter in Abwesenheit von Neutronenfluß zu ermöglichen,

wobei der zweite geschlossene Behälter mit Ventilen versehene Einlaß-/Auslaß-Durchströmvorrichtungen hat, um zu ermöglichen, daß ¹²&sup4;Xe in die genannte Vorrichtung aufgenommen werden kann, um zu ermöglichen, daß ¹²&sup5;I-Lösung von dem zweiten geschlossenen Behälter abgelassen werden kann, und um die Passage von Xenongas zwischen dem ersten und dem zweiten geschlossenen Behälter zu ermöglichen,

erste Pumpvorrichtungen, die betrieblich mit dem ersten geschlossenen Behälter verbunden sind, zum Bewirken des Hindurchführens von in die genannte Vorrichtung aufgenommenem ¹²&sup4;Xe durch die mit Ventilen versehenen Einlaß-/Auslaß-Durchströmvorrichtungen, wenn der erste und der zweite geschlossene Behälter in einer Fluidströmungsbeziehung stehen, und zum Bereitstellen von gasförmigem Xenon in den ersten geschlossenen Behälter, wenn der erste und der zweite geschlossene Behälter nicht in Fluidströmungsbeziehung stehen, und

zweite Pumpvorrichtungen, die betrieblich mit dem zweiten geschlossenen Behälter verbunden sind, zum Bewirken des Flusses von bestrahltem Xenon, das von dem ersten geschlossenen Behälter aufgenommen wurde, wenn der erste und der zweite geschlossene Behälter in einer Fluidströmungsbeziehung stehen, und zum Bereitstellen von gasförmigem bestrahltem Xenon in dem zweiten geschlossenen Behälter, wenn der erste und der zweite geschlossene Behälter nicht in Fluidströmungsbeziehung stehen.

Die vorliegende Erfindung stellt ein neuartiges Verfahren und eine Vorrichtung für die Herstellung von ¹²&sup5;I bereit, wobei dies der Herstellung im großen Maßstab zugänglich ist. Die Herstellung wird chargenweise durchgeführt, wobei ¹²&sup4;Xe-Gas periodisch für eine Zeitdauer von einem Neutronenfluß beschossen wird, und es ermöglicht wird, daß auf diese Weise hergestelltes ¹²&sup5;Xe in Entfernung und in Sicherheit in einen anderen Teil der Vorrichtung gefördert wird, wo das ¹²&sup5;Xe zerfällt, um ¹²&sup5;I zu bilden. Beispielsweise werden bei einem Zyklus von einer Woche näherungsweise 5 g von ¹²&sup4;Xe-Gas während drei bis fünf Tagen bis zu 15 Stunden täglich in einem Fluß von näherungsweise 5 x 10¹² Neutronen cm&supmin;² s&supmin;¹ bestrahlt, um etwa 0,3 TBq (8 Ci) von ¹²&sup5;I zu erzeugen, das frei von ¹²&sup6;I ist.

Die Menge an ¹²&sup5;I kann dadurch erhöht werden, daß größere Mengen von ¹²&sup4;Xe bestrahlt werden, oder daß die Vorrichtung einem höheren Fluß ausgesetzt wird. Die obere Grenze für die Herstellung von ¹²&sup5;I liegt bei Verwendung des chargenweisen Verfahrens der vorliegenden Erfindung bei etwa 0,74 TBq (20 Ci) von ¹²&sup5;I pro Charge, wenn eine geeignete Kombination von der Menge an Targetmaterial, dem Neutronenfluß und der Bestrahlungszeit verwendet wird.

Die Grenzen der einzelnen Parameters des Prozesses liegen darin, daß bis zu 6 g von ¹²&sup4;Xe bestrahlt werden können, Flüsse bis zu 2 x 10¹³ Neutronen cm&supmin;² s&supmin;¹ verwandt werden können und bis zu fünf 15-Stundentage bestrahlt werden kann.

Bei dem Verfahren der vorliegenden Erfindung stellt die Plazierung des Zerfallsbereichs außerhalb des Neutronenflusses sicher, daß von ¹²&sup5;I freies ¹²&sup5;I hergestellt wird.

Zum besseren Verständnis der Erfindung, und um zu zeigen, wie selbige in die Realität umgesetzt werden kann, wird nun als ein Beispiel auf die zugehörigen Zeichnungen Bezug genommen, von denen:

Figur 1 eine schematische Darstellung einer eintauchbaren Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens der vorliegenden Erfindung ist;

Figur 2 eine schematische Daßstellung des Systems zur Gashandhabung ist, das mit der eintauchbaren Vorrichtung aus Figur 1 verbunden ist; und

Figur 3 eine schematische Darstellung einer Station zur Jodrückgewinnung ist, die bei der Herstellung des ¹²&sup5;I verwendet wird.

Es wird auf die Zeichnungen Bezug genommen: Figur 1 zeigt eine eintauchbare Vorrichtung 10, die mit Vorrichtungen zur Zweifacheinschließung von Materialien gebaut ist, außer während des Austauschs der Zerfallskammer, wie unten grob erläutert. Der Aufbau der eintauchbaren Vorrichtung 10 ist ganz aus Metall, wo es möglich ist, geschweißt, und verwendet O-Ring-Dichtungen, um luft- und wasserdicht zu sein. Die eintauchbare Vorrichtung 10 wird verwendet, ¹²&sup4;Xe in einem Sicherheitsbehälter zu bestrahlen, das resultierende ¹²&sup5;Xe zu einem getrennten Sicherheitsbehälter zu fördern, damit es in Abwesenheit von Neutronenfluß in ¹²&sup5;I zer-fallen kann, und um das ¹²&sup4;Xe für weitere Bestrahlungen nachzu-laden.

