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Dokumentenidentifikation DE69424812T2 07.12.2000
EP-Veröffentlichungsnummer 0614094
Titel Phosphoreszenter Diamant Strahlungsdetektor
Anmelder De Beers Industrial Diamond Division (Proprietary) Ltd., Johannesburg, Transvaal, ZA
Erfinder Nam, Tom Leong, Johannesburg, Transvaal, ZA;
Araikum, Shawn, Durban, Natal, ZA;
Keddy, Rex James, Sandton, Transvaal, ZA
Vertreter Schroeter Fleuchaus Lehmann & Gallo, 81479 München
DE-Aktenzeichen 69424812
Vertragsstaaten BE, CH, DE, FR, GB, IE, LI, SE
Sprache des Dokument EN
EP-Anmeldetag 02.03.1994
EP-Aktenzeichen 943015123
EP-Offenlegungsdatum 07.09.1994
EP date of grant 07.06.2000
Veröffentlichungstag im Patentblatt 07.12.2000
IPC-Hauptklasse G01T 1/202
IPC-Nebenklasse G01T 1/208   

Beschreibung[de]
HINTERGRUND DER ERFINDUNG

Die Erfindung betrifft ein Verfahren, ein Sensorelement und eine Vorrichtung zum Nachweis und zur Überwachung ionisierender Strahlung.

Aus der EP-A2-195 678 ist ein Diamant mit einem Stickstoffgehalt von weniger als 20 ppm als thermoluminiszentes Material bekannt.

ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG

Gemäß der Erfindung weist ein Verfahren zum Nachweis und zur Überwachung ionisierender Strahlung auf: Vorbereiten eines diamantenen Strahlungssensorelements, das eine paramagnetisch gemessene Stickstoffkonzentration hat, die 20 ppm nicht überschreitet und das für eine phosphoreszente Reaktion optimiert ist; Aussetzen des Sensorelements einer ionisierenden Strahlung; und Überwachen der phosphoreszenten Reaktion des Sensorelements aufgrund der ionisierenden Strahlung.

Vorzugsweise wird die phosphoreszente Reaktion des Sensorelements für eine Dauer von mindestens einer Sekunde überwacht.

Die phosphoreszente Reaktion kann über eine Dauer von wenigstens 20 Sekunden und vorzugsweise wenigstens 60 Sekunden überwacht werden.

Von dem Sensorelement emittiertes Licht kann verstärkt werden, indem ein hierzu relatives elektrisches Signal erzeugt wird, das für die Intensität der einfallenden Strahlung repräsentativ ist.

Das elektrische Signal kann über eine vorbestimmte Zeitdauer integriert werden.

Alternativ kann das elektrische Signal als eine Funktion der Zeit angezeigt werden.

Außerdem weist gemäß der Erfindung ein Sensorelement zum Überwachen ionisierender Strahlung einen Diamantkörper auf, der eine paramagnetisch gemessene Stickstoffkonzentration hat, die 20 ppm nicht überschreitet und für eine phosphoreszente Reaktion optimiert ist.

Die paramagnetisch gemessene Stickstoffkonzentration des Diamantkörpers beträgt vorzugsweise 10 ppm oder weniger.

Der Diamantkörper kann Bor als Verunreinigung enthalten.

Die Borkonzentration beträgt vorzugsweise 20 ppm oder weniger.

Der Diamantkörper hat vorzugsweise eine Konzentration eines Elements der Gruppe VIII von 10 bis 100 ppm.

Das Gruppe-VIII-Element kann ein oder mehrere Elemente der Gruppe aus Eisen, Kobalt und Nickel enthalten.

In einem Ausführungsbeispiel des Verfahrens wird das Sensorelement durch ein Hochdruck- /Hochtemperatur-Verfahren in Anwesenheit eines Katalysators gebildet, der aus der Gruppe Eisen, Kobalt und Nickel ein oder mehrere Elemente enthält.

In einem anderen Ausführungsbeispiel wird das Sensorelement durch ein chemisches Dampfauftragverfahren gebildet, bei dem Bor in Gasform zugeführt wird.

