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Dokumentenidentifikation DE69736093T2 07.12.2006
EP-Veröffentlichungsnummer 0000818232
Titel Entfernung von Stickstoffoxiden und Schwefeloxiden aus Verbrennungsgasströmen
Anmelder The Boc Group, Inc., New Providence, N.J., US
Erfinder Stern, Sidney Simon, Highland Park, New Jersey 08904, US
Vertreter Fleuchaus & Gallo, Patentanwalt Wolfgang Gallo, 86152 Augsburg
DE-Aktenzeichen 69736093
Vertragsstaaten DE, FR, GB, IT, NL
Sprache des Dokument EN
EP-Anmeldetag 04.07.1997
EP-Aktenzeichen 973048945
EP-Offenlegungsdatum 14.01.1998
EP date of grant 14.06.2006
Veröffentlichungstag im Patentblatt 07.12.2006
IPC-Hauptklasse B01D 53/86(2006.01)A, F, I, 20051017, B, H, EP

Beschreibung[de]

Diese Erfindung bezieht sich auf das Abscheiden von Stickstoffoxiden aus kohlendioxidreichen Gasströmen.

Gasprozesse oder Gasströme enthalten oftmals unerwünschte Stickstoffoxide (NOX), deren Abscheidung wünschenswert ist. Beispielsweise enthalten Verbrennungsabgase im allgemeinen große Konzentrationen von Kohlendioxid und Stickstoff, und enthalten gewöhnlich außerdem Stickstoffoxide aufgrund der Oxidation von Stickstoff bei mäßig hohen Temperaturen während des Verbrennungsprozesses. Wenn es gewünscht wird, hochreines gasförmiges oder flüssiges Kohlendioxid aus dem Abgas zu erzeugen, müssen der Stickstoff, Sauerstoff, Methan, Argon und Stickstoffoxide aus dem Abgasstrom abgeschieden werden. Stickstoff, Sauerstoff, Methan und Argon können leicht aus dem Abgasstrom abgeschieden werden, beispielsweise durch Destillation, und gewünschtenfalls in die Atmosphäre ausgetragen werden, aber das NOX kann weder durch physikalische Gastrenntechniken leicht vom Kohlendioxid abgetrennt werden, noch kann es sicher in die Umgebung entsorgt werden.

Es ist bekannt, dass ein umweltmäßig annehmbares Verfahren zum Entfernen des NOX aus einem Gasstrom darin besteht, das NOX in Stickstoff umzuwandeln, indem der Gasstrom bei erhöhten Temperaturen in Anwesenheit von Ammoniak über einen Katalysator geleitet wird. Die Stickstoffoxide werden zu Stickstoff und Wasserdampf reduziert. Die Reaktion ist in hohem Maße exotherm; dementsprechend, falls das Abgas wesentliche Konzentrationen von NOX enthält, müssen gewisse Maßnahmen zur Verhinderung einer Überhitzung des Katalysator eingesetzt werden. Dies ist notwendig, um eine Inaktivierung des Katalysators zu vermeiden, die bei übermäßig hohen Temperaturen auftritt. Herkömmlicherweise wird die Steuerung der Katalysatorbetttemperatur durch Einleiten eines Luftstroms in das Gasspeisematerial zum NOX-Reduktionsreaktor bewerkstelligt.

Die US-A-4 718 361 beschreibt ein Verfahren, bei welchem ein Brennstoff in einem Ofen mit Sauerstoff verbrannt wird, um ein kohlendioxidreiches Gas zu erzeugen. Ein Teil des kohlendioxidreichen Gases wird in das Speisematerial zur Vermischung mit dem Sauerstoff rezirkuliert, und ein Teil des abgekühlten kohlendioxidreichen Gases wird mit dem Verbrennungsgas vermischt, das aus dem Ofen austritt, um das Gas abzukühlen. Die US-A-4 718 361 bezieht sich nicht auf das Abscheiden von NOX aus dem Gas.