Die Vorrichtung 10 umfaßt ein äußeres Gehäuse 12, das die übrigen Bestandteile der Vorrichtung umschließt. Das äußere Gehäuse 12 umfaßt einen unteren festen Gehäuseteil 14 und einen oberen abnehmbaren Gehäuseteil 16. Der untere Gehäuseteil 14 ist der Verankerungsteil für alle baulichen Verbindungen mit den anderen Komponenten. Im einzelnen lagert eine Halterung (nicht gezeigt) zwei Kryopumpen 32, 34, während Füllrohre 40, 42 und verlängerte Ventilgriffe 44 den unteren Gehäuseteil 14 mit der Trennwand 17 verbinden und sie an ihrem Platz halten. Der obere Gehäuseteil 16 dichtet sowohl mit der Trennwand 17 als auch mit dem unteren Gehäuseteil 14 um eine Zweifach-Sicherheitshülle radioaktiver Materialien bereitzustellen. Der obere Gehäuseteil 16 ist von dem unteren Gehäuseteil 14 abnehmbar, um einen Austausch der Zerfallskammer zu ermöglichen.

In dem Gehäuse 12 ist eine Bestrahlungskammer 18 untergebracht, in der ¹²&sup4;Xe einer Neutronenbestrahlung von irgendeiner geeigneten Quelle ausgesetzt wird, wie etwa einem Kernreaktor, und eine Zerfallskammer 20, in der das ¹²&sup4;Xe in Abwesenheit von Neutronenfluß in ¹²&sup5;I zerfallen kann. Die vorgenannten Kammern 18, 20 werden mittels Röhren 22, 24 verbunden und können mittels einer Ventileinrichtung 28 voneinander abgeschlossen und/oder getrennt werden. Die Ventileinrichtung wird unten unter Bezugnahme auf Figur 2 eingehender erläutert und kann wahlweise eine Getterfalle umfassen.

Die Bestrahlungskammer 18 ist über Rohrleitungen 22 und 30 mit einem Kondensor und Kaitzellenstruktur 32 verbunden, was eine Kryopumpe bildet. In gleicher Weise ist die Zerfallskammer 20 (in diesem Fall direkt) mit einem Kondensor und Kaltzellenstruktur 34 verbunden, was ebenfalls eine Kryopumpe darstellt.

Diese Kryopumpen erlauben es, daß bestrahltes Xenon von der Bestrahlungskammer 18 zu der Zerfallskammer 20 gefördert wird, und daß zerfallenes Xenon von der Zerfallskammer 20 in die Bestrahlungskammer 18 umgeladen wird. Wenn bestrahltes Xenon von der Bestrahlungskammer 18 in die Zerfallskammer 20 gefördert wird, fängt die optionale Getterfalle, die mit der Ventileinrichtung 28 verbunden ist, alles flüchtige Jod ein, das mit dem bestrahlten Xenon mittransportiert worden sein kann. Außerdem kann die optionale Getterfalle die Wirksamkeit des Kryopumpprozesses verbessern, indem sie den Partialdruck reduziert, der auf nicht-kondensierbare Gase zurückzuführen ist, die während der Bestrahlung gebildet werden. Bei jeder Kryopumpe 32, 34 ist der Kondensor in einen Arm der Kaltzelle hineingeschoben, so daß ein guter thermischer Kontakt gewährleistet ist, während eine echte Zweifach-Sicherheitshülle bewahrt wird, und so daß es ermöglicht wird, daß die Zerfallskammer 20 von dem Rest der Vorrichtung leicht entfernt werden kann.

Die Zerfallskammer 20 enthält einen Hauptventilanschluß 36, um eine Anfangsevakuierung und eine periodische Entnahme von allen nicht-kondensierbaren Gasen zu ermöglichen, die nicht durch die optionale Getterfalle eingefangen werden. Eine Schnüffleröffnung 38 wird in der Trennwand 17 bereitgestellt, um eine Probenentnahme von dem Gas im Innern des Gehäuses 12 zur Sicherstellung, daß es keine Lecks innerhalb des Systems gibt, zu ermöglichen. Füllrohre 40, 42 durchdringen die Trennwand 17, um eine Fernfüllung und -leerung des Kaltzellenteils der Kryopumpen 32, 34 mit flüssigem Stickstoff zu ermöglichen. Ein Füllen der Kaltzellen mit flüssigem Stickstoff kann dadurch erreicht werden, daß ein Zuflußrohr mit einem unter innerem Überdruck stehenden Behälter von flüssigem Stickstoff verbunden wird, und daß das Zuflußrohr über das geeignete Füllrohr 40, 42 bis auf den Boden der Kaltzelle eingeführt wird. Die Füllstände des flüssigen Stickstoffs können unter Verwendung von Thermoelementen, die in die Kaltzelle plaziert sind, überprüft werden, oder indem das Abführen von der Öffnung des Füllrohrs beobachtet wird.

