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Dokumentenidentifikation DE69812475T2 29.01.2004
EP-Veröffentlichungsnummer 0000881539
Titel Photoresistzusammensetzung
Anmelder Sumitomo Chemical Co., Ltd., Osaka, JP
Erfinder Yako, Yuko, Takatsuki-shi, Osaka, JP;
Takahashi, Kenji, Osaka-shi, Osaka, JP;
Takagaki, Hiroshi, Higashiosaka-shi, Osaka, JP;
Fukui, Nobuhito, Toyonaka-shi, Osaka, JP
Vertreter Vossius & Partner, 81675 München
DE-Aktenzeichen 69812475
Vertragsstaaten BE, DE, FR, GB, IT, NL
Sprache des Dokument EN
EP-Anmeldetag 22.05.1998
EP-Aktenzeichen 981093750
EP-Offenlegungsdatum 02.12.1998
EP date of grant 26.03.2003
Veröffentlichungstag im Patentblatt 29.01.2004
IPC-Hauptklasse G03F 7/004

Beschreibung[de]

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Photoresistzusammensetzung, die für Lithografie unter Verwendung von hochenergetischer Strahlung wie ferne Ultraviolettstrahlung, einschließlich Eximerlaser, Elektronenstrahl oder Röntgenstrahlung geeignet ist.

Seit kurzem ist aufgrund der Entwicklung von höherer Integration integrierter Schaltkreise die Bildung von Submikron-Strukturen erforderlich. Eximer-Laser-Lithografie hat in Bezug auf dieses Erfordernis besonderes Interesse auf sich gezogen, insbesondere, da sie die Erzeugung von 64 MDRAM und 256 MDRAM ermöglicht. Als Resist, der für ein solches Eximerlaserlithografieverfahren geeignet ist, wurde ein sogenannter Resist vom chemisch verstärkenden Typ vorgeschlagen, der einen sauren Katalysator und einen chemischen Verstärkungseffekt verwendet. In diesem Resist vom chemisch verstärkenden Typ wird die Löslichkeit eines Teils, der mit einer Strahlung in einem alkalischen Entwickler bestrahlt wird, durch eine Reaktion unter Verwendung eines sauren Katalysators, der aus einem Säureerzeuger im bestrahlten Teil gebildet wird, geändert, wodurch eine positive oder negative Struktur erhalten wird.

In dem positiven Resist vom chemisch verstärkenden Typ diffundiert eine in dem bestrahlten Teil gebildete Säure durch Wärmenachbehandlung (thermische Behandlung nach Belichtung (engl.: post exposure bake), nachstehend mit PEB abgekürzt) und wirkt als Katalysator für die Änderung der Löslichkeit des bestrahlten Teils in einem Entwickler. Ein solcher Resist vom chemisch verstärkenden Typ weist insoweit einen Fehler auf, als er leicht von der Umgebung beeinflusst wird. Zum Beispiel ist es bekannt, dass sich seine Leistungen in Abhängigkeit von der Stehzeit zwischen Bestrahlung und PEB ändern, was als Zeitverzögerungseffekt bezeichnet wird. Der Zeitverzögerungseffekt vermindert nicht nur die Auflösung, sondern erzeugt auch eine Schicht, die in einem alkalischen Entwickler auf der Oberfläche eines Resistfilms schlecht löslich ist, und vermindert die Größenreproduzierbarkeit der Struktur, indem die Struktur nach der Entwicklung in T-Form erzeugt wird. Es wird behauptet, dass der Zeitverzögerungseffekt durch die Deaktivierung einer in einem Resist gebildeten Säure durch eine kleine Menge Ammoniak oder Amine, die in der umgebenden Atmosphäre vorliegen, verursacht wird.

