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Dokumentenidentifikation DE102005054413A1 16.05.2007
Titel Glaslaminate mit thermoplastischen Polysiloxan-Harnstoff-Copolymeren
Anmelder Wacker Chemie AG, 81737 München, DE
Erfinder Schäfer, Oliver, Dipl.-Chem. Dr., 84489 Burghausen, DE;
Scheim, Uwe, Dipl.-Chem. Dr., 01640 Coswig, DE;
Selbertinger, Ernst, Dipl.-Chem. Dr., 01612 Nünchritz, DE
Vertreter Franke, E., Dr., 81737 München
DE-Anmeldedatum 15.11.2005
DE-Aktenzeichen 102005054413
Offenlegungstag 16.05.2007
Veröffentlichungstag im Patentblatt 16.05.2007
IPC-Hauptklasse C03C 27/12(2006.01)A, F, I, 20051115, B, H, DE
IPC-Nebenklasse C08J 5/12(2006.01)A, L, I, 20051115, B, H, DE   B32B 17/10(2006.01)A, L, I, 20051115, B, H, DE   
Zusammenfassung Gegenstand der Erfindung ist ein Laminatglas, welches umfasst
(A) mindestens eine Schicht, ausgewählt aus der Gruppe, enthaltend anorganisches oder organisches Glas, und
(B) mindestens eine Schicht aus einem linearen Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymer der allgemeinen Formel (1),
<formula>
wobei
R einen einwertigen, gegebenenfalls durch Fluor oder Chlor substituierten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen,
X einen Alkylen-Rest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, in dem einander nicht benachbarte Methyleneinheiten durch Gruppen -O- ersetzt sein können,
A ein Sauerstoffatom oder eine Aminogruppe -NR'-,
Z ein Sauerstoffatom oder eine Aminogruppe -NR'-,
R' Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen,
Y einen zweiwertigen, unsubstituierten oder durch Fluor oder Chlor substituierten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen,
D einen unsubstituierten oder durch Fluor, Chlor, C1-C6-Alkyl- oder C1-C6-Alkylester substituierten Alkylenrest mit 1 bis 800 Kohlenstoffatomen, in dem einander nicht benachbarte Methyleneinheiten durch Gruppen -O-, -COO-, -OCO- oder -OCOO- ersetzt sein können,
n eine Zahl von 1 bis 4000,
a eine Zahl von mindestens 1,
b eine Zahl von 0 bis 40,
c eine Zahl von 0 bis 30 und
d eine Zahl größer 0 bedeuten.

Beschreibung[de]

Gegenstand der Erfindung sind Glaslaminate, bei denen mindestens eine Schicht aus thermoplastischen Polysiloxan-Harnstoff-Copolymeren besteht, ein Verfahren zu deren Herstellung und Ihre Verwendung.

Glaslaminate sind seit langer Zeit bekannt und haben einen weiten Einsatzbereich als Verbundgläser im Automobil-, Fahrzeug- und Flugzeugbau sowie in der Bauindustrie.

Verbundglas ist sandwichartig aufgebaut und besteht aus mindestens einer Glastafel und einer darauf befindlichen polymeren Schicht. Am häufigsten wird als polymere Zwischenschicht weichgemachtes Polyvinylbutyral (PVB) in Folienform verwendet. Diese Technologie wird seit über 70 Jahren erfolgreich eingesetzt und wurde ständig weiterentwickelt und verfeinert, sowohl hinsichtlich der Polymerfolien als auch hinsichtlich der Verarbeitungstechnologien. Des Weiteren kann die Zwischenschicht auch aus Polyurethan oder Polyacrylat bestehen oder aus einer Kombination mehrerer verschiedener Werkstoffe.

Das Laminatglas hat gegenüber normalem Glas verschiedene Vorteile. Bei einem Bruch durch Gewalteinwirkung bindet die polymere Schicht die Splitter, so dass die Verletzungsgefahr wesentlich geringer ist als bei normalem Glas. Der Vorteil gegenüber Einscheibensicherheitsglas liegt darin, dass die Laminatglasscheibe nach einem Bruch auch weiterhin durchsichtig ist. Laminatglas erschwert auch das Durchdringen der Scheibenkonstruktion durch Gewalteinwirkung, wie Einbruch mit Werkzeugen, Projektile, oder bei Wirbelstürmen umherfliegende Gegenstände, wie beispielsweise größere Holzsplitter.

Durch den schichtweisen Aufbau und mit Hilfe von geeigneten polymeren Zwischenschichten kann Verbundglas neben den optischen und Sicherheitsaspekten auch gute zusätzliche Schall- und Wärmedämmung erreichen. Besonders gute Schalldämmungseigenschaften erzielt man mit polymeren Zwischenschichten, die gute Vibrationsdämpfung und einen hohen Verlustfaktor aufweisen. Durch die vibrationsdämpfenden Schichten wird die Übertragung der Schallwellen von der äußeren auf die innere Glas-Schicht gedämpft und im Idealfall sogar unterbunden.

