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Dokumentenidentifikation DE69701533T2 19.10.2000
EP-Veröffentlichungsnummer 0925255
Titel VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON KOMMERZIELLEM WASSERFEIEM WASSERSTOFFFLUORID UND URANOXID AUS DER DEFLUORIERUNG VON URANHEXAFLUORID
Anmelder AlliedSignal Inc., Morristown, N.J., US
Erfinder HAGE, Daniel, Puducah, US;
MERKEL, C., Daniel, West Seneca, US;
HULSEY, Felton, Metropolis, US
Vertreter derzeit kein Vertreter bestellt
DE-Aktenzeichen 69701533
Vertragsstaaten BE, DE, FR, GB, NL
Sprache des Dokument EN
EP-Anmeldetag 04.06.1997
EP-Aktenzeichen 979287042
WO-Anmeldetag 04.06.1997
PCT-Aktenzeichen US9709171
WO-Veröffentlichungsnummer 9746483
WO-Veröffentlichungsdatum 11.12.1997
EP-Offenlegungsdatum 30.06.1999
EP date of grant 22.03.2000
Veröffentlichungstag im Patentblatt 19.10.2000
IPC-Hauptklasse C01B 7/19
IPC-Nebenklasse C01G 43/01   

Beschreibung[de]

Die vorliegende Erfindung betrifft ganz allgemein ein Verfahren zur Rückgewinnung von Produkten der Entfluorierung von Uranhexafluorid. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung die Rückgewinnung von flüssigem wasserfreiem Fluorwasserstoff handelsüblicher Qualität und wasserunlöslichem stabilem Triuranoctoxid.

HINTERGRUND DER ERFINDUNG

Wirtschaftlich brauchbare Uranisotope, wie z. B. U²³&sup5;, werden bereits seit mehr als 40 Jahren nach gut bekannten Verfahren hergestellt. Die Herstellung des Einsatzstoffs für diese Verfahren erfolgt nach einem Verfahren zur Anreicherung von Uranhexafluorid (UF&sub6;), bei dem man natürliches Uran, das 0,7% U²³&sup5; enthält, auf kernbrennstoffgerechte Gehalte bringt. Bei der Anreicherung bleibt ein UF&sub6;-Material zurück, das hauptsächlich U²³&sup8; sowie 0,1-0,3% U²³&sup5; enthält. Dieses Material wird als abgereichertes UF&sub6; bezeichnet und hat bis jetzt geringen wirtschaftlichen Wert, wenngleich Hoffnung darauf besteht, daß in Zukunft neue Anreicherungstechniken die Abtrennung von weiterem U²³&sup5; aus dem abgereicherten UF&sub6; ermöglichen und letzteres somit im wesentlichen eine Ressource umwandeln.

Das im Lauf der letzten 40 Jahre angefallene abgereicherte UF&sub6; wird in Zylindern aus unlegiertem Stahl gelagert und beläuft sich auf eine Menge von etwa 50.000 Zylindern bzw. über 1 Billion Pounds Material. Die Lagerung dieser Zylinder wird nicht als langfristige Lösung erachtet, da die Gefahr besteht, daß das Material infolge von Korrosion der Zylinder in die Umwelt gelangen könnte. UF&sub6; reagiert leicht mit der Feuchtigkeit in der Luft zu Fluorwasserstoffsäure und wasserlöslichem Uranylfluorid (UO&sub2;F&sub2;) und gilt als potentielles Sicherheits- und Umweltrisiko. Es ist daher wünschenswert, über ein kostengünstiges Verfahren zu verfügen, mit dem man das abgereicherte UF&sub6; in seine stabilste unlösliche Form, nämlich Uranoxid (U&sub3;O&sub8;), umwandeln kann. Darüber hinaus arbeitet das Verfahren praktisch abfallfrei bei gleichzeitiger Rückgewinnung des Wertprodukts Fluorwasserstoff (HF) aus dem abgereicherten UF&sub6;.

Zwar wurden die in der vorliegenden Erfindung erwähnten chemischen Gleichungen bereits in die Praxis umgesetzt (US-PS 5,346,684), jedoch ist es bisher noch nicht gelungen, ein komplettes Verfahren zu entwickeln oder die Aufgaben der vorliegenden Erfindung so zu lösen, wie dies im Rahmen der vorliegenden Erfindung geschieht. Die vorliegende Erfindung erfüllt ein seit langem bestehendes Bedürfnis nach der Rückgewinnung von wirtschaftlich brauchbarem wasserfreiem Fluorwasserstoff aus Uranhexafluorid (UF&sub6;). Außerdem ergibt das erfindungsgemäße Verfahren das stabile unlösliche Uranoxid U&sub3;O&sub8;, das weniger toxisch als UF&sub6; ist und zur zukünftigen Verwendung gelagert, mit minimalen Kosten in einer Deponie für schwach radioaktive Abfälle entsorgt oder bei derzeit gebräuchlichen Strahlenschutzanwendungen eingesetzt werden kann.

Zwar scheint das Verfahren gemäß US-PS 5,346,684 der vorliegenden Erfindung zu ähneln, jedoch wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung ein in der Flüssigphase betriebener erster Reaktor verwendet. Aus diesem Grund weist die vorliegende Erfindung gegenüber ihrem Vorgänger zahlreiche Vorteile auf. So kann die vorliegende Erfindung bei niedrigen Temperaturen und Drücken durchgeführt werden. Daher kann man hierbei billigere Werkstoffe verwenden als die Superlegierungen, die erforderlich sind, um den hohen Temperaturen gemäß US-PS 5,346,684 widerstehen zu können. Die vorliegende Erfindung ist im Vergleich zu ihrem Vorgänger einfacher zu steuern, da ein Wasserüberschuß aufrechterhalten wird. Die einzigen Einsatzstoffe für das Verfahren sind UF&sub6;-Dampf und ein geringer Wassernachdosierungsstrom in Form von wäßrigem HF, das dem internen Rückführstrom beigemischt wird. Die vorliegende Erfindung ist betriebssicherer als das Verfahren gemäß US-PS 5,346,684, da sie bei niedrigen Temperaturen und Drücken durchgeführt wird. Noch eine weitere Verbesserung besteht darin, daß sich das im erfindungsgemäßen Flüssigphasenreaktor anfallende Uranylfluoridhydrat-Zwischenprodukt von dem im vorbekannten Verfahren anfallenden Uranylfluorid- Zwischenprodukt unterscheidet. Es gibt noch viele weitere realisierte Verbesserungen.