Um einen solchen Zeitverzögerungseffekt zu unterdrücken, d. h. die Resistenz gegenüber dem Zeitverzögerungseffekt (hier nachstehend mit TDE-Resistenz abgekürzt) zu erhöhen, ist es bekannt, eine stickstoffhaltige Verbindung einem positiven Resist vom chemisch verstärkenden Typ als Quencher zuzusetzen. Durch diese Zugabe erhöht sich die TDE-Resistenz zu einem bestimmten Grad. Jedoch sind die Erhöhung der TDE-Resistenz und Auflösung nicht ausreichend, wenn eine herkömmlich bekannte stickstoffhaltige Verbindung als Quencher verwendet wird.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine positive Resistzusammensetzung vom chemisch verstärkenden Typ bereitzustellen, die hinsichtlich verschiedener Eigenschaften wie Filmretentionsverhältnis, Auftragbarkeit und Wärmebeständigkeit, besonders hinsichtlich Empfindlichkeit, Auflösung, Profil und TDE-Resistenz ausgezeichnet ist. Diese Aufgabe konnte auf der Basis der Feststellung gelöst werden, dass eine positive Photoresistzusammensetzung mit ausgezeichneten Leistungen unter Verwendung einer speziellen Verbindung als Quencher erhalten wird.

Die vorliegende Erfindung stellt eine positive Photoresistzusammensetzung wie im vorliegenden Anspruch 1 dargelegt bereit. Durch Zugabe der tertiären Aminverbindung der Formel (n zu der Photoresistzusammensetzung werden insbesondere Empfindlichkeit, Auflösung, Profil und TDE-Resistenz verbessert.

Das Harz (A), das ein Hauptbestandteil des Photoresistbestandteils ist, ist selbst alkaliunlöslich oder lediglich geringfügig alkalilöslich und wird durch eine chemische Reaktion, die durch die Wirkung einer Säure verursacht wird, alkalilöslich. Zum Beispiel wird ein Harz verwendet, das durch Schützen mindestens eines Teils der phenolischen Hydroxylgruppen in einem alkalilöslichen Harz mit einem Phenolgerüst durch einen Rest erhalten wird, der löslichkeitshemmende Fähigkeit gegenüber alkalischen Entwicklern aufweist und gegenüber Säuren instabil ist.

Beispiele für das alkalilösliche Harz, das zur Herstellung des Harzes (A) verwendet wird, schließen Novolakharze, Polyvinylphenolharze, Polyisopropenylphenolharze, Copolymere von Vinylphenol mit Styrol, Acrylnitril, Methylmethacrylat oder Methylacrylat und Copolymere von Isopropenylphenol mit Styrol, Acrylnitril, Methylmethacrylat oder Methylacrylat ein. Das Verhältnis der Positionen zwischen einer Hydroxygruppe und einer Vinylgruppe oder einer Isopropenylgruppe in Vinylphenol und Isopropenylphenol ist nicht besonders beschränkt, jedoch wird im Allgemeinen p-Vinylphenol oder p-Isopropenylphenol bevorzugt. Wasserstoff kann ebenso an diese Harze addiert werden, um die Tranparenz zu verbessern. Zum Beispiel kann ein Alkylrest oder Alkoxyrest in einen Phenolkern der vorstehend beschriebenen Harze eingebracht werden, sofern das erhaltene Harz alkalilöslich ist. Unter diesen alkalilöslichen Harzen werden Harze auf Basis von Polyvinylphenol, nämlich ein Homopolymer von Vinylphenol oder Copolymer von Vinylphenol mit einem anderen Monomer bevorzugt verwendet.

Der in das alkalilösliche Harz einzubringende Rest, der eine löslichkeitshemmende Fähigkeit gegenüber einem alkalischen Entwickler aufweist und instabil gegenüber Säuren ist, kann aus verschiedenen bekannten Schutzgruppen gewählt werden. Beispiele dafür schließen eine tert-Butoxycarbonylgruppe, tert-Butoxycarbonylmethylgruppe, Tetrahydro-2-pyranylgruppe, Tetrahydro-2-furylgruppe, Methoxymethylgruppe und 1-Ethoxyethylgruppe ein. Diese Gruppen sollen das Wasserstoffatom an einer phenolischen Hydroxylgruppe ersetzen. Unter diesen Schutzgruppen wird insbesondere eine 1-Ethoxyethylgruppe bevorzugt. Das Verhältnis der phenolischen Hydroxylgruppen, die durch die Schutzgruppen substituiert sind zu allen phenolischen Hydroxylgruppen im alkalilöslichen Harz (Anteil der eingebrachten Schutzgruppen) beträgt im Allgemeinen vorzugsweise 10 bis 50%.