Die US-A-5 200 162 bezieht sich auf die katalytische Zersetzung des Distickstoffoxidgehalts eines Distickstoffoxid enthaltendes Gasstrom in Stickstoff und Sauerstoff. Ein Teil des Austrittsgases, das an Distickstoffoxid erschöpft ist, wird zuerst abgekühlt und dann in die Zersetzungszone rezirkuliert. Wenn der Distickstoffoxid enthaltende Abgasstrom außerdem NOX enthält, wird der Strom vor der Zersetzungszone vorbehandelt, um das NOX abzuscheiden.

Die FR-A-2 160 427 bezieht sich auf einen Prozeß zum Abscheiden von Stickstoffoxiden aus einem Abgasstrom, der zusätzliche Sauerstoff und Stickstoff enthält, und der von einer Anlage zur Herstellung von Salpetersäure ausgestoßen wird. Der Sauerstoff und die Stickstoffoxide werden katalytisch mit einem Kohlenwasserstoff wie beispielsweise Methan reagiert. Ein Teil des resultierenden Gases wird in den katalytischen Reaktor rezirkuliert.

Gemäß der Erfindung ist ein Verfahren zur Behandlung eines kohlendioxidreichen Oxidationsmittelgasstroms aus einem Verbrennungsprozeß vorgesehen, wobei der kohlendioxidreiche Gasstrom Schwefeloxide und Stickstoffoxide als Verunreinigungen enthält, wobei der kohlendioxidreiche Gasstrom und Ammoniak in einer Reaktionszone miteinander in Berührung gebracht werden, die einen Katalysator enthält, der eine Reaktion der Stickstoffoxide mit Ammoniak zur Erzeugung eines kohlendioxidreichen, Stickstoff und Wasserdampf enthaltenden Produktgases bewirkt, dadurch gekennzeichnet, dass der kohlendioxidreiche Gasstrom ausreichend an Stickstoffoxiden verdünnt wird, um zu verhindern, dass die Temperatur des kohlendioxidreichen Gasstroms in der Reaktionszone auf den Punkt ansteigt, bei welchem eine ausreichende Deaktivierung des Katalysators auftritt, wobei die Verdünnung durch Rezirkulieren eines Teils des kohlendioxidreichen Produktgases zu dem in der Reaktionszone eintretenden kohlendioxidreichen Gasstrom bewirkt wird, und dass die Schwefeloxide aus dem kohlendioxidreichen Gasstrom vor dessen Einleitung in die Reaktionszone abgeschieden werden.

Die Erfindung stellt eine wesentliche Verbesserung für katalytische NOX-Reduktionsvorgänge dar, in dem grundsätzlich eine effiziente Lösung des Problems der Temperatursteuerung im NOX-Reduktionsreaktor geschaffen wird. Gemäß der Erfindung wird ein Teil des Produktgasstroms, der aus dem NOX-Reduktionsreaktor austritt, in das Reaktorspeisematerial rezirkuliert.

Irgendwelche Schwefeloxide, die in dem kohlendioxidreichen Gasstrom enthalten sind, werden vor dem Kontaktieren des Gasstroms mit dem Reduktionskatalysator abgeschieden.

Vorzugsweise wird das kohlendioxidreiche Produktgas, das aus der Reaktionszone austritt, durch Wärmeaustausch mit dem kohlendioxidreichen Gasstrom vor dem Einleiten des kohlendioxidreichen Gasstroms in die Reaktionszone abgekühlt. Bei einem anderen bevorzugten Aspekt wird Feuchtigkeit aus dem kohlendioxidreichen Produktgas vor dessen Rezirkulieren in den kohlendioxidreichen Gasstrom abgeschieden.

Vorzugsweise wird ein Teil des kohlendioxidreichen Produktgases verdichtet und in den kohlendioxidreichen Gasstrom ohne Abkühlen des kohlendioxidreichen Produktgases vor seiner Rezirkulation rezirkuliert.