Die Patentschrift WO 2004/039581 A1 beschreibt ein schalldämpfendes Verbundglas für Fahrzeuge, welches aus zwei Glasscheiben und einer einzigen dazwischenliegenden PVB-Lage besteht. Die PVB-Lage vereint dabei sowohl Schallabsorption als auch Durchdringfestigkeit und Haftung. Naturgemäß verlaufen gute Durchdringfestigkeiten und Schalldämpfung konträr, weshalb dem Material Grenzen bezüglich Schalldämpfung gesetzt sind, wenn der Sicherheitsaspekt zusätzlich erfüllt sein soll.

Ein sehr gravierender Nachteil der Laminatgläser aus PVB-Folien resultiert aus der relativ hohen Glasübergangstemperatur Tg des weichgemachten PVB, die im Falle der weichmacherhaltigen Typen normalerweise auf etwa 16°C eingestellt wird. Bei Temperaturen deutlich unterhalb oder deutlich oberhalb der Glasübergangstemperatur verschlechtern sich viele der positiven Eigenschaften des Laminatglas-Verbunds wie beispielsweise die guten Sicherheitseigenschaften oder die schall- und vibrationsabsorbierende Wirkung. Besonders bei Temperaturen unter dem Gefrierpunkt wird das PVB so hart und spröde, dass die Sicherheitseigenschaften und besonders die schalldämmenden Eigenschaften des Verbundsicherheitsglases stark nachlassen.

Alternative Materialien für die polymere Zwischenschicht sind Polyurethane, Polyharnstoffe, Polyvinylchlorid, Epoxide, Polyester wie beispielsweise Polyterephthalat, (Meth)-Acrylate, Silicone wie beispielsweise UV- oder heissvernetzende Silicone, kaltvernetzende 2-K-Silicone, feuchtigkeitsvernetzende Silicone, Siliconharzpolymere, modifizierte Silicon-Polymere, Heißschmelz-Klebstoffe, Beschichtungen und Dichtungsmassen, Plastisole, Polyethylen, Polypropylen, PVC, Polystyrol, Polycarbonat und Polyvinylacetat. Diese Materialien können zusätzlich Weichmacher enthalten. Laminate aus solchen Materialien sind beispielsweise in der Patentschrift WO 99/62707 beschrieben.

Auch Polymerblends aus Thermoplastischen Silikonelastomeren, TPSE, und den oben erwähnten Materialien können als polymere Zwischenschicht eingesetzt werden.

Das US-Patent US 6,156,417 beschreibt Polyurethane, die auch durch Siloxane modifiziert sein können. Neben einer bloßen Zumischung von Siloxanen wird beschrieben, dass die Produkte durch Umsetzung von Siloxanolen mit Isocyanaten erhalten werden können, wodurch Silylurethane entstehen, die ebenfalls nicht hydrolysestabil sind. Darüber hinaus sind die mechanischen Festigkeiten, die sich mit siloxanhaltigen Polyurethanen erreichen lassen, für den Einsatzzweck im Laminatglas nicht ausreichend. Daran ändert sich auch nichts, wenn man hydrolysestabile hydroxyalkylfunktionelle Siloxane als Bausteine einsetzt.

In der deutschen Patentschrift DE 1 596 960 sind Sicherheitsverbundglasgegenstände beschrieben, bei denen die Zwischenschicht aus einem siliciumhaltigen Polyurethan besteht. Diese siliciumhaltigen Polyurethane enthalten Umsetzungsprodukte aus Polyolen mit Siliconverbindungen, die Silanol- oder Alkoxysilangruppen enthalten. Dabei bilden sich polymere Verbindungen, die Si-O-C-Verknüpfungen enthalten, welche bekanntermaßen nicht hydrolysestabil sind. Im Laufe des Gebrauchs würden deshalb Laminatgläser mit solchen Polymeren von den Rändern her ihre Eigenschaften einbüßen, da eine allmähliche Zerstörung der Polymere eintritt. Die Funktion des Laminatglases ist damit in diesen Zonen nicht mehr gegeben. Die Polyurethane von DE 1 596 960 können auch siliciumhaltige Verbindungen mit Si-CH2-OH-Gruppen enthalten. Solche Verbindungen sind allerdings nur sehr schwer zugänglich und somit teuer in der Herstellung. Des Weiteren wird ausgeführt, dass Aminogruppen über Aminoalkohole eingeführt werden können, welche allerdings zu Produkten führen, die ebenfalls nicht hydrolysestabil sind und außerdem noch zum Verfärben neigen.