Es wird bevorzugt, dass das Harz (A) ein Harz umfasst, das durch Schützen einer phenolischen Hydroxylgruppe im vorstehend beschriebenen Harz auf Basis von Polyvinylphenol mit einer Gruppe, die löslichkeitshemmende Fähigkeit gegenüber einem Alkalientwickler aufweist und gegenüber Säuren instabil ist, erhalten wird. Unter ihnen wird besonders ein Harz bevorzugt, das durch teilweises Schützen einer phenolischen Hydroxylgruppe im Harz auf Basis von Polyvinylphenol mit einer 1-Ethoxyethylgruppe erhalten wird.

Der Säureerzeuger (B) kann aus verschiedenen Verbindungen gewählt werden, die eine Säure durch Bestrahlung der Substanz selbst oder einer die Substanz enthaltenden Resistzusammensetzung erzeugen. Der Säureerzeuger (B) kann als Gemisch aus zwei oder mehreren Verbindungen verwendet werden. Beispiele dafür schließen Opiumsalze, organische Halogenverbindungen, Verbindungen mit einem Diazomethandisulfonylgerüst, Disulfonverbindungen mit einem aromatischen Rest, Orthochinondiazidverbindungen und Sulfonsäureverbindungen ein. In der vorliegenden Erfindung werden als Säureerzeuger Verbindungen mit einem Diazomethandisulfonylgerüst bevorzugt verwendet. Beispiele der Verbindungen mit einem Diazomethandisulfonylgerüst als Säureerzeuger schließen Bis(benzolsulfonyl)diazomethan, Bis(4-chlorbenzolsulfonyl)diazomethan, Bis(p-toluolsulfonyl)diazomethan, Bis(4-tert-butylbenzolsulfonyl)diazomethan, Bis(2,4-xylolsulfonyl)diazomethan und Bis(cyclohexansulfonyl)diazomethan ein.

Zusätzlich zu dem vorstehend beschriebenen Harz (A) und dem Säureerzeuger (B) umfasst die Photoresistzusammensetzung der vorliegenden Erfindung (C) eine tertäre Aminverbindung mit einer Etherbindung als Quencher. Es wird bevorzugt, dass die tertäre Aminverbindung (C) eine Verbindung ist, die bei Temperaturen der thermischen Vorbehandlung nicht verdampft, so dass sie in einem auf einem Substrat gebildeten Resistfilm sogar nach thermischer Vorbehandlung des Resistfilms verbleibt und ihre Wirkung zeigt. Deshalb wird im Allgemeinen eine Verbindung mit einem Siedepunkt von 150°C oder höher als tertiäre Aminverbindung (C) verwendet.

Die tertiäre Aminverbindung (C) ist eine Verbindung der folgenden Formel (I)

R1R2N-X-OR3 (I)

wobei X einen zweiwertigen aliphatischen Rest darstellt, R1, R2 und R3 jeweils unabhängig voneinander einen einwertigen aliphatischen Rest, der einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder einen Cycloalkylrest, die mit einem Alkoxy-, Alkoxyalkoxy- oder einem Halogenatom substituiert sein können, einschließt, einen aromatischen Rest oder einen aromatischen aliphatischen Rest darstellen, oder R1 und R2 zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen Ring bilden können, R1 und ein Kohlenstoffatom in X zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen Ring bilden können oder R1 und R3 zusammen mit -N-X-O einen Ring bilden können.

In der vorstehenden Formel (I) schließen typische Beispiele für den durch X dargestellten zweiwertigen Rest Alkylenreste mit etwa 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ein, die gegebenenfalls z. B. durch einen Alkoxy-, Cycloalkoxy- oder Aryloxyrest substituiert sein können.