Vorzugsweise wird das kohlendioxidreiche Produktgas ausreichend getrocknet, um im wesentlichen sämtliche Feuchtigkeit davon abzuscheiden, und aus dem getrockneten kohlendioxidreichen Produktgas wird hochreines Kohlendioxid kondensiert.

Das Verfahren nach der Erfindung ist besonders zur Behandlung von kohlendioxidreichen Verbrennungsabgasströmen brauchbar, die etwa 0,5 oder mehr Mol-%, beispielsweise etwa 0,5 bis 1 Mol-% Stickstoffoxide enthalten. Bei einer bevorzugten Ausführungsform ist die Menge von in den Gasstrom rezirkuliertem kohlendioxidreichem Produktgas ausreichend groß, um den Temperaturanstieg in der Reaktionszone unterhalb etwa 70°C zu halten. Dies ist besonders wünschenswert, wenn der NOX-Reduktionskatalysator ein Zeolith/Kupfer-Katalysator ist, wie beispielsweise ein Norton NOX-300 (Handelsmarke) Katalysator oder ein Wheelabrator Econ-NOX-ZCX1 (Handelsmarke) Katalysator.

Die Erfindung ist besonders brauchbar zur Rückgewinnung von Kohlendioxid aus Gasströmen, insbesondere von Abgasströmen aus Verbrennungsprozessen. Solche Gasströme sind kohlendioxidreich, da sie im wesentlichen aus Kohlenoxiden und Stickstoff zusammengesetzt sind (wenn Luft als Sauerstoffquelle für den Verbrennungsprozeß benutzt wird), und stellen daher gute Kohlendioxidquellen dar. Abgasströme aus Oxiverbrennungsprozessen sind bevorzugte Kohlendioxidquellen, da sie weniger Stickstoff als luftbefeuerte Verbrennungsprozesse enthalten.

In dieser Beschreibung bedeutet "NOX" Stickstoffoxide, d.h. Stickstoffmonoxid, Stickstoffdioxid, Distickstoffoxid usw.; "SOX" bedeutet Schwefeloxide, z.B. Schwefeldioxid und Schwefeltrioxid; "kohlendioxidreiche" Gasströme sind solche, die Kohlendioxid in wesentlichen Konzentrationen enthalten, d.h. 25 Mol-% oder mehr; "hochreine" Gasströme oder Produkte sind solche, die mindestens 85 Mol-% und mehr üblicherweise mindestens 90 Mol-% Kohlendioxid enthalten, und NOX-freie Gasströme oder Produkte sind solche, die kein oder sehr wenig, z.B. nicht mehr als 50 ppm (Volumenteil pro Billion) NOX und mehr üblicherweise nicht mehr als etwa 10 ppm NOX enthalten.

Wenn der kohlendioxidreiche Gasstrom, der gemäß der Lehre dieser Erfindung behandelt wird, ein Abgasstrom aus einem Verbrennungsprozeß ist, enthält er gewöhnlich SOX, das wegen der Anwesenheit von Mercaptanen und Sulfiden in dem zum Befeuern des Verbrennungsprozesses benutzten Brennstoff oder wegen der Anwesenheit von Sulfiden oder anderen schwefelhaltigen Verbindungen in den in dem Verbrennungsprozeß behandelten Materialien resultiert. Die SOX werden vorzugsweise aus dem kohlendioxidreichen Gasstrom, der nach dem Prozeß nach der Erfindung gereinigt wird, abgeschieden, bevor er in Berührung mit dem NOX-Reduktionskatalysator gebracht wird, da anderenfalls der Katalysator bewirkt, dass das SOX mit Ammoniak zur Bildung fester Sulfite und Sulfate reagiert, die den Katalysator beschädigen und vergiften. Das SOX kann aus dem kohlendioxidreichen Gasstrom, der gereinigt wird, durch Absorption abgeschieden werden, wenn die SOX in kleinen, beispielsweise in Spuren Konzentrationen vorhanden sind oder durch Flüssigphasen-Abstreifvorgänge, wenn die SOX in höheren Konzentrationen vorhanden sind.