KURZE DARSTELLUNG DER ERFINDUNG

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Rückgewinnung von zwei verschiedenen und trennbaren Produkten der Entfluorierung von Uranhexafluorid, wie es in den Ansprüchen definiert ist. Bei dem ersten Produkt handelt es sich um einen flüssigen wasserfreien Fluorwasserstoff handelsüblicher Qualität und bei dem zweiten Produkt um wasserunlösliches Uranoxid wie Urandioxid (UO&sub2;), Urantrioxid (UO&sub3;) und vorzugsweise stabiles Triuranoctoxid (U&sub3;O&sub8;), das zur zukünftigen Verwendung sicher gelagert oder auf übliche Art und Weise entsorgt werden kann. Der daneben anfallende flüssige Rückführstrom aus Wasser/Fluorwasserstoff-Azeotrop wird als Einsatzstoff für den primären und oder sekundären Reaktor verwendet. Das erfindungsgemäße Verfahren ergibt ein wirtschaftlich verwertbares Material und verringert gleichzeitig neben den Sicherheits- und Umweltrisiken der zu lagernden oder zu entsorgenden Gefahrstoffe auch deren Menge.

Bei dem Verfahren verwendet man als primären Reaktor einen Behälter mit Pumpenbehälter/Absetzbehälter/Verdampfer, durch den ein Strom wäßriger Fluorwasserstofflösung im Kreis geführt wird. In die im Kreis geführte Lösung wird ein gasförmiger Uranhexafluoridstrom eingespeist. Das UF&sub6; reagiert mit einem Teil des im Kreislaufstrom vorhandenen überschüssigen Wassers zu einem Uranylfluorid-Zwischenprodukt (UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O) und HF, die sich in der Lösung auflösen. Wenn die anfallende Lösung mit festem UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O gesättigt ist, beginnt das Uranylfluorid-Zwischenprodukt aus der Lösung auszufallen und sinkt zum Boden des Pumpenbehälters (Absetzbehälter). Durch Abreagieren von Wasser und Freisetzung von HF nimmt die HF-Konzentration in der anfallenden Lösung immer weiter zu, und der anfallende Dampf weist eine hohe HF-Konzentration auf. Durch Steuerung der Temperatur der Lösung im Pumpenbehälter kann man im wesentlichen uranfreien HF-reichen Dampf und Wasserdampf kondensieren und einer herkömmlichen Destillationskolonne zuführen.

Das anfallende feste Uranylfluorid- Zwischenprodukt wird einem sekundären Reaktor zugeführt und mit Wasserdampf zu einem Uranoxid-Produkt wie Triuranoctoxid und einem gasförmigen Gemisch aus Wasser, Fluorwasserstoff und Sauerstoff umgesetzt. Dieses gasförmige Gemisch wird mit dem gasförmigen Gemisch aus Wasser und Fluorwasserstoff aus dem primären Reaktor vereinigt, kondensiert und anschließend der herkömmlichen Destillationskolonne zugeführt. Die Komponenten werden in einer Destillationskolonne in einen Kopfproduktstrom aus wasserfreiem Fluorwasserstoff handelsüblicher Qualität und einen wäßrigen azeotropen Rückführstrom, der Wasser und Fluorwasserstoff enthält, getrennt. Der Rückführstrom mit azeotroper Zusammensetzung wird ganz oder teilweise als Wassernachdosierung für das System in den primären Reaktor zurückgeführt. Man kann den Rückführstrom auch verdampfen und mit einer geringen Wasserdampfnachdosierung als Wassereinsatzstoffquelle für den zweiten Reaktor verwenden.

Als Einsatzstoff für den sekundären Reaktor kann man anstelle von Wasser auch Wasserstoffgas verwenden, wobei der anfallende Strom aus HF und Wasserstoffgas (geringe Menge)

UO&sub2;F&sub2; · H&sub2;O + H&sub2; → U&sub3;O&sub8; + HF + H&sub2;

mit dem HF-reichen Dampf aus dem primären Reaktor vereinigt, kondensiert und der herkömmlichen Destillationskolonne zugeführt wird. In diesem Fall muß man in den primären Reaktor Wasser nachdosieren.

Man kann einen dritten Reaktor hinzufügen, der als Fluorid-Stripper für lösliches Fluor im Triuranoctoxid-Produkt dient. Man führt dem Reaktor festes Triuranoctoxidmaterial zu und bringt dieses mit Wasserdampf in Berührung. Bei Hinzufügung eines dritten Reaktors führt man diesem jegliches, für das gesamte System benötigte Nachdosierungswasser zu. Das anfallende Gemisch aus Wasserdampf und einer sehr geringen Menge an HF wird direkt dem zweiten Reaktor zugeführt bzw. für den Fall, daß als Reaktand im zweiten Reaktor ein Wasserstoff-Einsatzstoff gewählt wird, wird das Wasserdampf/HF-Gemisch kondensiert und dem primären Reaktor als Nachdosierungswasser zugeführt.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG

Fig. 1 zeigt ein schematisches Fließbild des erfindungsgemäßen Verfahrens.