Durch die Trennwand 17 führende verlängerte Ventilgriffe 44 erlauben die Fernbedienung der Trennungs-Ventileinrichtung 28. Bei dem Hindurchverlauf der Ventilgriffe 44 durch die Trennwand werden Drehdichtungen verwandt, um die Sicherheitshülle als solche zu bewahren. Die Ventileinrichtung 28 enthält zwei Ventile 33, 35, die von fern betätigt werden können, und eine optionale Getterfalle 31, die zwischen den Ventilen 33, 35 angeordnet ist, und die ein eingebautes Ventil 37 enthält. Das obere von fern betätigte Ventil 35 ist in die Zerfallskammer 20 eingebaut und hat eine Stirnfläche-Dichtungs-Trennstelle, die es mit Ventil 37 verbindet, wenn die Falle eingefügt ist, oder mit dem unteren von fern bedienten Ventil 33, wenn die Falle nicht eingefügt wird. Die Trennstelle ermöglicht es, daß die Zerfallskammer 20 von dem Rest der Vorrichtung während des Austauschs der Zerfallskammer getrennt wird, wie unten beschrieben. Wird die optionale Getterfalle 31 eingefügt, wird das Ventil 37 offengelassen, außer während des Austauschs der Zerfallskammer, bei dem das Ventil 37 geschlossen wird, um zu verhindern, daß Luft in die Getterfalle 31 eindringt und den Getter deaktiviert. Der Getter ist ein Material, das gewisse Gase absorbiert, darunter Wasserstoff, Sauerstoff, Stickstoff und Jod, während er nicht auf Edelgase, so wie Xenon, einwirkt. Vor seiner ersten Verwendung und in regelmäßigen Abständen danach bedarf der Getter einer Aktivierung, die durch Heizen auf eine erhöhte Temperatur über eine Zeitdauer hinweg erreicht wird, im Vakuum oder in einer Atmosphäre von inertem Gas.

Ein oberer Aufsatz 46, der auf dem oberen Gehäuse 16 aufsitzt, dient dazu, das Eindringen von Wasser in den Kaltzellenteil der Kryopumpen 32, 34 zu verhindern, während die Vorrichtung 10 in das Reaktorbecken eingetaucht bleibt, und zur Ausstattung mit einer redundanten Verkapselung aller Schweißstellen, Anschlußstellen und Dichtungen der Trennwand. Das Oberteil 46 kann für Neulade- und Fördervorgänge abgenommen werden und ist mit einer Schnüffelöffnung 48 versehen, die die sichere Erfassung von Lecks radioaktiven Gases ermöglicht.

Die eintauchbare Vorrichtung 10 wird im allgemeinen in dem Becken eines Leichtwasser-Kernreaktors belassen. Die Vorrichtung 10 kann vollständig untergetaucht und an einen an den Reaktorkern angrenzenden Platz gebracht werden, um eine Bestrahlung der Bestrahlungskammer 18 mit Neutronen zu bewirken, oder sie kann teilweise eingetaucht werden, in größerem oder gerin-gerem Maße an den Rand des Reaktorbeckens angrenzend, um andere Arbeitsgänge zu vollziehen.

Figur 2 zeigt eine Gashandhabungs- und Vakuumstation 50, die mit der eintauchbaren Vorrichtung 10 von Figur 1 verwendet wird. Die Gashandhabungs- und Vakuumstation 50 wird dazu verwendet, die eintauchbare Vorrichtung eingangs zu evakuieren, ¹²&sup4;Xe hinzuzufügen oder zu entfernen, und permanente Gase aus dem System zu entfernen, je nach Bedarf.

Die Gashandhabungs- und Vakuumstation 50 umfaßt eine Drehschieber-Vakuumpumpe 52, die über einen Filter 54 mit aktivierter Kohle in eine Auspuffleitung 56 hin abführt. Eine Diffusionspumpe 66 ist mit dem Einlaß der Drehschieber-Vakuumpumpe 52 verbunden. Der Einlaß der Diffusionspumpe 66 ist letzlich mit dem Hauptanschluß 36 mit Ventil der Zerfallskammer 20 verbunden, über ein Ventil 58, einen flexiblen Schlauch 60, eine Trockeneisfalle 62 und Flüssigstickstoff-Fallen 64. Der Hauptventilanschluß 36 und das Ventil 58 sind mit Stirnseiten-Dichtungs- Anschlußstücken verbunden und stellen eine zweiventilige Trennstelle dar. Eine ähnliche Trennstelle 74 wird zwischen der Trockeneisfalle 62 und den Flüssigstickstoff-Fallen 64 bereitgestellt.

Ein Zylinder 68 zum Lagern von ¹²&sup4;Xe wird zwischen die Trockeneisfalle 62 und die Flüssigstickstoff-Fallen 64 über ein Ventil 70 eingebunden. Während der anfänglichen Evakuierung der gasbenetzten Teile der eintauchbaren Vorrichtung 10 durch die Diffusionspumpe 66 und die Drehschieber-Vakuumpumpe 52 wird das Ventil 70 geschlossen. Xenon-124 wird der Vorrichtung zugeführt, indem zunächst Ventil 72 geschlossen wird und dann Ventil 70 geöffnet wird, um zu ermöglichen, daß die erwünschte Menge von ¹²&sup4;Xe in die evakuierte Vorrichtung über die Trennstelle 74, die Trockeneisfalle 62, den flexiblen Schlauch 60, das Ventil 58 und den Hauptventilanschluß 36 eindringen kann.

Ist die benötigte Menge von ¹²&sup4;Xe geladen worden, wird das Ventil 70 geschlossen und das ¹²&sup4;Xe in den Kondensor der unteren Kryopumpe 32 in der eintauchbaren Vorrichtung 10 kryogepumpt, woraufhin die zwei fernbetätigten Ventile 33, 35 der Ventileinrichtung 28 geschlossen werden und die untere Kryopumpe 32 auf Zimmertemperatur erwärmt wird, wodurch bewirkt wird, daß das ¹²&sup4;Xe verdampft und sich ausdehnt, so daß es die Bestrahlungskammer 18 und die Verbindungsrohre 22, 24 und 30 füllt. Xenon wird aus der eintauchbaren Vorrichtung 10 entfernt, indem der Speicherzylinder 68 mit flüssigem Stickstoff gekühlt wird, während das Ventil 72 geschlossen ist, so daß das Xenon in dem Speicherzylinder 68 kondensiert.