Die Anforderungen an die polymeren Schichten oder Zwischenschichten sind sehr groß und sollten idealerweise neben hoher Durchdringfestigkeit und sehr guter schalldämpfender Eigenschaft auch weitere Eigenschaften aufweisen wie zum Beispiel geringe oder keine Trübung, hohe Festigkeit, sehr gute UV-Stabilität, sehr gute Haftung auf Glas und geringe Feuchtigkeitsaufnahme bei sehr guter Feuchtigkeitsbeständigkeit.

Da ein Material kaum alle Eigenschaften gleichzeitig aufweist, wird in einer Reihe von Erfindungen auch eine Kombination von verschiedenen Polymerlagen aus teils unterschiedlichen Materialien beschrieben, von denen mindestens eine Schicht eine sehr gute Glashaftung und/oder Durchdringfestigkeit einerseits, eine weitere auf gute Schalldämpfung andererseits optimiert ist.

Die Patentschrift EP 0 457 190 B1 beschreibt ein schalldämpfendes Verbundglas, welches aus zwei Glasscheiben und mindestens zwei dazwischenliegenden PVB-Lagen besteht. Eine PVB-Lage dient dabei in erster Linie der Schallabsorption, während die andere für den Sicherheitsaspekt verantwortlich ist. Das hier beschriebene Laminat hat bei Raumtemperatur gute Schallabsorption und Sicherheitseigenschaften. Bei tiefer Temperatur verschlechtern sich durch das Einfrieren der PVB-Schichten diese Eigenschaften zwar nicht so drastisch wie bei Laminatscheiben mit einlagigen PVB-Folien, aber trotzdem deutlich.

Die Patentschrift WO 98/26927 beschreibt ebenfalls schalldämpfende Glaslaminate, die ähnlich aufgebaut sind wie in der Patentschrift EP 0 457 190 B1. Zwischen zwei Glasplatten befinden sich mindestens zwei Polymerlagen, von denen die eine flexibel ist und zu Sicherheitszwecken dient und beispielsweise aus weichgemachtem PVB besteht, während die zweite Lage schalldämpfende Eigenschaften trägt und beispielsweise aus Acrylatpolymeren besteht. Die hier beschriebenen Laminate haben bei Raumtemperatur gute Schallabsorption und Sicherheitseigenschaften, bei tiefer Temperatur nehmen diese Eigenschaften durch das Einfrieren der Acrylatschicht aber naturgemäß schnell ab. Außerdem ist die vibrationsdämpfende Acrylatschicht besonders empfindlich gegen Weichmacher oder Chemikalien, die aus den benachbarten PVB-Lagen oder besonders aus dem Randbereich eindiffundieren. Um Weichmacherwanderung zwischen den einzelnen Polymerschichten zu verhindern, werden auch Laminate beschrieben, die zwischen den einzelnen Polymerschichten Sperrschichten aus dünnen transparenten Polymeren aufweisen, die Weichmacherresistent sind. Nachteil ist hier der höhere Aufwand bei der Produktion und damit in den Herstellkosten.

Die Patentschrift WO 2004/089616 A1 beschreibt Laminatglas, welches als flexible und gleichzeitig schalldämpfende Schicht ein verzweigtes Polysiloxan-Harnstoff-Urethan-Copolymer enthält, welches ein Verhältnis von Harnstoff- zu Urethangruppen von mindestens 4:1 aufweist. Durch den Einbau der verzweigten Strukturen wird zwar die Festigkeit der polymeren Zwischenschicht erhöht, die schalldämpfenden Eigenschaften unterscheiden sich jedoch nicht von denen gewöhnlicher PVB-Folie. Eine weitere Verbesserung der schalldämpfenden Eigenschaften ist auch hier wünschenswert.

Aufgabe dieser Erfindung war es daher, ein Laminatglas zur Verfügung zu stellen, welches verbesserte schalldämmende Eigenschaften zeigt bei gleichzeitig guter Haftung, Stabilität und guten optischen Eigenschaften.

Diese Aufgabe konnte dadurch gelöst werden, dass als schalldämmende Schicht ein lineares Blockcopolymer verwendet wird, welches zu einer wesentlichen Verbesserung der schalldämmenden Eigenschaften des Glaslaminates führte.