NÄHERE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN

Gemäß Fig. 1 umfassen die Betriebseinheiten einen ersten Reaktor 1, eine Umwälzpumpe 2, einen Pumpen-/Absetzbehälter/Verdampfer 3, einen zweiten Reaktor 4, einen Fluorstripper 5, eine Trenneinheit 6, zwei Kondensatoren 7a und 7b, zwei Verdampfer 8a und 8b sowie eine Transferpumpe 9. Die durch das Verfahren definierten Stoffströme sind mit 10-25 bezeichnet und werden unter Bezugnahme darauf näher beschrieben. Im Pumpen-/Absetzbehälter 3 wird eine flüssige Lösung aus Fluorwasserstoff (HF) und Wasser mit 37 bis 65% HF vorgelegt. Die Lösung wird über einen geschlossenen Kreislauf (Strom 10) durch den ersten Reaktor 1 im Kreis geführt. Die Lösung wird zunächst im Pumpen- /Absetzbehälter 3 mit einer externen Quelle auf eine Temperatur in der Nähe ihres Siedepunkts erhitzt. Die jeweilige Temperatur hängt von der HF-Konzentration der Lösung ab, liegt aber im Bereich von 78 bis 115ºC. Der Einsatzstoffstrom 12 aus gasförmigem Uranhexafluorid (UF&sub6;) wird dem ersten Reaktor 1 zugeführt und kommt mit dem Strom 10 in Berührung. Das UF&sub6; reagiert mit einem Teil des überschüssigen Wassers im umlaufenden Strom 10 nach folgender Reaktionsgleichung (1) zu einem Uranylfluoridhydrat-Zwischenprodukt (UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O) und HF, die sich zunächst in der Lösung auflösen:

UF&sub6; + 2 H&sub2;O → UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O(s) + 4 HF

Bei fortgesetzter UF&sub6;-Zufuhr nimmt der HF-Gehalt der Lösung zu und die Löslichkeitsgrenze von UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O wird erreicht, so daß festes UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O aus der Lösung ausfällt und zum Boden des Pumpen-/Absetzbehälters 3 sinkt. Durch Abreagieren von Wasser und Freisetzung von HF nimmt die HF-Konzentration in der Lösung zu, und die Lösung beginnt zu sieden, wobei sich ein HF-reicher Dampfstrom 12 bildet, der je nach Dampf/Flüssigkeits- Gleichgewicht der HF-Lösung an ihrem Siedepunkt ein HF/Wasser-Verhältnis zwischen 37,7/62,3% und dem Nachdosierungsstrom 14 mit einem HF/Wasser-Verhältnis bis zu > 98/< 2% aufweist.

Der erste Reaktor 1 und der Pumpen- /Absetzbehälter 3 werden bei einem Druck von 1 bis 5 psi Überdruck und einer von dem Siedepunkt der darin enthaltenen HF-Lösung abhängigen Temperatur gehalten. Durch die Temperatureinstellung wird die Zusammensetzung des Dampfstroms 12 gesteuert. Die Löslichkeit von UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O hängt von der HF-Konzentration der Lösung ab. In einer Lösung mit 38,22% HF wurde bei Raumtemperatur eine UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Löslichkeit von 6,6 Gew.-% festgestellt, wohingegen die UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Löslichkeit in einer 52,4%igen HF-Lösung bei Raumtemperatur 4,34 Gew.-% betrug.

Von dem Pumpen-/Absetzbehälter 3 werden zwei Austragsströme 12 und 13 separat zurückgewonnen. Der Strom 13 besteht aus einer Aufschlämmung von festem UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O und einer HF/Wasser/UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Lösung, die dem zweiten Reaktor 4 zugeführt wird. Beim Eintreten in den heißen zweiten Reaktor verdampfen das im Strom enthaltene HF und Wasser, wodurch die Feststoffe im wesentlichen getrocknet werden. Das Wasser reagiert in gewissem Maße mit dem UO&sub2;F&sub2;, jedoch ist die Reaktion unvollständig, so daß dem zweiten Reaktor 4 außerdem Wasserdampf (Strom 20) in stöchiometrischem Überschuß bezüglich der UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Menge in Strom 13 und vorzugsweise in einem Überschuß von etwa 200 bis 500% zugeführt wird. Durch den Wasserdampf wird die Reaktion des UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O im zweiten Reaktor 4, der bei einer Temperatur von 427 bis 704ºC und vorzugsweise zwischen 538 und 649ºC gehalten wird, zu Ende geführt. Der zweite Reaktor 4 wird bei einem Druck von etwa 0 bis 5 psi Überdruck und vorzugsweise zwischen etwa 2 und 4 psi Überdruck gehalten.

Die Reaktionsprodukte Wasser und Uranylfluorid treten aus dem Reaktor 4 separat als Ströme 24 und 25 aus, die durch die folgende generalisierte Reaktionsgleichung (2) gekennzeichnet sind:

3 UO&sub2;F&sub2; + 3 H&sub2;O → U&sub3;O&sub8;(s) + 6 HF + 0,5 O&sub2; (2)

Wie aus Gleichung (2) hervorgeht, enthält der Austragsstrom 25 festes Triuranoctoxid-Produkt (U&sub3;O&sub8;) mit einem Gehalt an löslichem (nicht umgesetztem) Fluorid von weniger als 200 ppm und der Austragsstrom 24 ein gasförmiges Gemisch aus Wasser, HF und Sauerstoff. Wenn das U&sub3;O&sub8; des Stroms 25 der Spezifikation für die Konzentration an löslichen Fluoriden nicht entspricht, wird es einem Fluorstripper 5 zugeführt. Dem Verdampfer 8a zugeführtes Wasser wird in Wasserdampf (Strom 23) umgewandelt und dem Fluorstripper 5 in großem stöchiometrischem Überschuß von etwa 200 bis 500% bezüglich der UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Menge in Strom 25 zugeführt. Aus dem Fluoridstripper 5 treten zwei separate Ausgangsströme 20 und 22 aus. Der Produktstrom 22 enthält Triuranoctoxid-Produkt mit einer Konzentration an löslichem Fluorid von weniger als 25 ppm und wird aus dem Verfahren zur Lagerung oder Entsorgung ausgeschleust. Der im wesentlichen aus Wasserdampf bestehende Strom 20 dient als Einsatzstoffstrom für den zweiten Reaktor 4. Ist der Fluorstripper 5 nicht erforderlich, so entspricht der Strom 23 dem Strom 20 und der Strom 25 dem Strom 22.