Die Trockeneisfalle 62 dient zum Einfangen allen flüchtigen Jods und wird regelmäßig überprüft, um sicherzustellen, daß das in der Vorrichtung gebildete Jod in einem gebundenen Zustand vorkommt. Die Trockeneisfalle 62 umfaßt zwei Quarzfenster, die relativ durchlässig gegenüber der Gamma-Emission von ¹²&sup5;I sind, und sie ist von solcher Bauart, daß jedwedes ¹²&sup5;I, das in das kalte Volumen der Trockeneisfalle 62 eingefangen ist, nichtinvasiv mittels eines passenden, wechselweise angrenzend an derartige Fenster positionierten Detektors detektiert werden kann. Die Flüssigstickstoff-Falle 64 fängt alles Xenon ein, das nicht in dem Speicherzylinder 68 gesammelt wird und fängt auch alles Jod ein, das möglicherweise die Trockeneisfalle 62 überwindet. Ein Thermoelement-Druckmeßgerät 76 wird in dem Kreis bereitgestellt, um Druckablesungen im Millitorr-Bereich durchzuführen, die es ermöglichen würden, sämtliche Probleme während des Transports festzustellen.

Das Pumpsystem, das die Drehschieber-Vakuumpumpe 52 und die Diffusionspumpe 66 umfaßt, ist mit einer Penning-Meßvorrichtung 78 versehen, die das Vakuum beim Einlaß der Diffusionspumpe überprüft, und bei der über den Kohlefilter 54 abgeführt wird. Jedwede Radioaktivität, die bei dem Filter festgestellt wird, führt zum Abschalten der Vorrichtung zur Untersuchung des Problems. Diese Bauteile und Verfahren stellen die vollständige Sicherheit beim Betrieb der Ausrüstung sicher.

Die Jod-Rückgewinnungsstation 80 ist schematisch in Figur 3 gezeigt und umfaßt einen umschließenden Strahlenschutzkasten 82, der eine Zweifachverkapselung bereitstellt, während Jod aus dem Innern der Zerfallskammer 20 ausgewaschen wird und einem Speicher- und Versandbehälter zugeführt wird. Jod-125 kann leicht abgeschirmt werden, und eine genügende Abschirmung kann erreicht werden, wie gewünscht.

Der Strahlenschutzkasten 82 wird bei einem leicht negativen Druck gehalten, indem er mit einer Leitung 84 verbunden wird, die über ein Ensemble 86 von Aktivkohlefiltern in das Gebäudeabluftsystem entlüftet Ein internes Umluftgebläse und -Filter 88 fängt beständig alles flüchtige Jod ein, das im Strahlenschutzkasten 82 vorhanden sein kann. Im Falle der Entdeckung eines radioaktiven Lecks wird der Abführungsstrom durch Schließen des Sperrers 90 angehalten, wodurch der Strahlenschutzkasten 82 bis zur Lösung des Problems versiegelt wird. Die Zerfallskammer 20 und alle anderen benötigten Bestandteile werden in den Strahlenschutzkasten 82 über eine Durchgangsschleuse 92 geladen. Andere in Figur 3 bezeichnete Bestandteile umfassen ein Nadel-Anschlußstück 94, das mit dem Hauptventilanschluß 36 der Zerfallskammer 20 verbunden werden kann, ein Heizelement 96, das in einer eingebauten Heizschale der Zerfallskammer 20 plaziert ist, und ein evakuiertes Glasf läschchen 98, das einen Gummitrennwandverschluß 100 umfaßt. Beim Betrieb der in den Figuren 1 und 2 dargestellten Vorrichtung werden die gasbenetzten Teile der eintauchbaren Vorrichtung 10 eingangs über den Hauptventilanschluß 36 auf das Endvakuum der Pumpstation evakuiert, die die Drehschieber-Vakuumpumpe 52 und die Diffusionspumpe 66 umfaßt. Flüssiger Stickstoff wird in die Kaltzelle der unteren Kryopumpe 32 über ein Zuflußrohr zugeführt, das koaxial in das Füllrohr 40 eingeführt wird.

Die erwünschte Menge von ¹²&sup4;Xe aus dem Speicherzylinder 68 wird dann über den Hauptventilanschluß 36 in die eintauchbare Vorrichtung 10 eingelassen. Das ¹²&sup4;Xe kondensiert in der unteren Kryopumpe 32. Dann werden die fernbetätigten Ventile 31, 35 geschlossen. Nach einer Erwärmung der unteren Kryopumpe 32 mit trockener Luft, die über das Zuflußrohr in dem Füllrohr 40 eingelassen wird, verdampft das ¹²&sup4;Xe, so daß näherungsweise 95 % des ¹²&sup4;Xe die Bestrahlungskammer 18 füllt.

Der Hauptventilanschluß 36 wird dann geschlossen, und die Gashandhabungs- und Vakuumstation 50 wird von der eintauchbaren Vorrichtung 10 getrennt. Der obere Gehäuseteil 16 wird dann am Platze aufgesetzt, und der obere Aufsatz 46 wird montiert.