Der verbesserte Prozeß nach der Erfindung ist zum Steuern des Temperaturanstiegs in der Kammer nützlich, in welchem der Reaktionsprozeß ausgeführt wird. Der Prozeß ist besonders brauchbar, wenn der für die Reaktion eingesetzte Katalysator gegen Wärmefluß empfindlich ist, z.B. wenn der Katalysator einer teilweisen oder vollständigen Inaktivierung oder Verschlechterung unterliegt, wenn er großen Temperaturdifferenzen ausgesetzt wird. Die Erfindung ist am effektivsten zum Schutz der bevorzugten Katalysatoren für die gewünschte Reaktion, die die oben erwähnten Zeolith-Kupfer-Katalysatoren umfassen, wenn sie bei Reaktionstemperaturen von oberhalb 350°C oder höher verwendet werden. Diese Katalysatoren beginnen oft, einer Inaktivierung zu unterliegen, wenn die Reaktionstemperatur im Verlauf der Reaktion wesentlich ansteigt, beispielsweise um etwa 70°C.

Beim Durchführen des verbesserten Prozesses nach der Erfindung werden der gereinigte, NOX enthaltende kohlendioxidreiche Gasstrom und Ammoniak in eine Gasreaktionskammer eingeleitet, die einen Katalysator enthält, der die Reaktion des NOX und des Ammoniaks zur Erzeugung von Stickstoff und Wasserdampf bewirkt. Die Reaktionskammer kann ein Einfach- oder Mehrfachzonenreaktor sein. Die Reaktion, wenn sie einmal in Gang gebracht ist, ist exotherm, und die Temperatur in der Reaktionskammer hängt unter anderem von der Konzentration des NOX in dem Gasstrom ab. Wenn der behandelte Gasstrom wesentliche Konzentrationen, z.B. etwa 0,5 Mol-% oder mehr NOX enthält, ist die in der NOX-Ammoniak-Oxidations-Reduktionsreaktion erzeugte Wärme beträchtlich, und die Erfindung kann mit großem Vorteil eingesetzt werden.

Die US-Patentanmeldung Serial No. 518,380, eingereicht am 23. August 1995 (entsprechend der EP-A-0 761 287, die nach dem hiesigen Prioritätsdatum veröffentlicht wurde) beschreibt einen selektiven katalytischen Reaktionsprozeß zum Umwandeln von NOX in Gasströmen zu Stickstoff durch Reaktion mit Ammoniak.

Für ein besseres Verständnis der Erfindung wird nun lediglich beispielshalber Bezug auf die anliegende Zeichnung genommen, welche die bevorzugte Ausführungform der Erfindung zeigt.

Gemäß der Zeichnung ist ein System dargestellt, das einen mehrstufigen NOX-Reduktionsreaktor A, einen Gas-Flüssigkeits-Trenner 24, und mehrere Wärmetauscher, Gasgebläse, Strömungsleitungen und Ventile umfasst. Eine Speisegasleitung 2 verbindet eine Quelle kohlendioxidreichen Gases, wie beispielsweise des Gases aus einem Verbrennungsprozeß (nicht dargestellt) mit dem in der Zeichnung dargestellten System. Die Einlassleitung 2 gelangt durch einen Wärmetauscher 4 und ist mit einer Gaseinlasskammer 6 des Reaktors A verbunden. Der Reaktor A enthält gemäß der Abbildung zusätzlich zur Gaseinlasskammer 6 drei Katalysatorbetten 8, die durch Zwischenkammern 10 getrennt sind, und eine Gasaustrittskammer 12, die unter dem untersten Katalysatorbett angeordnet ist. Die Katalysatorbetten 8 werden durch Siebe 14 an Ort und Stelle gehalten, die oberhalb und unterhalb jedes Katalysatorbetts angeordnet sind. Eine Ammoniakgaszufuhrleitung 16 verbindet eine Ammoniakquelle (nicht dargestellt) zu Ammoniakverteilern 18, die in der Einlasskammer 6 und in den Zwischenkammern 10 positioniert sind.