Als Variante kann man den Strom 13 anstelle von Wasserdampf oder HF/Wasser-Azeotrop als Wasserquelle im zweiten Reaktor 4 mit Wasserstoffgas umsetzen. In diesem Fall handelt es sich bei dem Strom 20 um Wasserstoff, und die Austragsströme 24 und 25 sind durch die generalisierten Gleichungen (3) und (4) gekennzeichnet:

3 UO&sub2;F&sub2; + 2 H&sub2;(Überschuß) → 2 UO&sub2; + 4 HF + 2 H&sub2;O + H&sub2; (Überschuß) (3)

3 UO&sub2; + O&sub2; → U&sub3;O&sub8; (4)

Der aus UO&sub2; bestehende Austragsstrom 25 ist bei erhöhten Temperaturen instabil und reagiert bei Einwirkung von Luft hinter dem zweiten Reaktor 4 zum Triuranoctoxid. Wenn Wasserstoff als Einsatzstoff verwendet wird und der Fluorstripper 5 erforderlich ist, dann führt der Stromausgang des Fluorstrippers 5 zum Pumpen-/Absetzbehälter 3 als Wassernachdosierung für das System.

Die Austragsströme 12 und 24 aus dem ersten Reaktor 1 bzw. zweiten Reaktor 4 werden vor dem Kondensator 7a zu Strom 19, der aus einem gasförmigen Gemisch aus HF, Wasser und Sauerstoff sowie in manchen Fällen Hz besteht, vereinigt. Der Strom 19 wird beim Durchgang durch den Kondesator 7a abgekühlt und kann je nach den Temperatur- und Druckbedingungen des Stroms 19 vollständig in flüssigem Zustand vorliegen, liegt aber sehr wahrscheinlich in zwei Zuständen vor, nämlich einem gasförmigen Zustand, der hauptsächlich aus Sauerstoff besteht, und einem flüssigen Zustand, der aus HF und Wasser besteht. Der Strom 19 dient als Einsatzstoff für die Trenneinheit 6. Es versteht sich ferner, daß die Ströme 12 und 24 nicht vor der Trenneinheit 6 vereinigt werden müssen, sondern auch innerhalb der Trenneinheit 6 ohne Verwendung des Kondensators 7a gemischt werden können.

Davon unabhängig handelt es sich bei der Trenneinheit 6 um eine Destillationskolonne, in der der Strom 19 in zwei separate Ströme 15 und 16 getrennt wird. Bei Strom 16 handelt es sich um ein gasförmiges Gemisch aus HF und Sauerstoff, das im wesentlichen wasser- und uranfrei ist. Anschließend wird der Austragsstrom 16 dem Kondensator 7b zugeführt, aus dem ein gasförmiger Strom 17, der im wesentlichen aus Sauerstoff besteht und in einen Wäscher abgelassen wird, und ein flüssiger Strom 18 aus wasserfreiem Fluorwasserstoff handelsüblicher Qualität mit weniger als 1 ppm Uran und weniger als 500 ppm Wasser, der für den Transfer zum Kundenendverbrauch abgefüllt wird. Bei dem Austragsstrom 15 handelt es sich um einen flüssigen Strom, der aus etwa 37% HF und etwa 63% Wasser, was der Azeotropzusammensetzung für HF/Wasser entspricht, besteht und ganz oder teilweise als Einsatzstoff in den ersten Reaktor 1 und den zweiten Reaktor 4 zurückgeführt wird. Die Transferpumpe 9 befördert den Strom 15, der danach in die Rückführströme 14 und 21 geteilt wird. Der Strom 14 wird als Flüssigkeit in den ersten Reaktor 1 zurückgeführt, um im ersten Reaktor 1 einen konstanten Füllstand und eine gewünschte HF- Konzentration beizubehalten. Der Strom 21 wird verdampft und als Ersatz oder Ergänzung des Einsatzstoffstroms 20 in den zweiten Reaktor 4 zurückgeführt. Nachdem die Rückführströme 14 und 21 in Gang gekommen sind, wird die Wassernachdosierungsmenge für das gesamte System in Form von Strom 23 so eingestellt, daß das System in stationärem Betriebszustand gehalten wird oder mit anderen Worten die zur Reaktion mit dem UF&sub6;-Einsatzstrom aus Strom 11 erforderliche stöchiometrische Menge beibehalten wird.

Die Ausübung und der Nutzen der vorliegenden Erfindung werden anhand der folgenden Beispiele näher erläutert, ohne ihren Schutzbereich einzuschränken.

Beispiele Beispiel 1

Hierbei handelt es sich um ein Beispiel für den ersten Reaktor, wobei von einer 38,92%igen HF-Lösung ausgegangen wird. In einem als Pumpen-/Absetzbehälter verwendeten 3,7-1-Behälter wurden 3038,8 Gramm einer 38,92%igen wässrigen HF-Lösung vorgelegt. Die Lösung wurde mit einer kleinen Membranpumpe über einen geschlossenen Kreislauf und an einer innerhalb eines als Reaktor dienenden Misch-T-Stücks angeordneten Düse vorbei im Kreis geführt. Ein UF&sub6;-Einsatzstoffzylinder wurde vorbereitet und auf eine Waage gestellt. Die UF&sub6;- Zufuhrleitung wurde von Stickstoff (N&sub2;) als Inertgas durchspült, das aus der Düse austrat und in die umlaufende HF-Lösung einströmte, um die Düse feuchtigkeitsfrei zu halten. Die UF&sub6;-Zufuhr wurde eingeschaltet und zusammen mit dem Stickstoff zugeführt. Die Stickstoffspülung wurde mit der Zeit verringert, bis sie vollständig abgestellt war. Die während des Versuchs zugeführte Menge an 38,92%iger HF- Lösung belief sich insgesamt auf 621,2 Gramm. Dem Reaktorsystem wurden insgesamt 853,6 Gramm UF&sub6; zugeführt. Während des Versuchs wurde in regelmäßigen Zeitabständen UO&sub2;F&sub2;/HF/Wasser-Aufschlämmung aus dem Pumpen-/Absetzbehälter abgelassen. Der Reaktor wurde während des Versuchslaufs durch Druckablassen durch einen Kondensator mit Kochsalzlösung bei Normaldruck gehalten. Jegliche durch den Kondensator mit Kochsalzlösung hindurchgehenden Dämpfe wurden in einem mit einer Lösung von Kaliumhydroxid (KOH) mit 27,30% KOH gefüllten Absorber abgefangen. Nach dem Versuchslauf wurden das erhaltene Material im Reaktorsystem und dem Laugenabsorber sowie die während des Versuchslaufs gesammelte UO&sub2;F&sub2;/HF/Wasser- Aufschlämmung analysiert, und es wurde eine detaillierte Massenbilanz für HF, Wasser und UO&sub2;F&sub2; aufgestellt. Aus den Ergebnissen geht hervor, daß 99,06% der theoretischen Menge HF aufgefangen wurden und 98,58% des UO&sub2;F&sub2; und 91,71% des Wassers wiedergefunden wurden. Das UO&sub2;F&sub2; wurde durch Bestimmung des prozentualen Anteils an löslichen Fluoriden auf seine Reinheit hin untersucht. Da UO&sub2;F&sub2; wasserlöslich ist, stellt die Bestimmung der löslichen Fluoride eine gute Reinheitsprüfung dar. Bei dieser Analyse wurde eine unerwartete Entdeckung gemacht. Die Menge an löslichem Fluorid in der Probe betrug 11,50%, wohingegen die Menge an löslichem Fluorid in reinem UO&sub2;F&sub2; 12,34% beträgt. Die Menge an löslichem Fluorid in UO&sub2;F&sub2;-Hydrat beläuft sich jedoch auf 11,62%. Es wurde entdeckt, daß bei der Umsetzung von UF&sub6; mit Wasser in flüssiger Form hydratisiertes UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O entsteht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Beispiel 2