Die eintauchbare Vorrichtung 10 wird dann vollständig in das Reaktorbecken eingetaucht und erhält einen Platz, wo die Bestrahlungskammer 18 an den Reaktorkern angrenzt, wodurch das ¹²&sup4;Xe im Innern der Bestrahlungskammer 18 dem erwünschten Neutronenfluß ausgesetzt wird. Die bezüglich der Bestrahlungskammer entfernte Lage der Zerfallskammer 20 stellt sicher, daß die Zerfallskammer nicht dem Neutronenfluß ausgesetzt ist, was Gewähr dafür bietet, daß kein ¹²&sup6;I gebildet wird. Nachdem die geplante Bestrahlungszeit verstrichen ist, wird die eintauchbare Vorrichtung 10 von dem Kern wegbewegt und angehoben, bis die obere Abdeckung 46 oberhalb des Niveaus des Reaktorbeckens liegt. Die Luft zwischen der Trennwand 17 und der oberen Abdeckung 46 wird durch die äußere Schnüffleröffnung 48 geprüft, um sicherzustellen, daß kein Lecken von radioaktivem Gas innerhalb der Vorrichtung 10 aufgetreten ist.

Die obere Abdeckung 46 wird dann entfernt, und die Kaltzelle der unteren Kryopumpe 34 wird über ein Zuflußrohr, das sich innerhalb des Füllrohrs 42 befindet, mit flüssigem Stickstoff gefüllt. Mit laufender oberer Kryopumpe 32 werden die Ventile 33, 35 geöffnet, wodurch der Durchfluß von bestrahltem Xenon über die Rohre 22, 24 in den Kondensorteil der oberen Kryopumpe 34 bewirkt wird, wobei der Kondensorteil baulich mit der Zerfallskammer 20 verbunden ist. Die Ventile 33, 35 werden dann wieder geschlossen. Trockene Luft wird in die Kaltzelle der oberen Kryopumpe 34 über das im Füllrohr 42 befindliche Zuflußrohr eingelassen, um ein Verdampfen des kondensierten bestrahlten Xenons in der Zerfallskammer 20 zu bewirken. Die obere Abdekkung 46 wird dann wieder aufgesetzt.

Während der Zerfallsdauer wird die eintauchbare Vorrichtung 10 dann in das Reaktorbecken eingetaucht, um erhöhte Sicherheit zu gewährleisten. Jedwede Strahlung, die möglicherweise während dieser Dauer aus der Vorrichtung 10 entweicht, befindet sich in dem Reaktorbecken. Des weiteren verringert wegen des Eintauchens der erhöhte hydrostatische Druck die Wahrscheinlichkeit eines solchen Leckens in hohem Maße.

Nach der Zerfallszeit, während derer radioaktives ¹²&sup5;Xe in radioaktives ¹²&sup5;I zerfällt, das sich auf der Wand der Zerfallskammer 20 absetzt, wird die eintauchbare Vorrichtung bis zur Oberfläche des Reaktorbeckens angehoben, und wieder wird die Luft über die äußere Schnüffleröffnung 48 geprüft, bevor die obere Abdeckung 46 entfernt wird. Die untere Kryopumpe 32 wird wieder durch Einlaß von flüssigem Stickstoff in die Kaltzelle in Gang gesetzt, und die Ventile 33, 35 sind wieder offen, wodurch sie ermöglichen, daß nicht zerfallenes Xenon von der Zerfallskammer 20 zur Kondensation in der Kryopurnpe 32 passieren kann.

Die Ventile 33, 35 werden wieder geschlossen, und die Kryopumpe 32 wird erwärmt, um ein Verdampfen des Xenons zu bewirken. Die obere Abdeckung 46 wird wieder aufgesetzt, und die eintauchbare Vorrichtung ist dann bereit zu einer weiteren Bestrahlung. Der Zyklus wird dann wiederholt, wie benötigt, um die erwünschte Menge von ¹²&sup5;I aus der ursprünglichen zugeführten Menge von ¹²&sup4;Xe bereitzustellen. Im allgemeinen werden etwa 3 bis 5 Zyklen pro Herstellungsgang von ¹²&sup5;I durchgeführt.

Nach der für einen Herstellungsgang letzten Bestrahlung und Überleitung wird die eintauchbare Vorrichtung 10 für eine ausgedehnte Zeitdauer in dem Reaktorbecken eingetaucht belassen, um zu ermöglichen, daß das radioaktive Xenon zu einem beträchtlichen Grad zerfällt, im allgemeinen bis zu etwa 90 %. Das übrige Xenon wird dann wieder durch die untere Kryopumpe 32 kondensiert, so daß die Zerfallskammer 20 von Xenon evakuiert ist. Nach der Abnahme der Abdeckung 46 wird die Luft im Innern der eintauchbaren Vorrichtung über die innere Schnüffleröffnung 38 geprüft, und die eintauchbare Vorrichtung 10 wird, falls kein radioaktives Lecken festgestellt wird, angehoben, bis der äußere Gehäuseteil 16 oberhalb des Reaktorbeckenniveaus liegt.

Als nächstes wird der obere Gehäuseteil 16 entfernt. Ein überprüfter Abführungsfluß wird bereitgestellt, um alle radioaktiven Gase zu sammeln, die während der Zeitdauer, in der die Zweifach- Sicherheitshülle nicht aufrechterhalten wird, entweichen können, wobei die ausfließenden Gase von diesem Abführen einen Aktivkohlefilter passieren, bevor sie in die Gebäudeabluft entlüftet werden.

Die Gashandhabungs- und Vakuumstation 50 wird dann mit dem Hauptventilanschluß 36 verbunden, und die Verbindungen werden evakuiert. Um zu überprüfen, ob der letzte Kryopump-Arbeitsschritt bezüglich Rest-Xenon erfolgreich war, wird das Ventil 72 geschlossen und der Hauptventilanschluß 36 geöffnet, so daß das Thermoelement-Meßinstrument 76 den Druck in der Zerfallskammer 20 anzeigen kann. Falls erforderlich, wird die Zerfallskammer 20 über die Trockeneisfalle 62 und die Flüssigstickstoff- Fallen 64 evakuiert, um jedwede nichtflüchtigen Gase zu entfernen. Nach einer Evakuierung von etwaigen beträchtlichen Mengen von nichtflüchtigen Gasen kann das Xenon mittels der oben beschriebenen Prozedur in die Bestrahlungskammer 18 zurückkryogepumpt werden.