Gegenstand der Erfindung ist daher ein Laminatglas, welches umfasst

  • (A) mindestens eine Schicht ausgewählt aus der Gruppe enthaltend anorganisches oder organisches Glas und
  • (B) mindestens eine Schicht aus einem linearen Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymer der allgemeinen Formel (1) wobei

    R einen einwertigen, gegebenenfalls durch Fluor oder Chlor substituierten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen,

    X einen Alkylen-Rest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, in dem einander nicht benachbarte Methyleneinheiten durch Gruppen -O- ersetzt sein können,

    A ein Sauerstoffatom oder eine Aminogruppe -NR'-,

    Z ein Sauerstoffatom oder eine Aminogruppe -NR'-,

    R' Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen,

    Y einen zweiwertigen, unsubstituierten oder durch Fluor, Chlor oder Sauerstoff substituierten oder unterbrochenen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen,

    D entweder einen unsubstituierten oder durch Fluor, Chlor, C1-C6-Alkyl- oder C1-C6-Alkylester substituierten Alkylenrest mit 1 bis 800 Kohlenstoffatomen, in dem einander nicht benachbarte Methyleneinheiten durch Gruppen -O-, -COO-, -OCO-, oder -OCOO-, ersetzt sein können,

    oder Y

    n eine Zahl von 1 bis 4000,

    a eine Zahl von mindestens 1,

    b eine Zahl von 0 bis 40,

    c eine Zahl von 0 bis 30 und

    d eine Zahl größer 0 bedeuten.

Das erfindungsgemäße Laminatglas besitzt neben guten optischen auch hervorragende vibrations- und schalldämpfende Eigenschaften über einen weiten Temperaturbereich und kann sowohl für Fahrzeug-, Flugzeug- und Architekturverglasungen eingesetzt werden. Unter Architekturverglasung im Sinne dieser Erfindung versteht man Verglasungen, die bei der Herstellung von Gebäuden und Ihrer Einrichtung zum Einsatz kommen, wie beispielsweise Fenster, Türen, lichtdurchlässige Trennwände, Glasbauten und Verglasungen mit optischem oder künstlerischem Zweck.

Dabei ist die Beibehaltung einer hohen Transparenz in Wellenlängenbereich zwischen 400–800 nm von mindestens 89 durch das erfindungsgemäße Laminatglas gewährleistet um die optische Qualität des Verbundglases nicht zu beeinflussen. Um eventuelle unerwünschte Reflexionen zu vermeiden oder zumindest zu minimieren ist ein Brechungsindex der polymeren Zwischenschicht von 1,35 bis 1,80 im Bereich zwischen 400 und 800 nm erforderlich und auch durch das erfindungsgemäße Material gewährleistet. Die erfindungsgemäßen Laminatgläser zeigen eine Transparenz von mindestens 89 für den Wellenlängebereich von 350 bis 800 nm. Der Brechungsindex der Zwischenschichten in den erfindungsgemäßen Laminatgläsern beträgt im Wellenlängenbereich von 350 bis 800 nm mindestens 1,38 und vermeidet oder vermindert so eventuelle unerwünschte Reflexionen. Bevorzugt liegt der Brechungsindex bei 1,38 bis 1,70 in diesem Bereich.

Je längerkettiger die Siloxanketten im Copolymer sind, desto besser ist die Schalldämpfung des damit hergestellten Laminats. Im Unterschied zum weichgemachten PVB bleiben die vibrationsdämpfenden und sicherheitsrelevanten Eigenschaften des erfindungsgemäßen Laminatglases besonders bei tiefen Temperaturen konstant, was gegenüber dem Stand der Technik einen großen Vorteil darstellt. Die hervorragenden optischen Eigenschaften und die Substrathaftung des Blockcopolymers im erfindungsgemäßen Laminatglas werden nicht durch eindiffundierende Weichmacher oder sonstige Chemikalien beispielsweise aus Dichtstoffen des Randverbundes von Isolierglas-Fenstern verschlechtert.

Bevorzugt enthält das erfindungsgemäße Laminatglas mindestens zwei Schichten (A) aus anorganischem oder organischem Glas.

Als anorganisches oder organisches Glas (A) im Sinne dieser Erfindung sind gehärtete und ungehärtete Mineralgläser sowie organische Gläser wie Polycarbonat, Plexiglas, Polyester, Polystyrol, Polyacrylat, Polymethylmethacrylat, PVC, Polypropylen und Polyethylen sowie Copolymere aus diesen Polymeren.

Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymere (B) und Verfahren zu ihrer Herstellung sind beispielsweise in den Patentschriften DE 10137855 A, DE 10313936 A, DE 10313938 A und DE 10326575 A beschrieben, deren diesbezügliche Offenbarung auch Gegenstand dieser Anmeldung sein soll.

Vorzugsweise bedeutet R einen einwertigen, Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, insbesondere nicht substituiert. Besonders bevorzugte Reste R sind Methyl, Ethyl, Vinyl und Phenyl.

Vorzugsweise bedeutet X einen Alkylen-Rest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen. Vorzugsweise ist der Alkylen-Rest X nicht unterbrochen. Bevorzugt ist X ein Methylen- oder Propylenrest.

Vorzugsweise bedeutet A eine NH-Gruppe.