Hierbei handelt es sich um ein Beispiel für den zweiten Reaktor, wobei von einem Teil der in Beispiel 1 gewonnenen Aufschlämmung ausgegangen wird. Unter Verwendung eines Muffelreaktors aus Monel mit einem Durchmesser von 2 Zoll mit externer elektrischer Heizquelle wurden vier Versuche mit der Numerierung 26- 29 durchgeführt. Für jeden Versuch wurde ein Monelbehälter mit etwa 9 bis 10 Gramm der UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O/HF/Wasser-Aufschlämmung gefüllt. Die Aufschlämmung bestand aus 28,83% UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O, 32,83% HF und 38,34% Wasser. Die Schiffchen wurden in den Muffelreaktor eingebracht und 15 bis 30 Minuten auf 649ºC erhitzt. Der Reaktor wurde durch Druckablassen in einen Laugenabsorber bei Normaldruck gehalten. Der Reaktor wurde mit einem schwachen Stickstoffstrom von 20 cm³/Min. gespült. Zur Ermittlung des Umsatzes in % wird das Material auf lösliche Fluoride analysiert, da sich UO&sub2;F&sub2; in Wasser löst, das Triuranyloctoxid-Produkt dagegen nicht. Aus den in Tabelle 2 aufgeführten Ergebnissen geht hervor, daß der Umsatz von UO&sub2;F&sub2; zu U&sub3;O&sub8; etwa 58,8 bis etwa 64% betrug, was darauf hindeutet, daß das HF und das Wasser vor Beendigung der Reaktion abgedampft waren, da der Rückstand trocken war. Zur Vervollständigung der Reaktion wurde dem zweiten Reaktor eine zusätzliche Wasserquelle in Form von Wasserdampf oder HF/Wasser-Azeotrop zugeführt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 aufgeführt.

Beispiel 3

Hierbei handelt es sich um ein Beispiel für den zweiten Reaktor unter Verwendung von vorgetrocknetem UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O, das aus dem Versuch in Beispiel 1 erhalten und mit Wasserdampfzufuhr vollständig umgesetzt wurde. Aus der Aufschlämmung aus Beispiel 1 wurde vorgetrocknetes UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O erhalten, indem eine Probe der Aufschlämmung in einer Platinschale unter einer UV- Lampe getrocknet wurde. Dabei wurden 43,6727 Gramm Aufschlämmung in einer Platinschale über Nacht getrocknet. In der Schale verblieben 12,5293 Gramm bzw. 28,69% des Ausgangsmaterials. Die Analyse auf lösliches Fluor ergab einen Wert von 11,50%, was der in einem UO&sub2;F&sub2;-Hydrat, nämlich UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O, zu findenden Menge entspricht. Mit dem gleichen Reaktoraufbau wie oben wurden acht Versuche mit der Numerierung 16-5 bis 23-S durchgeführt. Dabei wurden Temperaturen von 538 und 649ºC bei verschiedenen Verweilzeiten und Wasserüberschußmengen verwendet. Alle bei 649ºC durchgeführten Versuche ergaben einen Umsatz von UO&sub2;F&sub2; zu U&sub3;O&sub8; von mehr als 99,9%, wobei in dem Produkt nur etwa 20,6 bis 87,6 ppm lösliches Fluorid zurückblieben. Die Versuche bei einer Temperatur von 538ºC ergaben Umsätze von etwa 57 bis etwa 90%. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 aufgeführt.

Beispiel 4

Hierbei handelt es sich um ein Beispiel für den zweiten Reaktor unter Verwendung von HF/Wasser-Azeotrop als Wasserquelle anstelle von Wasserdampf und mit vorgetrocknetem UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O aus dem Versuch in Beispiel 1. Mit dem gleichen Reaktoraufbau wie in Beispiel 3 wurde ein Versuch mit der Numerierung 33-A durchgeführt. Hierbei wurde eine Temperatur von 649ºC gewählt. Der Versuch ergab einen Umsatz von UO&sub2;F&sub2; zu U&sub3;O&sub8; von mehr als 99,9%, wobei in dem Produkt etwa 2,23% lösliches Fluorid zurückblieben. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 aufgeführt.