Ist ein solches Pumpen abgeschlossen, wird der flexible Schlauch 60 von dem Hauptventilanschluß 36 getrennt, der nun geschlossen wird, und die auf diese Weise freigelegten Öffnungen werden mit einer Abdeckung versehen. Die vollständige Abwesenheit von Xenon in der Zerfallskammer wird durch eine Überprüfung bestätigt, daß kein bedeutendes Strahlungsfeld auf die Zerfallskammer zurückzuführen ist.

Ist die optionale Getterfalle 31 vorhanden, wird das eingebaute Ventil 37 geschlossen. Der verlängerte Ventilgriff 44 wird von dem Ventil 35 entfernt, und die Zerfallskammer 20 wird von dem Rest der Vorrichtung 10 an der Trennstelle zwischen den Ventilen 35 und 37 abgetrennt, wenn die Getterfalle 31 eingefügt ist, oder zwischen den Ventilen 35 und 33, wenn die Getterfalle 31 nicht eingefügt ist. Die verbleibende freigelegte Öffnung der Zerfallskammer 20 und die andere Öffnung werden mit einer Abdekkung versehen, und die Zerfallskammer wird zu der Jod-Rückgewinnungsstation transportiert.

Eine zweite Zerfallskammer 20 wird in die Vorrichtung eingepaßt, und der verlängerte Ventilgriff 44 und der obere Gehäuseteil 16 werden wieder an ihren Platz gesetzt. Die eintauchbare Vorrichtung 10 ist dann für einen weiteren Herstellungsdurchlauf bereit.

Die erste Zerfallskammer 20 wird über die Durchgangsschleuse 92 in den Strahlenschutzkasten 82 gebracht und in umgedrehter Position befestigt, wie gezeigt. Ein Nadelanschlußstück 94 wird mit dem Hauptventilanschluß 36 der Zerfallskammer 20 verbunden. Die Nadel 94 wird durch die Trennwand einer großen evakuierten Füllflasche (nicht gezeigt) gedrückt, die eine entgaste wäßrige Natriumhydroxidlösung enthält, oder ein anderes geeignetes rückflußfähiges Lösungsmittel für ¹²&sup5;I, ansonsten aber evakuiert ist. Die Nadel 94 ist gegenüber der Länge der Flasche kurz, und das Volumen der Flasche reicht aus, um den Druck in der Nadel 94 und dem Hauptventilanschluß 36 stark zu reduzieren. Die Zerfallskarnmer und die Füllflasche werden um 180º geschwenkt, so daß die Nadel 94 in die Natriumhydroxidlösung eintaucht. Der Hauptventilanschluß 36 wird geöffnet, wodurch das Eindringen der gewünschten Menge an Natriumhydroxidlösung in die Zerfallskammer 20 zugelassen wird, woraufhin der Hauptventilanschluß 36 geschlossen wird. Die zugelassene Menge an Natriumhydroxidlösung wird eingangs durch Bezugnahme auf Kalibriermarken festgelegt, die auf dem Hals der Füllflasche, angrenzend an die Gummitrennwand, aufgetragen sind, und sie wird mittels Vorher- und Nachhermessungen der Masse der Füllflasche und ihres Inhalts überprüft.

Ein Heizerelement 96 ist innerhalb der eingebauten Heizerschale der Zerfallskammer 20 plaziert, und die Heizerschale ist mit entionisiertem Wasser gefüllt wenn das Heizerelement 96 erregt wird, verdampft reines Wasser aus der Natriumhydroxidlösung innerhalb der Zerfallskammer 20 und kondensiert an allen inneren Oberflächen, woraufhin das so freigesetzte Wasser alles vorhandene Jod auflöst, bevor es in das Becken mit Natriumhydroxidlösung am Boden der Zerfallskammer 20 zurücktropft. Dieser Prozeß des Zurückfließens bewirkt eine gründliche Reinigung der inneren Oberflächen der Zerfallskammer 20 und läßt das Jod in der wäßrigen Natriumhydroxidlösung in Lösung gehen. Nach dem Abschluß des Rückflußprozesses wird das Heizen eingestellt, und der untere Teil der Zerfallskammer 20 wird durch Einbringen von Eis in die eingebaute Heizerschale der Zerfallskammer 20 aktiv gekühlt, wodurch bewirkt wird, daß aller restlicher Wasserdampf im Raum der Zerfallskammer 20 in das Becken der wäßrigen Natriumhydroxidlösung kondensiert.

Ein evakuiertes Fläschchen 98 wird so positioniert, daß die Nadel 94 die Gummitrennwand 100 durchdringt und eine vakuumdichte Dichtung bildet. Wird der Hauptventilanschluß 36 geöffnet, fließt die Jodlösung von der Zerfallskammer 20 durch das Nadelanschlußstück 94 in das Fläschchen, das mit Blei umschirmt ist. Falls nötig, kann das Ventil 35 kurz geöffnet werden, damit Luft hereingelassen wird und diesen Arbeitsschritt unterstützt.

Nach dem Befüllen des Fläschchens 98 mit der Jodlösung werden der Hauptventilanschluß 36 und das Ventil 35 geschlossen, und die Nadel 94 wird sorgfältig aus der Trennwand 100 herausgezogen, die selbstdichtend ist. Die ¹²&sup5;I-Lösung ist somit fertig, um geprüft zu werden, in kleinere Einheiten geteilt zu werden, kann eine Außenverpackung erhalten und versandt werden.