Vorzugsweise bedeutet Z ein Sauerstoffatom oder eine NH-Gruppe. Vorzugsweise bedeutet Y einen Kohlenwasserstoffrest mit 3 bis 13 Kohlenstoffatomen, der vorzugsweise nicht substituiert ist. Vorzugsweise bedeutet Y einen Aralkylen-, linearen oder cyclischen Alkylen-Rest.

Vorzugsweise bedeutet D einen Alkylenrest mit mindestens 2, insbesondere mindestens 4 Kohlenstoffatomen und höchstens 12 Kohlenstoffatomen. Ebenfalls vorzugsweise bedeutet D einen Polyoxyalkylenrest, insbesondere Polyoxyethylenrest oder Polyoxypropylenrest mit mindestens 20, insbesondere mindestens 100 Kohlenstoffatomen und höchstens 800, insbesondere höchstens 200 Kohlenstoffatomen. Vorzugsweise ist der Rest D nicht substituiert.

n bedeutet vorzugsweise eine Zahl von mindestens 3, insbesondere mindestens 25 und vorzugsweise höchstens 800, insbesondere höchstens 400, besonders bevorzugt höchstens 250.

Vorzugsweise bedeutet a eine Zahl von höchstens 50.

Wenn b ungleich 0, bedeutet b vorzugsweise eine Zahl von höchstens 50, insbesondere höchstens 25.

c bedeutet vorzugsweise eine Zahl von höchstens 10, insbesondere höchstens 5.

d bedeutet vorzugsweise eine Zahl von 10 bis 200, bevorzugt von 30 bis 100.

Als Endgruppen der Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymere können übliche Endgruppen nach dem Stand der Technik vorkommen, die bei der Synthese solcher Polymere standardmäßig entstehen, wie beispielsweise Amino- oder Isocyanat-Endgruppen. Diese können während der Synthese oder nachträglich noch mit weiteren Gruppen umgesetzt werden, wie beispielsweise Amino- oder Isocyanato-Silanen. Die Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymere enthalten daher vorzugsweise als Endgruppen B einen funktionellen oder nicht-funktionellen organischen oder siliciumorganischen Rest. Solche Endgruppen B sind beispielsweise in der oben erwähnten DE 10313936 A und DE 10326575 A beschrieben.

Als Polydiorganosiloxandiamin wird bevorzugt solches der allgemeinen Formel (2) H2N-X-[SiR2O]nSiR2-X-NH2(2)wobei R, X und n die oben dafür angegebene Bedeutung haben, eingesetzt.

Vorzugsweise sind im Copolymer der allgemeinen Formel (1), bezogen auf die Summe der Urethan- und Harnstoffgruppen, mindestens 50 Mol-%, insbesondere mindestens 75 Mol-% Harnstoffgruppen enthalten.

Als Polyisocyanat wird bevorzugt ein Diisocyanat der allgemeinen Formel (3) OCN-Y-NCO(3)wobei Y die oben dafür angegebene Bedeutung hat, eingesetzt.

Beispiele für die zu verwendenden Diisocyanate der allgemeinen Formel (3) sind aliphatische Verbindungen wie Isophorondiiscyanat, Hexamethylen-1,6-diisocyanat, 2,2,4-und 2,4,4-Trimethylhexamethylendiisocyanat, Cyclohexylendiisocyanat, Tetramethylen-1,4-diisocyanat und Methylendicyclohexy-4,4'-diisocyanat oder aromatische Verbindungen wie Methylendiphenyl-4,4'-diisocyanat, 2,4-Toluoldiisocyanat, 2,5-Toluoldiisocyanat, 2,6-Toluoldiisocyanat, m-Phenylendiisocyanat, p-Phenylendiisocyanat, m-Xyloldiisocyanat, Tetramethyl-m-xyloldiisocyanat, Mischungen dieser Isocyanate oder geblockte Typen. Ein Beispiel für kommerziell erhältliche derartige Verbindungen sind die Diisocyanate der DESMODUR®-Reihe (H,I,M,T,W) der Bayer AG, Leverkusen, Deutschland oder die Vestanat-Reihe der Degussa AG, Düsseldorf, Deutschland. Bevorzugt sind aliphatische Diisocyanate, bei denen Y ein Alkylenrest ist, da diese Copolymere mit verbesserter UV-Stabilität ergeben, was bei einer Außenanwendung der Polymere von Vorteil ist.

Vor allem durch den Einsatz von Kettenverlängerern wie Diaminoverbindungen, Dihydroxyverbindungen oder Wasser zusätzlich zu den Harnstoffgruppen kann eine deutliche Verbesserung der mechanischen Eigenschaften der Blockcopolymere erreicht werden. So können Materialien erhalten werden, die in den mechanischen Eigenschaften mit herkömmlichen Siliconkautschuken durchaus vergleichbar sind, jedoch eine erhöhte Transparenz aufweisen und in die kein zusätzlicher aktiver Füllstoff eingearbeitet werden muss.