Das stromaufwärtige Ende einer Gasaustragsleitung 20 für gereinigtes Gas ist mit der Kammer 12 verbunden. Die Leitung 20 verläuft durch den Wärmetauscher 4 und einen Kondensator 22 und ist mit einem Dampf-Flüssigkeits-Trenner 24 verbunden. Der Trenner 24 ist mit einer Kondenswasseraufragsleitung 26 und mit einer Produktgasaustragsleitung 28 für entwässertes Produktgas versehen, die mit der Produktgasleitung 30 und einer Kühlgasrezirkulationsleitung 32 verbunden ist. Die Leitung 32, die mit einem Ventil 34 ausgestattet ist, ist an ihrem stromabwärtigen Ende mit dem Einlassende eines Gasgebläses 36 verbunden. Eine Heißgasrezirkulationsleitung 38, die mit einem Ventil 40 ausgestattet ist, verbindet die Leitung 20 mit der Leitung 32. Die Leitung 42, die mit einem Ventil 44 versehen ist, verbindet das Auslassende des Gebläses 36 mit der Speiseleitung 2 stromauf des Wärmetauschers 4. Eine Heißumgehungsleitung 46, die mit einem Ventil 48 ausgestattet ist, verbindet die Leitung 42 mit der Leitung 2 zwischen dem Wärmetauscher 4 und dem Reaktor A.

Beim Durchführen einer Ausführungsform des Prozesses nach der Erfindung in dem in der Zeichnung dargestellten System sind die Ventile 34 und 44 geöffnet und die Ventile 40 und 48 sind geschlossen. Speisegas aus irgendeiner Quelle, beispielsweise aus einem sauerstoffbefeuerten Glasofen, tritt durch die Leitung 2 in das System ein. Wenn das Speisegas Verunreinigungen enthält, wie beispielsweise SOX und feine teilchenförmige Feststoffe, werden diese stromab des Systems in Vorbehandlungsvorgängen abgeschieden. Wenn das Speisegas in das System eintritt, enthält es im allgemeinen etwa 0,5 bis etwa 1 Mol-% NOX. Bei Anfahrvorgängen wird das Speisegas auf die gewünschte Reaktionstemperatur durch geeignete Heizmittel (nicht dargestellt) erwärmt. Während des normalen stationären Betriebs wird das Speisegas auf die Reaktionstemperatur erwärmt, indem es durch den Wärmetauscher 4 gelangt, der durch den Produktgasstrom beheizt wird, der den Reaktor A verlässt. Das erwärmte Speisegas tritt in die Kammer 6 des Reaktors A ein, wo es sich mit gasförmigem Ammoniak vermischt, das durch die Leitung 16 und den oberen Gasverteiler 18 in das System eingeleitet wird. Das Speisegas-Ammoniak-Gemisch durchläuft sodann das erste Katalysatorbett, und dabei werden ein Teil des NOX und des Ammoniak zu Stickstoff und Wasserdampf umgewandelt. Das Gasgemisch tritt sodann in die erste Zwischenkammer ein, wo es mit zusätzlichem Ammoniak vermischt wird, das durch den mittleren Verteiler 18 in diese Kammer eingeleitet wird. Das mit Ammoniak angereicherte Gemisch gelangt dann durch das zweite Katalysatorbett, wobei zusätzliches NOX und Ammoniak zu Stickstoff und Wasserdampf umgewandelt werden. Das Gemisch tritt dann in die nächste Zwischenkammer ein, wo es sich mit Ammoniak vermischt, das durch den unteren Verteiler 18 in diese Kammer eintritt. Die Gesamtmenge von in den Reaktor A eingeleitetem Ammoniak ist etwas größer als die stöchiometrische Menge, die zum Umwandeln sämtlichen NOX im Gasstrom zu Stickstoff und Wasserdampf erforderlich ist.