Die Nadel 94 wird dann von der leeren Zerfallskammer 20 abgetrennt, die dann unter Verwendung der Gashandhabungs- und Vakuumstation 50 vollständig evakuiert wird, um sämtliche Spuren von Feuchtigkeit zu entfernen. Alles Jod, das nicht in das Fläschchen befördert worden ist, verbleibt in der Zerfallskamrner 20 in einem nichtflüchtigen Zustand. Die getrocknete und evakuierte erste Zerfallskammer 20 ist dann fertig, um mit der zweiten Zerfallskammer 20 für den nachfolgenden Herstellungsgang ausgetauscht zu werden.

Es dürfte aus der obigen Beschreibung des Aufbaus und der Betriebsweise der eintauchbaren Vorrichtung ersichtlich sein, daß bei der Produktion von ¹²&sup5;I aus ¹²&sup4;Xe das Verfahren auf äußerst sichere Weise durchgeführt wird, und dies mittels eines Verfahrens, bei dem ¹²&sup5;I erhalten wird, das in höchstem Maße frei von ¹²&sup6;I ist. Die Baumaterialien sind im allgemeinen Aluminium und rostfreier Stahl und stellen gegen Lecken von ¹²&sup5;Xe und/oder ¹²&sup5;I bei allen Stadien des Verfahrens, außer während des Austauschs der Zerfallskammer, eine Zweifach-Sicherheitshüllen- Umgebung bereit. Während dieses Austauschs ist das Xenon in der Bestrahlungskammer eingeschlossen, und in der Nähe der Koppelstelle ist zum Schutz des Bedieners ein ständig überprüfter Absaugstrom vorgesehen.

Die 35 keV-Gammastrahlung des ¹²&sup5;I kann relativ leicht abgeschirmt werden, weil die Bleischicht, die dem Zehntelwert für 35 keV-Gammas entspricht, nur 0,1 mm dick ist. Durch die 4 mm dicken Wände aus rostfreiem Stahl der Zerfallskammer werden die auf das I zurückzuführenden Strahlungsfelder um einen Faktor 10¹¹ reduziert.

Zwar dringt die Strahlung von ¹²&sup5;Xe besser durch, jeder Teil der Vorrichtung, der bedeutende Mengen von ¹²&sup5;Xe enthält, befindet sich aber immer weit unterhalb der Oberfläche des Reaktorbeckens und ist daher gut abgeschirmt.

Bei der Jod-Rückgewinnungsstation 80 wird die Zweifach-Sicherheitshülle durch den Strahlenschutzkasten 82 bereitgestellt.

Um diese Offenbarung zusammenzufassen: Die vorliegende Erfindung stellt ein neuartiges Verfahren zur Herstellung von radioaktivem ¹²&sup5;I aus ¹²&sup4;Xe auf sichere und effektive Weise in einer neuartigen Vorrichtung mit Zweifach-Sicherheitshülle bereit. Innerhalb des Rahmens der Ansprüche sind Modifikationen möglich.


Anspruch[de]

1. Ein Verfahren zur Herstellung von radioaktivem 1, gekenn zeichnet durch die Schritte:

Zufuhr von ¹²&sup4;Xe von einer ¹²&sup4;Xe-Quelle in einen Bestrahlungsbereich, der in einem geschlossenen Behälter liegt,

Bestrahlungdes ¹²&sup4;Xe in obigem geschlossenen Behälter mit Neutronen, um die Bildung von ¹²&sup5;Xe daraus zu bewirken,

Fördern von bestrahltem Gas durch Pumpen von dem Bestrahlungsbereich zu einem Zerfallsbereich, der in dem geschlossenen Behälter liegt und nicht dem Neutronenfluß ausgesetzt ist, und

Zulassen, daß in dem Zerfallsbereich das ¹²&sup5;Xe zerfällt, um so ¹²&sup5;I zu bilden.

2. Das Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zufuhr von ¹²&sup4;Xe in den Bestrahlungsbereich vollzogen wird durch:

Verbinden der ¹²&sup4;Xe-Quelle mit einem Einspeiseeinlaß, der wählbar über eine Fluidströmung in Verbindung mit dem Bestrahlungsbereich und mit einem ersten Kondensationsbereich in dem geschlossenen Behälter steht, und Fließenlassen des ¹²&sup4;Xe durch den Einspeiseeinlaß,

Kondensieren des zugeführten ¹²&sup4;Xe in den ersten Kondensationsbereich und Schließen des Einspeiseeinlasses, und

Abdampfen des flüssigen ¹²&sup4;Xe von dem ersten Kondensationsbereich zu dem Bestrahlungsbereich hin.

3. Das Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Transfer des bestrahlten Gases vollzogen wird durch:

Herstellen einer Verbindung über eine Fluidströmung in dem geschlossenen Behälter zwischen dem Bestrahlungsbereich und dem Zerfallsbereich,

Kondensieren von bestrahltem Gas, das zwischen dem Bestrahlungsbereich und dem Zerfallsbereich fließt, in einem zweiten Kondensationsbereich in dem geschlossenen Behälter, der mit dem Zerfallsbereich über eine Fluidströmung in Verbindung steht,

Beenden der Verbindung über eine Fluidströmung zwischen dem Bestrahlungsbereich und dem Zerfallsbereich, und

Abdampfen von kondensiertem bestrahltem Gas von dem zweiten Kondensationsbereich zu dem Zerfallsbereich hin.