Falls b mindestens 1 ist, können im zweiten Schritt bis zu 95 Gewichtsprozent, bezogen auf alle eingesetzten Komponenten, Kettenverlängerer ausgewählt aus der Gruppe von Diaminen, Isocyanat-geblockten Hydroxy-Verbindungen, Dihydroxyverbindungen und Mischungen davon, eingesetzt werden.

Vorzugsweise weisen die Kettenverlängerer die allgemeine Formel (4) HZ-D-ZH(4)auf, wobei D und Z die vorstehenden Bedeutungen aufweisen. Falls Z die Bedeutung O (Sauerstoff) hat, kann der Kettenverlängerer (4) mit Diisocyanat (3) umgesetzt werden auch vor der Umsetzung des Polydiorganosiloxandiamins (2) mit Diisocyanat (3).

Die &agr;,&ohgr;-OH-terminierten Alkylene der allgemeinen Formel (4) sind bevorzugt Polyalkylene oder Polyoxyalkylene. Diese sind vorzugsweise weitgehend frei von Kontaminationen aus mono-, tri-oder höherfunktionellen Polyoxyalkylenen. Hierbei können Polyetherpolyole, Polytetramethylendiole, Polyesterpolyole, Polycaprolactondiole, aber auch &agr;,&ohgr;-OH-terminierte Polyalkylene auf Basis von Polyvinylacetat, Polyvinylacetatethylencopolymere, Polyvinylchloridcopolymer, Polyisobutlydiole eingesetzt werden. Bevorzugt werden dabei Polyoxyalkyle verwendet, besonders bevorzugt Polypropylenglykole. Derartige Verbindungen sind als Basismaterialien unter anderem für Polyurethan-Weichschäume und für Beschichtungsanwendungen kommerziell mit Molekularmassen Mn bis über 10 000 erhältlich. Beispiele hierfür sind die BAYCOLL® Polyetherpolyole und Polyesterpolyole der Bayer AG, Deutschland oder die Acclaim® Polyetherpolyole der Firma Lyondell Inc., Housten, USA. Es können auch monomere &agr;,&ohgr;-Alkylendiole, wie Ethylenglykol, Propandiol, Butandiol oder Hexandiol eingesetzt werden. weiterhin sind als Dihydroxyverbindungen im Sinne der Erfindung auch Bishydroxyalkylsilicone zu verstehen, wie sie beispielsweise von der Firma Goldschmidt GmbH, Essen, Deutschland unter dem Namen Tegomer H-Si 2111, 2311 und 2711 vertrieben werden.

Der Wassergehalt der gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten Copolymere von Formel (1) liegt bevorzugt unter 0,5 Gew.-% und ganz besonders bevorzugt unter 0.1 Gew.-%.

Die Herstellung der oben beschriebenen Copolymere der allgemeinen Formel (1) kann sowohl in Lösung als auch in Festsubstanz, kontinuierlich oder diskontinuierlich erfolgen. Wesentlich dabei ist, dass für die gewählte Polymermischung unter den Reaktionsbedingungen eine optimale und homogene Durchmischung der Bestandteile erfolgt und eine Phasenunverträglichkeit gegebenenfalls durch Lösungsvermittler verhindert wird. Bevorzugt ist eine Synthese ohne Lösungsmittel.

Für die Reaktion ohne Lösungsmittel ist die Homogenisierung der Mischung von entscheidender Bedeutung bei der Umsetzung. Ferner kann die Polymerisation auch durch die Wahl der Reaktionsfolge bei einer Stufensynthese gesteuert werden.

Die Herstellung erfolgt vorzugsweise für eine bessere Reproduzierbarkeit generell unter Ausschluss von Feuchtigkeit und unter Schutzgas, üblicherweise Stickstoff oder Argon.

Die Umsetzung kann sowohl unter Zugabe als auch ohne Zugabe eines Katalysators erfolgen. Geeignete Katalysatoren für die Herstellung sind Dialkylzinnverbindungen, wie beispielsweise Dibutylzinndilaurat, Dibutylzinndiacetat, Metallcarboxylate wie Bismut-, Zinn- oder Zinkcarboxylate oder tertiäre Amine wie beispielsweise N,N-Dimethylcyclohexanamin, 2-Dimethylaminoethanol, 4-Dimethylaminopyridin.

Die erfindungsgemäßen Laminate zeigen gute optische Qualität, bedingt durch die gute Haftung von (B) an (A), als auch durch die hydrophoben Eigenschaften von (B).