Beispiel 5

Hierbei handelt es sich um ein Beispiel für den zweiten Reaktor unter Verwendung von Wasserstoff zur Reduktion von UO&sub2;F&sub2; zu U&sub3;O&sub8; und mit vorgetrocknetem vollständig abreagiertem UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O aus dem Versuch in Beispiel 1. Mit dem gleichen Reaktoraufbau wie oben wurde ein Versuch mit der Numerierung 25-H durchgeführt. Hierbei wurde eine Temperatur von 649ºC gewählt und Wasserstoff mit 100 cm³/Min. zusammen mit 100 cm³/Min. Stickstoff (Inertgas) zugeführt. Der Versuch ergab einen Umsatz von UO&sub2;F&sub2; zu U&sub3;O&sub8; von mehr als 99,9%, wobei in dem Produkt weniger als 100 ppm lösliches Fluorid zurückblieben. Die Ergebnisse sind in Tabelle 5 aufgeführt.

Beispiel 6

Hierbei handelt es sich um ein Beispiel für den ersten Reaktor, wobei von einer 64,73%igen HF-Lösung ausgegangen wird. Es demonstriert den ersten Reaktor mit einer hohen. HF-Konzentration und der bei eingeschalteter UF&sub6;-Zufuhr zu erwartenden Dampfzusammensetzung. Außerdem zeigt es in hervorragender Weise eine Flash-Destillation des Inhalts des Pumpen-/Absetzbehälters. In einem als Pumpen-/Absetzbehälter verwendeten Behälter wurden 3202,9 Gramm einer 64,73%igen HF/Wasser-Lösung vorgelegt. Die Lösung wurde auf ihren Siedepunkt von etwa 78ºC erhitzt. An den Dampfausgang am Kopf des Behälters war ein Kondensator mit Kochsalzlösung angeschlossen. Die nicht kondensierbaren Anteile wurden aus dem Behälter durch den Kondensator mit Kochsalzlösung abgelassen, bis die aus HF/Wasser bestehenden Behälterdämpfe kondensierten und in den Behälter zurückliefen. Die Lösung wurde mit einer kleinen Membranpumpe über einen geschlossenen Kreislauf und an einer innerhalb eines als Reaktor dienenden Misch-T-Stücks angeordneten Düse vorbei im Kreis geführt. Ein UF&sub6;-Einsatzstoffzylinder wurde vorbereitet und auf eine Waage gestellt. Die UF&sub6;-Zufuhrleitung wurde von Inertgas (N2) durchspült, das aus der Düse austrat und in die umlaufende HF-Lösung einströmte, um die Düse feuchtigkeitsfrei zu halten. Die UF&sub6;-Zufuhr wurde eingeschaltet und zusammen mit dem Stickstoff zugeführt. Die Stickstoffspülung wurde mit der Zeit verringert, bis sie vollständig abgestellt war. Zu Beginn wurde genug UF&sub6; zugeführt, um die HF-Lösung vollständig mit UO&sub2;F&sub2; zu sättigen. Dann wurde die UF&sub6;- Zufuhr eingestellt und die gesättigte Lösung einer Flash-Destillation unterworfen. Es wurden insgesamt vier Rücklaufproben entnommen und auf ihre HF- und Urankonzentration analysiert. Sie enthielten nach dem Erreichen des stationären Zustands mehr als 98% HF und zwischen etwa 0,33 und 2,15 ppm Uran.

Dann wurde die UF&sub6;-Zufuhr zusammen mit einem schwachen Stickstoffstrom von 0 bis 130 cm³/Min. wieder aufgenommen. Während der UF&sub6;-Zufuhr wurden insgesamt vier Dampfrücklaufproben entnommen und auf ihre HF- und Urankonzentration analysiert. Bei jeder Probe wurde die UF&sub6;-Zufuhrrate variiert. Die HF-Konzentration betrug etwa 93 bis etwa 99%. Die Urankonzentration lag im Bereich von etwa 0,58 ppm bis etwa 240 ppm.

Dem Reaktorsystem wurden insgesamt 392,9 Gramm UF&sub6; zugeführt. Der Reaktor wurde während des Versuchslaufs durch Druckablassen durch einen Kondensator mit Kochsalzlösung bei Normaldruck gehalten. Jegliche aus dem Kondensator mit Kochsalzlösung entweichenden Dämpfe wurden in einem mit einer Lösung von Kaliumhydroxid (KOH) mit 20,53% KOH gefüllten Anfahrabsorber oder einem parallel betriebenen, mit destilliertem und entionisiertem Wasser gefüllten Absorber abgefangen. Nach dem Versuchslauf wurden das erhaltene Material im Reaktorsystem und den Absorbern sowie alle während des Versuchslaufs gesammelten Proben analysiert, und es wurde eine detaillierte Massenbilanz für HF, Wasser und UO&sub2;F&sub2; aufgestellt. Aus den Ergebnissen geht hervor, daß 98,24% der theoretischen Menge HF aufgefangen wurden und 95,16% des UO&sub2;F&sub2; und 96,64% des Wassers wiedergefunden wurden. Die Ergebnisse dieser Versuche sind in Tabelle 6 aufgeführt.

Beispiel 7

Aus Beispiel 7 ging hervor, daß man in einer Destillationskolonne wasserfreien Fluorwasserstoff herstellen könnte, der den bestehenden Uran- Spezifikationen für handelsübliche Qualität entspricht. Ein Behälter mit externer elektrischer Heizquelle für eine Destillierblase, eine mit Kynar-Gewebepackung gefüllte Kolonne und ein Rohr-in-Rohr-Kondensator wurden zu einer Destillationskolonne zusammengebaut.

Die Zahl der theoretischen Trennstufen wurde zu 10,6 berechnet.

Die Ergebnisse der Dampfrücklaufproben aus Beispiel 7 wurden zur Herstellung einer beispielhaften Destillierblasencharge verwendet. Die Charge bestand aus 0,0958 Gramm UO&sub2;F&sub2; und 1481,6 Gramm 64,73%iger HF- Lösung, so daß die Destillierblasencharge eine Urankonzentration von 50 ppm aufwies.