Das heiße Produktgas verlässt den Reaktor A durch die Leitung 20 und gelangt durch den Heizer 4, wo es durch das ankommende kühle Speisegas abgekühlt wird. Das abgekühlte Produktgas gelangt dann durch den Kondensationskühler 22, wo es ausreichend abgekühlt wird, um Wasserdampf im Produktgas zu kondensieren. Das Gas-Wasser-Gemisch gelangt dann in den Trenner 24, wo das Produktgas von dem wässrigen Kondensat getrennt wird. Das Wasser gelangt zusammen mit überschüssigem Ammoniak, das durch den kondensierenden Wasserdampf aus dem Produktgas herausgelöst worden ist, durch die Leitung 26 aus dem Trenner 24 heraus und wird in irgendeiner geeigneten Weise entsorgt. Das Produktgas, das nun im wesentlichen aus Kohlendioxid besteht, verlässt den Trenner 24 durch die Leitung 28 und gelangt zu stromabwärtigen Prozessvorgängen durch die Produktgasaustragsleitung 30. Wenn es gewünscht wird, zusätzliche Feuchtigkeit aus dem Produktgas abzuscheiden, was gewöhnlich der Fall ist, wenn das Kohlendioxid verflüssigt werden soll, kann dies durch Hindurchleiten des Produktgases aus dem Trenner 24 durch Gastrockner (nicht dargestellt) nach der Verdichtung auf den Verflüssigungsdruck bewerkstelligt werden.

Bei dieser in der Zeichnung dargestellten Ausführungsform gelangt ein Teil des getrockneten Produktgases, das den Trenner 24 verläßt, durch die Kühlgasrezirkulationsleitung 32und das Gebläse 30, worin es auf den Druck des Speisegases in der Leitung 2 druckbeaufschlagt wird. Das druckbeaufschlagte Rezirkulationsgas tritt dann in die Leitung 2 ein, wo es sich mit frischem Speisegas vermischt. Es wird ausreichend Produktgas zum Speisegas rezirkuliert, um das NOX im Speisegas ausreichend zu verdünnen, um zu verhindern, dass die Reaktionswärme die Temperatur im Reaktor A auf mehr als 70°C anhebt.

Bei einer alternativen Ausführungsform der Erfindung, die in dem in der Zeichnung dargestellten System durchgeführt wird, sind die Ventile 33 und 44 geschlossen, und die Ventile 40 und 48 sind geöffnet. Die gewünschte Menge heißen Gases wird zum Reaktor durch die Leitung 38, das Gebläse 36 und die Leitungen 46 und 2 rezirkuliert, und sämtliches Produktgas aus dem Trenner 24 gelangt durch die Leitung 30 zur stromabwärtigen Verarbeitung. Diese letztere Ausführungsform wird bevorzugt, weil sie effizienter die Reaktionswärme ausnutzt und die Notwendigkeit ergänzender Wärmezufuhr zum Erreichen des gewünschten Ergebnisses minimiert oder vollständig eliminiert.

Die Erfindung wird in dem folgenden hypothetischen Beispiel erläutert, in dem welche Teile, Prozentsätze und Verhältnisse auf Volumenbasis angegeben sind, soweit nichts anderes angegeben ist.

Beispiel

100 Normalkubikmeter pro Minute eines Abgases aus einem Oxy-Brennstoff-Brennofen auf einer Temperatur von etwa 350°C und bestehend aus 99,21 Vol.-% Kohlendioxid und Inertstoffen und 0,79% gemischten Stickstoffoxiden wird durch einen dreistufigen selektiven katalytischen Reaktor der in der Zeichnung dargestellten Bauart geleitet. Der Reaktor enthält drei Betten von "Norton NC-300" Zeolith-Kupfer/Katalysator. Es wird ausreichend Ammoniak in den Reaktor eingeleitet, um sämtliche Stickstoffoxide im Abgas zu Stickstoff und Wasserdampf umzuwandeln. Das System wird zuerst ohne Rezirkulieren von irgendwelchem gasförmigen Reaktorausfluß zum Reaktor betrieben. Der Temperaturanstieg im Reaktor wird etwa 100°C betragen.