Das erfindungsgemäße Laminatglas kann zusätzlich weitere Schichten (C) enthalten ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Polyvinylbutyral, Polyurethane, Polyharnstoffe, Polyvinylchlorid, Epoxide, Polyester, (Meth)-Acrylate, Silicone, Siliconharzpolymere, modifizierte Silicon-Polymere, Heißschmelz-Klebstoffe, Beschichtungen und Dichtungsmassen, Plastisole, Polyethylen, Polyvinylacetat, Polypropylen, PVC, Polystyrol, Polycarbonat und deren Mischungen.

Ein als Schicht (C) geeigneter Polyester ist beispielsweise Polyterephthalat. Geeignete Silicone sind beispielsweise UV- oder heissvernetzende Silicone, kaltvernetzende 2-K-Silicone und feuchtigkeitsvernetzende Silicone.

Die zusätzlichen Schichten (C) können ebenfalls auch Weichmacher enthalten.

Zur Verbesserung der Haftung können dem Blockcopolymer (B) haftvermittelnde Silane zugegeben werden, wie beispielsweise Silane mit hydrolysierbaren Gruppen und SiC-gebundenen Vinyl-, Acryloxy-, Methacryloxy-, Isocyanato-, Epoxy-, Säureanhydrid-, Säure-, Ester- oder Ethergruppen sowie deren Teil- und Mischhydrolysate.

Beispiele für Haftvermittler sind 3-Isocyanatopropyltrimethoxysilan, 3-Isocyanatopropyltriethoxysilan, 3-Isocyanatopropyldimethoxymethylsilan, 3-Isocyanatopropyldiethoxymethylsilan, 3-Isocyanatopropylmethoxydimethylsilan, 3-Isocyanatopropylethoxydimethylsilan, Isocyanatomethyltrimethoxysilan, Isocyanatomethyltriethoxysilan, Isocyanatomethyldimethoxymethylsilan, Isocyanatomethyldiethoxymethylsilan, Isocyanatomethylmethoxydimethylsilan und Isocyanatomethylethoxydimethylsilan3-Aminopropyltrimethoxysilan, 3-Aminopropyltriethoxysilan, 3-(2-Aminoethyl)aminopropyltrimethoxysilan, 3-(2-Aminoethyl)aminopropyltriethoxysilan, 3-Aminopropylmethyldimethoxysilan, 3-(2-Aminoethyl)aminopropylmethyldimethoxysilan, Cyclohexylaminomethyltriethoxysilan, Glycidoxypropyltrimethoxysilan, Glycidoxypropyltriethoxysilan.

Silane mit Vinylgruppen und Silane mit Epoxygruppen, die als hydrolysierbare Reste Ethoxy- oder Acetoxygruppen enthalten, sind bevorzugt. Glycidoxypropyltriethoxysilan, Vinyltriethoxysilan und Vinyltriacetoxysilan, bzw. deren Teil- und Mischhydrolysate sind besonders bevorzugt.

Die Haftvermittler werden in Mengen von 0,01% bis 5%, bevorzugt 0,1% bis 2%, besonders bevorzugt zwischen 0,4% und 0,7%, jeweils bezogen auf die Gesamtmasse an Blockcopolymer (B) zugegeben.

Die haftvermittelnden Silane, beziehungsweise deren Lösungen und Hydrolyse-Kondensationsprodukte, können auch auf die Oberfläche der aus den Blockcopolymeren (B) hergestellten Folien aufgebracht werden.

Vorzugsweise werden haftvermittelnde Silane nach der Herstellung auf die Folie aus Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymer (B), auf das anorganische oder organische Glas (A), auf die zweite Schicht (C) oder auf alle 3 Komponenten (A), (B) und (C) aufgebracht.

Das Aufbringen der haftvermittelnden Silane erfolgt nach dem Stand der Technik, vor der Herstellung des Verbundes, auf die Blockcopolymer (B), das anorganische oder organische Glas (A) und/oder die weitere Schicht (C). Es kann eine Lösung von Haftvermittlern in einem geeigneten Lösungsmittel eingesetzt werden. Für dieses Verfahren hat sich der Begriff Primern eingebürgert.

Dem Blockcopolymer (B) können weitere Additive zugegeben werden, ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Farbstoffe, Pigmente, Füllstoffe, Katalysatoren, Hitzestabilisatoren, Weichmacher, Vernetzer, Flammschutzmittel und Lichtstabilisatoren oder deren Mischungen. Solche Additive sind dem Fachmann aus der Polyurethan- und Siliconchemie bekannt.

Ebenso können alle anderen Polymere (C) sowie die organischen Gläser der Schicht (A), die zum Aufbau des Laminates verwendet werden, die oben genannten Additive enthalten. Alle diese Additive können materialspezifisch sein und sind dem Fachmann aus der Polymerchemie bekannt.

Die Herstellung des Verbundes zwischen der Schicht (A) beziehungsweise den Schichten (A) und dem Blockcopolymer (B) erfolgt gemäß dem Stand der Technik.