Typische Beispiele für den durch R1, R2 und R3 dargestellten einwertigen aliphatischen Rest schließen einen Alkylrest mit etwa 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ein. Der einwertige aliphatische Rest kann ein cyclischer Rest wie eine Cyclohexylgruppe sein. Dieser Alkyl- und Cycloalkylrest kann gegebenenfalls z. B. durch einen Alkoxy-, Alkoxyalkoxyrest oder ein Halogenatom substituiert sein. Typische Beispiele für den durch R1, R2 und R3 dargestellten einwertigen aromatischen Rest schließen eine Phenylgruppe ein, die gegebenenfalls z. B. durch einen Alkylrest, ein Halogenatom oder eine Nitrogruppe substituiert sein kann. Typische Beispiele für den durch R1, R2 und R3 dargestellten einwertigen aromatischen aliphatischen Rest schließen eine Benzyl-, Benzhydryl- und Tritylgruppe ein. Der Benzolring des vorstehend beispielhaft beschriebenen einwertigen aromatischen aliphatischen Rests kann gegebenenfalls mit einem Substituenten, wie die vorstehend beispielhaft beschriebenen, substituiert sein.

Wenn ein Ring mit R1 und R2 mit einem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, oder ein Ring mit R1 und einem Kohlenstoffatom in X mit einem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, gebildet wird, kann der Ring ein 5-gliedriger Ring wie ein Pyrrolidinring, ein 6-gliedriger Ring wie ein Piperidinring und Morpholinring oder dgl. sein, und Substituenten wie ein Alkyl- oder Alkoxyrest können an diesen Ring gebunden sein. Diese Ringe können ein zweites Heteroatom wie ein weiteres Stickstoffatom, Sauerstoffatom oder Schwefelatom zusätzlich zu dem Stickstoffatom, an welches X, R1 und R2 gebunden sind, enthalten. Der mit R1 und R2 gebildete Ring kann z. B. ein Morpholinring sein.

Beispiele für die tertäre Aminverbindung mit einer Etherbindung (C), die in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, schließen Tris[2-(2-methoxyethoxy)ethyl]amin, 2-(Benzhydryloxy)-N,N-dimethylethylamin, 2,2-Diethoxytriethylamin, 1,1-Diethoxytrimethylamin, 1,1-Dimethoxytrimethylamin, 1,1-Dicyclohexyloxytrimethylamin, 2,2,2',2'-Tetraethoxy-N-methyldiethylamin, N-Methylmorpholin, N-Ethylmorpholin, N-Isopropylmorpholin, N-Benzylmorpholin, N-Tytrylmorpholin und N-[2-(p-Nitrophenoxy)ethyl]morpholin ein.

Die Menge des Harzes, (A) beträgt vorzugsweise 20 bis 99 Gew.-%, stärker bevorzugt 50 bis 99 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des Gesamtfeststoffanteils dieser Zusammensetzung. Die Menge des Säureerzeugers (B) beträgt vorzugsweise 0,05 bis 20 Gew.-%, stärker bevorzugt 0,05 bis 15 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des Gesamtfeststoffanteils dieser Zusammensetzung. Die Menge des tertiären Amins mit einer Etherbindung (C) beträgt vorzugsweise 0,001 bis 10 Gew.-%, stärker bevorzugt 0,001 bis 3 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des Gesamtfeststoffanteils dieser Zusammensetzung. Die Photoresistzusammensetzung der vorliegenden Endung kann gegebenenfalls andere Bestandteile, z. B. verschiedene herkömmlich auf diesem Gebiet verwendete Zusatzstoffe wie Lösungshemmstoffe, Sensibilisierungsmittel, Farbstoffe, Haftverbesserer und Elektronendonoren enthalten.

Eine Resistlösung wird durch Mischen der vorstehenden jeweiligen Bestandteile mit einem Lösungsmittel hergestellt, so dass die Konzentration des Gesamtfeststoffgehalts in dieser positiven Photoresistzusammensetzung im Bereich von 10 bis 50 Gew.-% liegt. Die Lösung wird auf ein Substrat wie einem Siliciumwafer aufgetragen. Das verwendete Lösungsmittel kann ein beliebiges sein, das die jeweiligen Bestandteile lösen kann und kann eines sein, das gewöhnlich auf diesem Gebiet verwendet wird. Beispiele dafür schließen Glycoletherester wie Ethylcellosolveacetat, Methylcellosolveacetat, Propylenglycolmonomethyletheracetat und Propylenglycolmonoethyletheracetat, Glycolmono- oder -diether wie Ethylcellosolve, Methylcellosolve, Propylenglycolmonomethylether, Propylenglycolmonoethylether und Diethylenglycoldimethylether, Ester wie Ethyllactat, Butyllactat und Ethylpyruvat, Ketone wie 2-Heptanon, Cyclohexanon und Methylisobutylketon und aromatische Kohlenwasserstoffe wie Xylol ein. Diese Lösungsmittel können allein oder in Kombination von zwei oder mehreren verwendet werden.