Außerdem weist gemäß der Erfindung eine Vorrichtung zum Überwachen ionisierender Strahlung ein Diamantsensorelement wie oben beschrieben auf; eine Lichtsensoreinrichtung zum Nachweis der phosphoreszenten Reaktion des Strahlungssensorelements; und eine Überwachungseinrichtung zum Transformieren der überwachten Reaktion in ein Ausgangssignal, das für die Intensität der auf das Strahlungssensorelement auftreffenden Strahlung repräsentativ ist.

Die Lichtsensoreinrichtung kann eine optische Faser und ein Fotomultiplierrohr enthalten.

Die Überwachungseinrichtung kann einen Wechseltrom-/Gleichstromkonverter, eine Prozessoreinrichtung zum Integrieren eines Ausgangssignals des Wechselstrom-/Gleichstromkonverters über eine vorbestimmte Zeitdauer, und eine Anzeigeeinrichtung zum Anzeigen des integrierten Ausgangssignals enthalten.

Alternativ kann die Überwachungseinrichtung einen Wechselstrom-/Gleichstromkonverter, eine Prozessoreinrichtung zum Erzeugen eines Signals, das ein Ausgangssignal des Wechselstrom-/Gleichstromkonverters als eine Funktion der Zeit repräsentiert und eine Anzeigeeinrichtung zum Anzeigen des Ausgangssignals enthalten.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN

Fig. 1 ist eine schematische Darstellung eines Teils einer Vorrichtung zum Überwachen ionisierender Strahlung gemäß der Erfindung, die ein diamantenes Sensorelement zeigt, daß an dem Ende einer optischen Faser angebracht ist.

Fig. 2 zeigt ein vereinfachtes schematisches Blockdiagramm, das eine elektronische Schaltung der Vorrichtung darstellt.

Fig. 3 zeigt eine Kurve, die die Reaktion eines Diamantsensorelements gemäß der Erfindung bei zwei unterschiedlichen Temperaturen zeigt.

Fig. 4 ist ein Graph, der die Kurve einer Reaktion eines Diamantsensorelements nach der Erfindung auf eine Stimulation durch β-Strahlung zeigt, die über die Dosisleistung gemessen ist.

Fig. 5 stellt eine Kurve dar, die die relevante phosphoreszente Intensität des Diamantsensorelements als eine Funktion der auftreffenden β-Strahlungsdosis zeigt.

BESCHREIBUNG EINES AUSFÜHRUNGSBEISPIELS

Phosphoreszenz und Fluoreszenz sind zwei Phänomene, die die Leuchtfähigkeit eines Materials, in diesem Fall eines Diamantkörpers, betreffen. Ein Unterschied zwischen den beiden Phänomenen ist die Zeit, in der sie beide auftreten. In einem Diamant ist Fluoreszenz ein sofort auftretender Effekt, mit einer Verzögerung zwischen Erregung des Diamanten und der Lichtemission von weniger als 10&supmin;&sup8; Sekunden. Im Falle einer Phosphoreszenz ist die Verzögerung zwischen Erregung und Lichtemission größer als 10&supmin;&sup8; Sekunden, und die Lichtemission dauert viel länger und kann über typischerweise 90 bis 150 Sekunden nach Stimulation des Diamanten mit Strahlung andauern. Ein weiterer Unterschied ist der physikalische Mechanismus, der für jedes Phänomen verantwortlich ist. Im Falle von Fluoreszenz hebt das auftreffende β-Teilchen, das die Stimulation auslöst, Ladungsträger aus ihrem stabilen Status in einen stimulierten Status, aus dem sie evtl. zurückfallen, um sich mit vorhandenen Löchern wieder zu vereinigen. Beim Zurückfallen geben Sie Energie in Form von sichtbarem Licht ab.