Die Destillierblase wurde auf 79 bis 80ºC erhitzt, bis deren Inhalt siedete. Die nicht kondensierbaren Anteile wurden über den Kopf des Kondensators durch den Kondensator mit Kochsalzlösung abgelassen, bis sich ein Flüssigkeitsrücklauf eingestellt hatte. Der Säulendruck wurde bei Normaldruck gehalten. Nach 1,25 Stunden wurde eine Probe der Rücklaufflüssigkeit entnommen und auf ihre HF-Konzentration (titrimetrisch) und ihren Urangehalt (mittels ICP-MS) analysiert. Die Probe besaß einen hohen Urangehalt, da die Kolonne noch nicht ins Gleichgewicht gekommen war. Aufgrund der Ergebnisse des vorher mit einer gesättigten (4,34% UO&sub2;F&sub2;) 65%igen HF- Lösung in Beispiel 6 durchgeführten Flash- Destillationsversuchs war aber schon abzusehen, daß die Destillation funktionieren würde. Es wurden in regelmäßigen Zeitabständen Proben entnommen und auf HF- sowie U-Konzentration analysiert, bis die Spezifikation von 1 ppm U erfüllt war. Die Probe 4 wies eine U- Konzentration von 0,76 ppm auf. Alle entnommenen Proben enthielten mehr als 99% HF. Die Ergebnisse dieser Versuche sind in Tabelle 7 zusammengestellt.

TABELLE 1 Massenbilanz des ersten Reaktors EINTRAG

Insgesamt 3670 Gramm 38,92%ige HF-Lösung

1428,4 Gramm HF aus Ausgangs- und Nachdosierungslösung

2241,6 Gramm H&sub2;O aus Ausgangs- und Nachdosierungslösung

Insgesamt 853,5 Gramm zugeführtes UF&sub6;

Theoretisch erzeugte Menge an UO&sub2;F&sub2; und HF

Insgesamt 1622,3 Gramm HF EINTRAG

Insgesamt 2144,6 Gramm Wasser EINTRAG

AUSTRAG

Gesamtaustrag

1607,1 Gramm HF

736,2 Gramm UO&sub2;F&sub2;

1966,8 Gramm H&sub2;O

Berechnung der Massenbilanz

HF 1607,1/1622,3*100 = 99,06%

UO&sub2;F&sub2; 736,2/746,8*100 = 98,58%

H&sub2;O 1966,9/2144,6*100 = 91,71%

Die Analyse des UO&sub2;F&sub2;-Produkts ergab einen Gehalt an löslichem Fluorid von 11,50% F&supmin;. Es handelt sich hierbei um ein UO&sub2;F&sub2;-Hydrat, da reines UO&sub2;F&sub2; 12,34% lösliches F&supmin; und UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O 11,62% lösliches F&supmin; enthält.

TABELLE 2 Pyrohydrolyse von UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O/HF/H&sub2;O-Aufschläzmnung im zweiten Reaktor

Dies dient dazu festzustellen, ob die Aufschlämmung aus dem Flüssigphasenreaktor ohne zusätzliche Wasserzufuhr vollständig abreagiert.

3 UO&sub2;F&sub2; + 3 H&sub2;O → U&sub3;O&sub8; + 6 HF + 1/2 O&sub2;

Das Edukt stammt aus dem ersten Reaktor mit einer 38,92%igen HF-Ausgangslösung aus Beispiel 1. Bei der Uranverbindung scheint es sich nach Analyse von löslichem F&supmin; um ein UOZF&sub2;·H&sub2;O-Hydrat zu handeln.

* Anmerkung: Das UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;Q-Hydrat-Edukt enthielt gemäß der gleichen Analysenmethode 11,50% lösliches F&supmin;. Reines UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O enthält 11,65% lösliches F&supmin;.

TABELLE 3 Entwurf von Versuchen für die Pyrohydrolyse im zweiten Reaktor
TABELLE 3 3 UO&sub2;F&sub2; + 3 H&sub2;O → U&sub3;O&sub8; + 6 HF + 1/2 O&sub2;

Das Edukt stammt aus dem ersten Reaktor mit einer 38,92%igen HF-Ausgangslösung aus Beispiel 1.

Bei der Uranverbindung scheint es sich nach Analyse von löslichem F&supmin; um ein UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Hydrat zu handeln.

* Anmerkung: Das UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;Q-Hydrat-Edukt enthielt gemäß der gleichen Analysenmethode 11,50% lösliches F&supmin;. Reines UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O enthält 11,65% lösliches F&supmin;.

TABELLE 4 Pyrohydrolyse von Material aus dem ersten Reaktor mit HF/Wasser-Azeotrop als Wasserquelle

3 UO&sub2;F&sub2; + 3 H&sub2;O → U&sub3;O&sub8; + 6 HF + 1/2 O&sub2;

Das Edukt stammt aus dem ersten Reaktor mit einer 38,92%igen HF-Ausgangslösung aus Beispiel 1.

Bei der Uranverbindung scheint es sich nach Analyse von löslichem F in UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Hydrat zu handeln.

* Anmerkung: Das UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Hydrat-Edukt enthielt gemäß der gleichen Analysenmethode 11,50% lösliches F&supmin;. Reines UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O enthält 11,65% lösliches F&supmin;.

TABELLE 5 UO&sub2;F&sub2;-Pyrohydrolysereaktionen im zweiten Reaktor H&sub2; - Zufahr
2 UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O + 2 H&sub2; → 2 UO&sub2; + 4 HF + 2 H&sub2;O 3 UO&sub2; + O&sub2; → U&sub3;O&sub8;

Das Edukt stammt aus dem ersten Reaktor mit einer 38,92%igen HF-Ausgangslösung aus Beispiel 1.

Bei der Uranverbindung scheint es sich nach Analyse von löslichem F&supmin; um ein UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Hydrat zu handeln.

* Anmerkung: Das UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O-Hydrat-Edukt enthielt gemäß der gleichen Analysenemthode 11,50% lösliches F&supmin;. Reines UO&sub2;F&sub2;·H&sub2;O enthält 11,65% lösliches F&supmin;.

¹ Das Produkt war einheitlich tiefolivgrün gefärbt.

Tabelle 6 Massenbilanz des ersten Reaktors

Der erste Reaktor wurde mit einer HF-Ausgangslösung mit 64,73% HF betrieben.