Eine positive Struktur wird aus dem auf einem Träger aufgetragenen Resistfilm gewöhnlich über entsprechende Verfahren wie thermische Vorbehandlung, strukturierende Belichtung, PEB, Entwicklung mit einem alkalischen Entwickler gebildet.

Das folgende Beispiel veranschaulicht weiter die vorliegende Erfindung im Einzelnen, beschränkt jedoch nicht deren Umfang. In dem Beispiel, Bezugsbeispiel und Vergleichsbeispiel sind alle „Teil" oder „Teile" auf das Gewicht bezogen, wenn nicht anders angegeben.

Bezugsbeispiel (Schutz des Harzes)

In einen mit Stickstoff gespülten Vierhalskolben mit einem Volumen von 500 ml wurden 25 g (208 mmol in Bezug auf die p-Vinylphenoleinheit) Poly(p-vinylphenol) mit einem Gewichtsmittel des Molekulargewichts (Mw) von 23.900 und einer Polydispersität (Mw/Mn) von 1,12 [VP-15.000, hergestellt von Nippon Soda Co., Ltd.) und 0,021 g (0,109 mmol) p-Toluolsulfonsäure gegeben und diese in 250 g 1,4-Dioxan gelöst. Dieser Lösung wurden 7,88 g (109 mmol) Ethylvinylether zugetropft, das Gemisch wurde dann bei 25°C 5 Std. umgesetzt. Anschließend wurde die Reaktionslösung in 1500 ml entionisiertes Wasser getropft, dann filtriert, um einen weißen feuchten Kuchen zu erhalten. Dieser feuchte Kuchen wurde wieder in 200 g 1,4-Dioxan gelöst, die Lösung dann zu 1500 ml entionisiertes Wasser getropft und filtriert. Der erhaltene feuchte Kuchen wurde durch Rühren in 600 g Ionenaustauschwasser gewaschen und filtriert, um einen feuchten Kuchen zu erhalten. Anschließend wurde dieser Waschvorgang unter Verwendung dieses entionisierten Wassers zweimal wiederholt. Der erhaltene weiße feuchte Kuchen wurde unter reduziertem Druck getrocknet, um ein Harz zu erhalten, in welchem eine Hydroxylgruppe von Poly(p-vinylphenol) teilweise mit einer 1-Ethoxyethylgruppe verestert war. Dieses Harz wurde durch 1H-NMR wodurch festgestellt wurde, dass 35% der Hydroxygruppen durch eine 1-Ethoxyethylgruppe geschützt war. Dieses Harz wies ein Gewichtsmittel des Molekulargewichts von 31.200 und eine Polydispersität von 1,17 auf.

Beispiel

13,5 Teile des in dem Bezugsbeispiel synthetisierten Harzes, 0,5 Teile Bis(cyclohexansulfonyl)diazomethan als Säureerzeuger und 0,015 Teile Tris[2-(2-methoxyethoxy)ethyl]amin wurden in 67 Teilen Propylenglycolmonomethyletheracetat gelöst. Die erhaltene Lösung wurde durch einen aus einem Fluorharz hergestellten Filter mit einer Porengröße von 0,1 &mgr;m filtriert, um eine Resistlösung herzustellen.