Im Fall von Phosporeszenz fallen die stimulierten Träger zurück in eine dazwischenliegende Einfangsebene, bevor sie in ihren stabilen Status zurückkehren und sich rekombinieren. Dieser zusätzliche Schritt verlängert die Dauer des Lichtausstoßes und wird als Phosporeszenz beobachtet, lange nachdem die Stimulation aufhört. Im Effekt wird in zwei Stufen Licht emittiert. Die dazwischenliegende Empfangsebene existiert zwangläufig aufgrund des Vorliegens von Fehlern, Unreinheiten oder Versetzungen im Diamantgitter.

Fig. 1 zeigt ein Strahlungssensorelement 10 mit einem Diamantkristall, der typischerweise weniger als 1 mm Durchmesser hat, und der auf sich eine flache Kontaktseite aufweist, auf der das Ende einer optischen Faser 12 mit einem ähnlichen Durchmesser anliegt. Das Sensorelement kann an der optischen Faser beispielsweise mit einem Klebstoff befestigt werden oder mechanisch gegen die Faser gehalten werden mittels einer hitzeschrumpfenden Hülse oder mittels einer Kappe, die das Sensorelement gegen die optische Faser in einem Rohr oder einer Hülse hält.

Das Sensorelement 10 und die optische Faser 12 sind innerhalb einer Metallnadel 14 gezeigt, die in den Körper eines Patienten eingeführt werden kann. Statt einer Metallnadel kann ein flexibler Katheter benützt werden, durch den das Sensorelement in den Körper des Patienten eingeführt werden kann.

Das Diamantsensorelement der Erfindung kann nach aus dem Stand der Technik bekannten Techniken einschließlich Hochdruck-/Hochtemperaturverfahren oder chemischem Dampfauftragverfahren bei niedrigem Druck synthetisiert werden. Die Konzentration paramagnetisch gemessenen Stickstoffs in dem Diamant sollte nicht höher als 20 ppm sein und sollte vorzugsweise weniger als 10 ppm nicht unterschreiten, um das Vorliegen von Rückbildungszentren ("Killerzentren") für β-Teilchen zu vermeiden, die im Ergebnis Ladungsträger abschneiden.

Diese Ebenen können durch Evakuieren der Reaktionskapsel erreicht werden, die bei der Hochdruck-/Hochtemperatur-Synthese vor dem Aufladen des Druckapparates verwendet wird. Im Falle von Dampfauftrag führt ein sorgsames Achten auf die Reinheit der Reaktanten und die Abdichtung des Reaktorsystems gegenüber der Atmosphäre für eine niedrige Stickstoffkonzentration.

Um Prototyp-Diamantsensorelemente zu erhalten, wurde eine Auswahl durchgeführt aus unter Hochdruck-/Hochtemperaturbedingungen (mittels per se bekannter Methoden) in Anwesenheit eines geschmolzenen Metallkatalysators mit einer Legierung aus Elementen der Gruppe VIII des Periodensystems, einschließlich Ni/Fe und Co/Fe. Man fand heraus, daß Diamanten mit einer Konzentration des Metallkatalysators von mehr als 10 ppm und typischerweise innerhalb des Bereichs von 10 bis 100 ppm, die am geeignetsten phosphoreszenten Eigenschaften hatten. Insbesondere nimmt man an, daß die Anwesenheit von Eisen im oben genannten Konzentrationsbereich für die Leistung des Diamanten bei dieser Anwendung wichtig ist. Eisenatome werden während des Kristallwachstums im Syntheseprozeß in den Diamanten eingebaut.

Man kann feststellen, daß diese Konzentrationen etwa eine Größenordnung niedriger sind als die, die in synthetischen Diamanten gefunden wurden, die durch ähnliche Hochtemperatur- /Hochdruckverfahren hergestellt wurden, die als Abrasive eingesetzt werden.