EINTRAG

3202,9 Gramm 64,73%ige HF-Lösung

1129,7 Gramm H&sub2;O aus der Ausgangslösung

2073,2 Gramm HF aus der Ausgangslösung

Insgesamt 392,9 Gramm zugeführtes UF&sub6;

Theoretisch erzeugte Menge an UO&sub2;F&sub2; und HF

UF&sub6; + 2 H&sub2;O → UO&sub2;F&sub2; + 4 HF

Insgesamt 2162,5 Gramm HF EINTRAG

Insgesamt 1085,0 Gramm Wasser EINTRAG

AUSTRAG

Gesamtaustrag

2124,38 Gramm HF

327,15 Gramm UO&sub2;F&sub2;

1048, 51 Gramm H&sub2;O

Berechnung der Massenbilanz

HF 2124,38/2162,5*100 = 98,24%

UO&sub2;F&sub2; 327,15/343,8*100 = 95,16%

H&sub2;O 1048,51/1085,0*100 = 96,64%

Bei der Flash-Destillation einer mit UO&sub2;F&sub2; gesättigten 65%igen HF-Lösung wurden folgende Ergebnisse erhalten:

Bei der Analyse der Pumpenbehälterdampfproben bei eingeschalteter UF&sub6;-Zufuhr wurden folgende Ergebnisse erhalten:

TABELLE 7 Destillationsergebnisse und -daten

Eine Destillierblase, eine mit Kynar-Gewebepackung gefüllte Kolonne (Lämpe 16 Zoll, Außendurchmesser 1 Zoll) und ein Rohr-in-Rohr-Kondensator wurden zu einer Destillationskolonne zusammengebaut. Die Zahl der theoretischen Trennstufen wurde zu 10,6 berechnet.

Durch Zusatz von 0,0958 Gramm UO&sub2;F&sub2; zu 1481,6 Gramm 64,73%iger HF-Lösung wurde eine Destillierblasencharge mit einer Urankonzentration von 50 ppm hergestellt.

Es wurden in regelmäßigen Zeitabständen Proben entnommen und auf HF- sowie U-Konzentration analysiert, bis die (als Versuchsziel gesetzte) Spezifikation von 1 ppm U erfüllt war. Die Ergebnisse/Daten lauten wie folgt:

Aus den Beispielen geht hervor, daß mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ein komplettes Verfahren bereitgestellt wird, das bei niedrigen Temperaturen und Drücken betrieben werden kann, so daß zum Bau der Apparatur kostengünstigere Werkstoffe verwendet werden können.

Zwar kann man mit dem besonderen Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und Uranoxid-Produkten aus abgereichertem, natürlichem oder angereichertem Uranhexafluorid, wie es hier gezeigt und näher beschrieben worden ist, durchaus die oben angegebenen Aufgaben erfüllen und die obengenannten Vorteile erzielen, jedoch ist dieses Verfahren lediglich als Beispiel für die gegenwärtig bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung zu verstehen und soll die hier gezeigten Arbeitsdetails nicht weiter einschränken als in den beigefügten Ansprüchen beschrieben.


Anspruch[de]

1. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid, bei dem man:

(a) das Uranhexafluorid in einem ersten Reaktor durch Inberührungbringen mit einer flüssigen Lösung aus Fluorwasserstoff und Wasser zu einem Uranylfluoridhydrat-Zwischenprodukt umsetzt;

(b) das Uranylfluoridhydrat-Zwischenprodukt in einem zweiten Reaktor mit gasförmigem Wasser als Einsatzstoff zu den Uranoxidprodukten und einem Gemisch aus Wasser, Fluorwasserstoff und Sauerstoff umsetzt;

(c) die flüssige Lösung aus Fluorwasserstoff und Wasser aus dem ersten Reaktor durch Kochen in einen Dampf überführt und den Dampf mit dem Gemisch aus Wasser, Fluorwasserstoff und Sauerstoff aus dem zweiten Reaktor zu einer Kombination vereinigt;

(d) die Kombination durch Kondensieren in eine gemischte Gas- und Flüssigphase überführt, wobei die Gasphase im wesentlichen aus Sauerstoff besteht und die Flüssigphase aus Fluorwasserstoff und Wasser besteht;

(e) die gemischte Gas- und Flüssigphase in einer Trenneinheit destilliert, wobei man den wasserfreien Fluorwasserstoff als Destillat und einen flüssigen Strom aus Fluorwasserstoff/Wasser-Azeotrop erhält.

2. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man ferner:

(f) den flüssigen Strom aus Fluorwasserstoff/Wasser-Azeotrop in den ersten Reaktor zurückführt.

3. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 2, bei dem man ferner:

(g) den flüssigen Strom aus HF/Wasser-Azeotrop anstelle oder als Ergänzung des als Einsatzstoff dienenden gasförmigen Wassers teilweise in den zweiten Reaktor zurückführt.

4. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem die flüssige Lösung aus HF und Wasser aus 37 gew.-%igem bis 65 gew.- %igem HF besteht.

5. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man den Druck im ersten Reaktor auf 1 psi Überdruck bis 5 psi Überdruck (108,3 bis 135,9 kPa) einstellt.

6. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man die Temperatur der flüssigen Lösung aus HF und Wasser im ersten Reaktor auf 76ºC bis 115ºC einstellt.

7. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man die Temperatur im zweiten Reaktor auf 427ºC bis 704ºC einstellt.

8. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man die Temperatur im zweiten Reaktor vorzugsweise auf 538ºC bis 649ºC einstellt.

9. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man den Druck im zweiten Reaktor auf 1 psi Überdruck bis 5 psi Überdruck (108,3 bis 135,9 kPa) einstellt.

10. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man den Druck in der Trenneinheit auf weniger als 5 psi Überdruck (135,9 kPa) einstellt.

11. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem es sich bei dem Uranoxidprodukt um Triuranoctoxid handelt.

12. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem es sich bei dem Uranoxidprodukt um Urantrioxid oder Urandioxid handelt.

13. Verfahren zur Rückgewinnung von wasserfreiem Fluorwasserstoff und einem Uranoxidprodukt aus Uranhexafluorid nach Anspruch 1, bei dem man als Uranhexafluorid abgereichertes, natürliches oder angereichertes Uranhexafluorid einsetzt.







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