Wenn das obige Verfahren wiederholt wird, aber mit Rezirkulation von 35% der heißen Ausströmung aus dem Reaktor in den Speisestrom zum Reaktor, wird der Temperaturanstieg im Reaktor unterhalb etwa 70°C gehalten.

Das obige Beispiel erläutert die Temperatursteuerung in einem Stickstoffoxid-Abgasreaktor mit Verdünnung der Komponenten des Abgases.

Bei verschiedenen Ausführungsformen der Erfindung kann eine Strömung des Prozessgases durch den NOX-Reduktionsreaktor aufwärts verlaufen, oder alternativ kann der Reaktor in der Horizontalposition angeordnet sein.


Anspruch[de]
Verfahren zur Behandlung eines kohlendioxidreichen Oxidationsmittelgasstroms aus einem Verbrennungsprozess, wobei der kohlendioxidreiche Gasstrom Schwefeloxide und Stickstoffoxide als Verunreinigungen enthält, wobei der kohlendioxidreiche Gasstrom und Ammoniak in einer Reaktionszone miteinander in Berührung gebracht werden, die einen Katalysator enthält, der eine Reaktion der Stickstoffoxide mit Ammoniak zur Erzeugung eines kohlendioxidreichen, Stickstoff und Wasserdampf enthaltenden Produktgases bewirkt, dadurch gekennzeichnet, daß der kohlendioxidreiche Gasstrom ausreichend an Stickstoffoxiden verdünnt wird, um zu verhindern, daß die Temperatur des kohlendioxidreichen Gasstroms in der Reaktionszone auf den Punkt ansteigt, bei welchem eine ausreichende Deaktivierung des Katalysators auftritt, wobei die Verdünnung durch Rezirkulieren eines Teils des kohlendioxidreichen Produktgases zu dem in die Reaktionszone eintretenden kohlendioxidreichen Gasstrom bewirkt wird, und daß die Schwefeloxide aus dem kohlendioxidreichen Gasstrom vor dessen Einleitung in die Reaktionszone abgeschieden werden. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das die Reaktionszone verlassende kohlendioxidreiche Produktgas durch Wärmeaustausch mit dem kohlendioxidreichen Gasstrom vor der Einleitung des kohlendioxidreichen Gasstroms in die Reaktionszone gekühlt wird. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, wobei Feuchtigkeit aus dem kohlendioxidreichen Produktgas vor dessen Rezirkulation in den kohlendioxidreichen Gasstrom abgeschieden wird. Verfahren nach Anspruch 2, wobei der Teil des kohlendioxidreichen Produktgases vor dem Kühlen des kohlendioxidreichen Produktgases verdichtet und in den Gasstrom rezirkuliert wird. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das kohlendioxidreiche Produktgas ausreichend getrocknet wird, um im wesentlichen sämtliche Feuchtigkeit daraus zu entfernen, und Kohlendioxid aus dem getrockneten kohlendioxidreichen Produktgas kondensiert wird. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der kohlendioxidreiche Gasstrom mindestens 0,5 Molprozent Stickstoffoxide enthält. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Konzentration von Stickstoffoxiden in dem kohlendioxidreichen Gasstrom im Bereich von etwa 0,5 bis etwa 1 Molprozent liegt. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Menge von kohlendioxidreichem Produktgas, die in den kohlendioxidreichen Gasstrom rezirkuliert wird, ausreichend groß ist, um den Temperaturanstieg in der Reaktionszone unter 70°C zu halten. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der genannte Katalysator ein Zeolith-Kupfer-Katalysator ist.






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