Wie oben erwähnt wurde, wird die Intensität der phosphoreszenten Reaktion des Diamanten als Zwangsfolge aufgrund der Anwesenheit von Fehlstellen, Unreinheiten und Versetzungen im Diamantgitter angenommen. Im Falle von durch Hochdruck-/Hochtemperatur-Synthese hergestellten Diamanten funktionieren Eisen oder Eisenlegierungsatome des in dem Verfahren verwendeten Katalysators auf diese Art und Weise. Wenn ein Diamant durch chemische Dampfablage synthetisiert wird, können Defekte und Versetzungen durch Variieren der Wachstumsbedingungen verursacht werden, und deren Auftreten wird insbesondere bei hohen Wachstumsraten oberhalb von 100 um pro Stunde festgestellt.

Bei den bevorzugten Stickstoffkonzentrationen hat man herausgefunden, daß es eine Zunahme der Konzentration der Einfangebenen im Diamanten gibt, verglichen mit Diamanten, die eine höhere Stickstoffkonzentration haben. Es sind diese engen dünnen Einfangzustände, die in wirksamer Weise von der eintreffenden Strahlung benutzt werden, die zu einer feststellbaren Phosphoreszenz führt, die von dem Diamantsensorelement emittiert wird. Die Empfindlichkeit der Phosphoreszenz-Reaktion des Sensors wird außerdem gesteigert durch ein Einbauen zweckmäßiger Unreinheiten wie Bor, von dessen Vorhandensein man annimmt, daß es Anlaß für zeitweise existierende Einfangplätze gibt, die das Auftreten von Phosphoreszenz ermöglichen. Man fand heraus, daß die Borkonzentration unterhalb von 20 ppm gehalten werden sollte.

Das Sensorelement kann nach oder während seiner Herstellung mit Bor dotiert werden. Beispielsweise kann Diborgas in das Reaktionsgefäß eingeführt werden, in dem Fall eines Sensorelements, das durch chemischen Dampfauftrag gebildet wird, um das Sensorelement gleichmäßig mit Bor zu dotieren. Alternativ kann das Sensorelement durch Implantation von Borionen dotiert werden.

Fig. 2 zeigt eine schematische Darstellung des Strahlungssensorapparates der Erfindung. Das Diamantsensorelement 10 und die optische Faser 12 sind schematisch dargestellt, und sind mit einer elektronischen Überwachungsschaltung 16 verbunden. Die Schaltung 16 hat ein Fotomultiplierrohr 18 (oder einen anderen Sensor, z. B. einen CCD), mit dem die optische Faser 12 verbunden ist und das so angeordnet ist, daß es den phosphoreszenten Output des Diamantsensorelements 10 verstärkt, der über die optische Faser 12 übertragen wird. Eine Hochspannungsenergieversorgung 20 versorgt das Fotomultiplierrohr 18. Das Fotomultiplierrohr 18 erzeugt ein elektrisches Ausgangssignal, das proportional zur Intensität des Lichts ist, das durch das Diamantsensorelement 10 emittiert wird, das von einem Vorverstärker 22 und einem zweiten Verstärker 24 verstärkt wird. Der Output des Verstärkers 24 wiederum wird in eine Prozessorschaltung 26 gespeist, die die verstärkten elektrischen Ausgangssignale des Fotomultiplierrohrs in Signale übersetzen kann, die eine Anzeige 28 antreiben können, um eine Anzeige der Intensität des Lichtausgangs des Sensorelements und damit die Intensität des Strahlungseinfalls auf dem Strahlungselement anzeigen.

Der Prozessor 26 im Prototypsystem der Erfindung enthält einen A/D-Konverter und einen Multikanalscanner, der in multiskalem Modus arbeitet, wobei das vom Fotomultiplierrohr empfangene Signal dargestellt wird entweder als integrierter Zähler oder als eine Funktion der Zeit, wobei Messungen für jede individuelle Zeitdauer in getrennten Speichern gespeichert werden. Die Gesamtzeit, über die der Lichtausgang von dem Sensorelement gemessen wird, kann zufällig ausgewählt werden, wird jedoch normalerweise bei wenigstens einer Sekunde liegen und liegt typischerweise bei 20 Sekunden oder mehr und kann 60 Sekunden oder mehr betragen.

Jedes Sensorelement wird vor Verwendung im Versuchsfeld gegen eine Referenzstrahlungsquelle kalibriert.