Auf einen Siliciumwafer, der durch ein herkömmliches Verfahren gewaschen war, wurde die so erhaltene Resistlösung unter Verwendung eines Schleuderbeschichters so aufgetragen, dass die Dicke nach dem Trocknen 0,7 &mgr;m betrug. Dann wurde dieser Siliciumwafer bei 90°C 90 Sek. auf einer Heizplatte thermisch vorbehandelt. Der Film nach thermischer Vorbehandlung wurde unter Verwendung eines Eximerlasersteppers mit einer Belichtungswellenlänge von 248 nm [NSR-1755 EX8A, hergestellt von Nikon Corp., NA = 0,45) einer Belichtungsbehandlung unterzogen, indem die Belichtungsmenge schrittweise durch eine Chrommaske strukturiert wurde. Sofort danach oder nach 30-minütigem Stehenlassen in einem sauberen Raum mit einer Ammoniakkonzentration von 2 bis 3 ppb wurde der Wafer nach der Belichtung zur Durchführung von PEB 90 Sek. bei 100°C auf einer Heizplatte erwärmt, um eine Schutzgruppenabspaltungsreaktion im belichteten Teil zu bewirken. Dieser wurde mit 2,38 Gew.-%iger, wässriger Tetramethylaminiumhydroxidlösung entwickelt, um eine positive Struktur zu erhalten.

Die so gebildete Struktur wurde durch ein Elektronenmikroskop betrachtet. Die Probe des Falls, in welchem PEB sofort nach der Belichtung durchgeführt wurde, löste eine Feinstruktur von 0,24 &mgr;m mit gutem Profil bei einer Belichtung von 32 mJ/cm2 auf. In ähnlicher Weise löste die Probe des Falls, in welchem PEB nach 30-minütigem Stehenlassen nach der Belichtung durchgeführt wurde, eine Feinstruktur mit gutem Profil auf.

Vergleichsbeispiel

Dasselbe Verfahren wie im Beispiel wurde durchgeführt, außer dass 0,015 Teile Tris[2-(2-methoxyethoxy)ethyl]amin durch 0,2 Teile Anilin ersetzt wurden. Als Ergebnis wurde sogar dann, als PEB sofort nach der Belichtung durchgeführt wurde, nur eine Struktur von 0,30 &mgr;m mit einer Belichtung von 103 mJ/cm2 aufgelöst.

Die erfindungsgemäße Photoresistzusammensetzung, die eine tertiäre Aminverbindung mit einer Etherbindung umfasst, wird von der Umgebung kaum beeinflusst und ist hinsichtlich Empfindlichkeit, Auflösung und Profil ausgezeichnet, und unter Verwendung dieser Zusammensetzung kann eine Photoresistfeinstruktur mit hoher Präzision erhalten werden.


Anspruch[de]
  1. Positive Photoresistzusammensetzung, umfassend (A) ein Harz, welches durch die Wirkung einer Säure von Alkali-unlöslich oder lediglich schwach Alkali-löslich in Alkali-löslich umgewandelt ist, (B) einen Säureerzeuger und (C) eine tertiäre Aminverbindung der folgenden Formel (I):

    R1R2N-X-OR3 (I)

    wobei X einen zweiwertigen aliphatischen Rest darstellt, R1, R2 und R3 jeweils unabhängig voneinander einen einwertigen aliphatischen Rest, welcher einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder einen Cycloalkylrest einschließt, welcher mit einem Alkoxyrest, Alkoxyalkoxyrest oder einem Halogenatom substituiert sein kann, aromatischen Rest oder kombinierten aromatischen und aliphatischen Rest darstellen; oder R1 und R2 mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen Ring bilden können, R1 und ein Kohlenstoffatom des Rests X zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen Ring bilden können, oder R1 und R3 zusammen mit -N-X-O- einen Ring bilden können.
  2. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei das Harz (A) ein Harz enthält, welches durch teilweises Schützen einer phenolischen Hydroxylgruppe in einem Polyvinylphenolharz mit einer 1-Ethoxyethylgruppe erhalten wird.
  3. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei der Säureerzeuger (B) eine Diazomethandisulfonylverbindung ist.
  4. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die Menge des Harzes (A) 20 bis 99 Gew.-% beträgt, die Menge des Säureerzeugers (B) 0,05 bis 20 Gew.-% beträgt und die Menge der tertiären Aminverbindung (C) 0,001 bis 10 Gew.-% beträgt, basierend auf dem Gesamtgewicht der festen Bestandteile der Zusammensetzung.
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