4. Das Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das nach dem Zerfall von bestrahltem Gas zurückbleibende Gas in den Bestrahlungsbereich übergeführt wird durch:

Herstellen einer Verbindung über eine Fluidströmung in dem geschlossenen Behälter zwischen dem Zerfallsbereich und dem Bestrahlungsbereich und einem ersten Kondensationsbereich in dem geschlossenen Behälter,

Kondensieren von Restgas, das zwischen dem Zerfallsbereich und dem Bestrahlungsbereich fließt, in dem ersten Kondensationsbereich in dem geschlossenen Behälter,

Beenden der Verbindung über eine Fluidströrnung zwischen dem Bestrahlungsbereich und dem Zerfallsbereich, und

Abdampfen von kondensiertem Gas von dem ersten Kondensationsbereich zu dem Bestrahlungsbereich hin, und

Wiederholen der Schritte Bestrahlung, Fördern von bestrahltem Gas und Zulassen des Zerfalls.

5. Das Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die Bestrahlung von ¹²&sup4;Xe dadurch bewirkt wird, daß der in das Becken eines Leichtwasser-Kernreaktors getauchte geschlossene Behälter einen an den Reaktorbereich angrenzenden Platz erhält, und wobei der Schritt des Zerfallens sich vollzieht, während der geschlossene Behälter an einem Platz in dem Becken belassen wird, wo er eingetaucht ist.

6. Das Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei nach der Bildung von ¹²&sup5;I der Zerfallsbereich von dem geschlossenen Behälter entfernt wird, um aus diesem das ¹²&sup5;I gewinnen zu können.

7. Das Verfahren nach Anspruch 6, wobei das ¹²&sup5;I dadurch aus dem Zerfallsbereich entfernt wird, daß eine wäßrige Lösung für ¹²&sup5;I dem Zerfallsbereich zugeführt wird, daß ein Hin- und Herfließen von der wäßrigen Lösung in dem Zerfallsbereich bewirkt wird, um festes ¹²&sup5;I von internen Oberflächen des Zerfallsbereichs zu entfernen und um eine wäßrige Lösung von der Jodlösung zu bilden, und daß die wäßrige Lösung von dem Zerfallsbereich entfernt wird.

8. Das Verfahren nach Anspruch 7, wobei die wäßrige Lösung eine wäßrige Natriumhydroxid-Lösung ist.

9. Eine Vorrichtung zur Herstellung von radioaktivem ¹²&sup5;I, gekennzeichnet durch:

Ein Gehäuse (12), das gasdicht und in ein Kernreaktor- Wasserbecken eintauchbar ist und eine innere Kammer umgrenzt, wobei das Gehäuse obere (16) und untere (14) trennbare Teile hat, um Zugang zu der inneren Kammer zu ermöglichen,

ein erster geschlossener Behälter (18) in der Kammer, der so angeordnet ist, daß er die Bestrahlung mit Neutronen von in ihm enthaltenen ¹²&sup4;Xe-Gas durch den Kernreaktor ermöglicht, unterbrechbaren Beziehung der Fluidströmung steht, zum Fördern von bestrahltern Xenongas von dem ersten geschlossenen Behälter (18) zum zweiten geschlossenen Behälter (20), um so den Zerfall von ¹²&sup5;Xe in ¹²&sup5;I in dem zweiten geschlossenen Behälter (20) in Abwesenheit von Neutronenfluß zu ermöglichen,

wobei der zweite geschlossene Behälter (20) mit Ventilen versehene Einlaß-/Auslaß-Durchströmvorrichtungen (33, 35, 37) hat, um zu ermöglichen, daß ¹²&sup4;Xe in die genannte Vorrichtung (10) aufgenommen werden kann, um zu ermöglichen, daß ¹²&sup5;I-Lösung von dem zweiten geschlossenen Behälter (20) abgelassen werden kann, und um die Passage von Xenongas zwischen dem ersten (18) und dem zweiten (20) geschlossenen Behälter zu ermöglichen,

erste Pumpvorrichtungen (32), die betrieblich mit dem ersten geschlossenen Behälter (18) verbunden sind, zum Bewirken des Hindurchführens von in die genannte Vorrichtung (10) aufgenommenem ¹²&sup4;Xe durch die mit Ventilen versehenen Einlaß-/Auslaß- Durchströmvorrichtungen (33, 35, 37), wenn der erste (18) und der zweite (20) geschlossene Behälter in einer Fluidströrnungsbeziehung stehen, und zum Bereitstellen von gasförmigem Xenon in den ersten geschlossenen Behälter (18), wenn der erste (18) und der zweite (20) geschlossene Behälter nicht in Fluidströmungsbeziehung stehen, und

zweite Pumpvorrichtungen (34), die betrieblich mit dem zweiten geschlossenen Behälter (20) verbunden sind, zum Bewirken des Flusses von bestrahltem Xenon, das von dem ersten geschlossenen Behälter (18) aufgenommen wurde, wenn der erste (18) und der zweite (20) geschlossene Behälter in einer Fluidströmungsbeziehung stehen, und zum Bereitstellen von gasförmigem bestrahltern Xenon in dem zweiten geschlossenen Behälter (20), wenn der erste (18) und der zweite (20) geschlossene Behälter nicht in Fluidströmungsbeziehung stehen.

10. Die Vorrichtung nach Anspruch 9, wobei die erste (32) und die zweite (34) Pumpvorrichtung erste und zweite Kryo- Pumpvorrichtungen umfassen.

10. Die Vorrichtung nach Anspruch 9, wobei die erste (32) und die zweite (34) Pumpvorrichtung erste und zweite Kryo- Pumpvorrichtungen umfassen.







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