Der Strahlungsdetektor nach der Erfindung ist gut geeignet zur Verwendung in vivo auf dem medizinischen Sektor, da ein Diamant ein gewebeäquivalentes Material ist. Außerdem weiß man, daß, obwohl die Phosphoreszenz-Reaktion des Diamenten temperaturabhängig ist, die Thermoregulation des menschlichen Körpers sehr gut ist, da sie eine Temperatur von etwa 37,5ºC konstant hält. Innerhalb eines Bereiches von 5º in jede Richtung von dieser Temperatur ausgehend ist die Reaktion des Sensors, gemessen von einem Fotomultiplierrohr im wesentlichen linear, wodurch es möglich ist, eine simultane Dosisüberwachung durchzuführen, bei der der Sensor der Strahlung ausgesetzt ist.

Fig. 3 zeigt die Phosphoreszenz-Reaktion des Sensorelements als Funktion der Temperatur mit zwei Meßreihen, die bei 20ºC und 40ºC durchgeführt wurden. Die geeigneten Werte für die Zerfallzeiten zeigen einen Unterschied im Wert von etwa 2% über einen Bereich, der die maximal mögliche Änderung bei der Körpertemperatur eines menschlichen Patienten wesentlich überschreitet.

Die Kurve von Fig. 4 zeigt die Phosphoreszenz-Reaktion des Diamantsensorelements, das bei einer Dosisleistungs-Meßmethode verwendet wird. Bei diesem Beispiel wurden β-Strahlungs-Dosisleistungen unterhalb von 4 cGy/s gemessen. Die Messungen wurden ausgeführt durch Plazieren des Sensorelementes 10 bei unterschiedlichen Abständen von einer a&sup9;&sup0; Sr- Quelle für 30 Sekunden, wobei die auf das Sensorelement aufgebrachte Dosisleistung effektiv verändert wurde, und Messen der Phosphoreszenz-Reaktion.

Fig. 5 zeigt die Reaktion des Sensorelementes 10, verwendet als als ein Dosismeter, um eine Totaldosis zu messen, indem das verstärke elektrische Ausgangssignal des Fotomultiplierrohrs 18 über die Zeit integriert wird, mit größeren Strahlungsdosen bis zu einer Dosis von etwa 600 cGy. Man kann aus der Kurve ersehen, daß eine im wesentlichen lineare Reaktion erhalten wird, bei einer Sättigung, die bei einer Dosis von etwa 300 cGy liegt.

Das Diamantsensorelement, das in den oben beschriebenen Messungen verwendet wurde, war ein synthetischer Diamantkristall von etwa 1 mm³, hergestellt durch einen Hochdruck-/Hochtemperaturprozeß, und das so ausgewählt wurde, daß es eine paramagnetische Stickstoff- Verunreinigungskonzentration, die durch elektronische Spin-Resonanztechniken (ESR) gemessen wird, von weniger als 10 ppm, hat.

Wenn man beispielsweise das Isotop Iridium 192 als Strahlungsquelle und ein Diamantdetektorelement von 1 mm³, befestigt auf einem zweckmäßigen Halter in Parallelkathetern, die durch einen Patientenkörper hindurchgezogen werden oder in einen Patientenkörper eingesetzt werden, verwendet, kann eine Direktablesung der Strahlungsdosis, die auf den Patienten aufgebracht wird, erreicht werden. Der Diamant ist über eine optische Faser mit einem Fotomultiplierrohr (PMT) mit einem elektronischen Prozessor verbunden, wie oben beschrieben wurde. Der Output des Prozessors gibt eine Ablesung der momentanen Strahlungsdosis oder der totalen, von dem Patient aufgenommenen Strahlungsdosis.


Anspruch[de]

1. Verfahren zum Nachweis und zur Überwachung von ionisierender Strahlung, gekennzeichnet durch Vorsehen eines diamantenen Strahlungssensorelements (10), das eine paramagnetisch gemessene Nitrogenkonzentration hat, die 20 ppm nicht überschreitet und das für eine phosphoreszierende Reaktion optimiert ist, Aussetzen des Sensorelementes einer ionisierenden Strahlung und Überwachen der phosphoreszierenden Reaktion des Sensorelements aufgrund der ionisierenden Strahlung.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die phosphoreszierende Reaktion des Sensorelements (10) über eine Dauer von wenigstens einer Sekunde überwacht wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die phosphoreszierende Reaktion für eine Dauer von wenigstens zwanzig Sekunden überwacht wird.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die phosphoreszierende Reaktion für eine Dauer von wenigstens sechzig Sekunden überwacht wird.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß vom Sensorelement (10) emittiertes Licht verstärkt und ein dazu relatives elektrisches Signal erzeugt wird, das repräsentativ für die Intensität der einfallenden Strahlung ist.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das elektrische Signal über eine vorbestimmte Zeitdauer integriert wird.

7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das elektrische Signal als eine Funktion der Zeit angezeigt wird.

8. Sensorelement zum Überwachen ionisierender Strahlung, dadurch gekennzeichnet, daß es einen Diamantkörper (10) aufweist, der eine paramagnetisch gemessene Nitrogenkonzentration hat, die 20 ppm nicht überschreitet und für eine phosphoreszierende Reaktion optimiert ist.

9. Sensorelement nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die paramagnetisch gemessene Nitrogenkonzentration des Diamantkörpers (10) 10 ppm oder weniger beträgt.

10. Sensorelement nach Anspruch 8 oder Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Diamantkörper (10) Bor als Verunreinigung enthält.

11. Sensorelement nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Borkonzentration 20 ppm oder niedriger beträgt.

12. Sensorelement nach einem der Ansprüche 8 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Diamantkörper eine Konzentration eines Elementes der Gruppe VIII zwischen 10 und 100 ppm hat.

13. Sensorelement nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Element aus der Gruppe VIII von Eisen, Kobalt und Nickel ein oder mehrere Elemente aufweist.

14. Sensorelement nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß es durch ein Hochdruck-/Hochtemperaturverfahren unter Anwesenheit eines Katalysators gebildet ist, der von Eisen, Kobalt und Nickel ein oder mehrere Elemente aufweist.

15. Sensorelement nach einem der Ansprüche 8 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Diamantkörper (10) in einem chemischen Dampfauftragverfahren hergestellt ist, während dem Bor in Gasform zugeführt wird.

16. Vorrichtung zur Überwachung ionisierender Strahlung, mit einem diamantenen Sensorelement (10) nach einem der Ansprüche 8 bis 15, mit einer Lichtsensoreinrichtung (12, 18) zum Nachweis der phosphoreszierenden Reaktion des Strahlungssensorelements, und mit einer Überwachungseinrichtung (26, 28) zum Überführen der überwachten Reaktion in ein Ausgangssignal, das für die Intensität der auf das Strahlungssensorelement auftreffenden Strahlung repräsentativ ist.

17. Vorrichtung nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtsensoreinrichtung (12, 18) eine optische Faser (12) und einen Fotovervielfacher (18) aufweist.

18. Vorrichtung nach Anspruch 16 oder Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Überwachungseinrichtung (26, 28) einen Wechselstrom-/Gleichstromkonverter (26), eine Prozessoreinrichtung (26) zur Integration eines Ausgangssignals des Wechselstrom-/Gleichstromkonverters über eine vorbestimmte Zeitdauer, und eine Anzeigeeinrichtung (28) zum Anzeigen des integrierten Ausgangssignals aufweist.

19. Vorrichtung nach Anspruch 16 oder Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Überwachungseinrichtung (26, 28) einen Wechselstrom-/Gleichstromkonverter (26), eine Prozessoreinrichtung (26) zum Erzeugen eines Signals, das ein Ausgangssignal des Wechselstrom-/Gleichstromkonverters als eine Funktion der Zeit darstellt, und eine Anzeigeeinrichtung (28) zum Anzeigen des Ausgangssignals aufweist.







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