Das Laminatglas ist sandwichartig aufgebaut und besteht aus mindestens einer Schicht (A) und einer darauf befindlichen Schicht aus Blockcopolymer (B), in der Regel aber aus mindestens zwei Schichten (A) und einer Zwischenschicht (B), die die Schichten (A) miteinander verbindet. Die Schichten (A) können entweder aus anorganischen Gläsern, wie zum Beispiel Floatglas und/oder aus organischen Gläsern, wie Polycarbonat- (PC) oder Polymethylmethacrylatglas (PMMA) bestehen. Die anorg. oder org.

Glasschichten (A) können auch mit mehreren Polymerschichten laminiert werden, von der aber mindestens eine aus dem erfindungsgemäßen Blockcopolymer (B) bestehen muss. Die Schicht aus Blockcopolymer (B) kann also aus einem einheitlichen Material bestehen, oder auch selbst mehrschichtig aus verschiedenen Schichten aus Blockcopolymer (B) aufgebaut sein oder ein Laminat aus verschiedenartigen Polymeren sein, von der mindestens eine aus Blockcopolymer (B) bestehen muss.

Für das Verfahren zur Herstellung des Laminatglases wird das lineare Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymer (B) hergestellt und anschließend auf mindestens eine Schicht (A) aufgebracht.

Eine Möglichkeit zur Herstellung des Laminatglases besteht darin, dass auf eine der Schichten (A) verflüssigtes Blockcopolymer (B) durch beispielsweise Rakel, Walzen oder auch Siebdruck aufgebracht wird. Das Laminatglas wird dann schließlich erhalten, indem die zweite Schicht (A) auf die Schicht aus Blockcopolymer (B) gelegt wird und durch Temperaturerhöhung, bis zum Erweichen des Blockcopolymeren (B), und gleichzeitigem Pressen der Verbund erhalten wird.

Eine zweite Möglichkeit besteht darin, dass die beiden gegebenenfalls wiederum mit Haftvermittler behandelten Schichten (A) durch geeignete Abstandshalter so zusammengesetzt werden, dass ein Spalt von definierter Breite erhalten wird. In diesen Spalt wird nun verflüssigtes Blockcopolymer (B) aus einem geeigneten beheizten Vorratsgefäß durch eine Dosiereinrichtung eingebracht, wobei die Kanten der Glastafeln so verschlossen sind, dass die Polymerschmelze nicht an unerwünschten Stellen austritt und nur die zwischen den Glastafeln befindliche Luft entweichen kann. Ein weitere Ausführungsform dieser Methode verwendet 1-Komponenten- oder 2-Komponenten-Gussmassen, die entweder bei Raumtemperatur, thermisch oder optisch in der Zwischenschicht aushärten.

Die bevorzugte Möglichkeit der Herstellung des Laminatglases besteht darin die Schicht aus Blockcopolymer (B) als Folie herzustellen. Bevorzugt wird eine geprägte Folie mit einer definierten Oberflächenrauhigkeit eingesetzt, um Lufteinschlüsse beim Laminieren zu minimieren. Der Verbund wird anschließend erhalten, indem die Folie aus (B) zwischen die beiden Schichten (A) gelegt wird und unter Druck und Temperatur dauerhaft verbunden wird. Diese Behandlung erfolgt bevorzugt durch Erhitzen der aufeinander liegenden Lagen in einem heißen Vorverbundofen und anschließendes mehrstündiges Verpressen im Druckautoklaven bei etwa 100 bis 150°C. Auch hier kann eine Vorbehandlung der Schichten (A) und/oder (B) mit Haftvermittlern erfolgen.

Das bevorzugte Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen Laminatgläsern ist dadurch gekennzeichnet, dass

  • a) die Schicht (B) als Folie hergestellt wird,
  • b) mindestens eine Folie (B) anschließend zwischen zwei Schichten (A) gelegt wird und
  • c) unter Druck und Temperatur dauerhaft verbunden wird.

In einer bevorzugten Ausführungsform wird zusätzlich mindestens eine Schicht (C) in das Laminatglas eingebracht. Bevorzugt ist (C) ebenfalls eine Folie.

Die Schichten (A), (B) und (C) können jeweils unabhängig voneinander unterschiedliche Dicken aufweisen.

Die Schicht (A) zeigt Schichtdicken von mehr als 0,5 mm. Bevorzugt werden Schichtdicken von 1 bis 20 mm.

Das Blockcopolymer (B) zeigt Schichtdicken von mehr als 0,01 mm. Wobei eine Schichtdicke von 0,1 bis 3 mm bevorzugt ist. Besonders bevorzugt beträgt die Schichtdicke 0,3 bis 1,5 mm.

Die Schicht (C) zeigt Schichtdicken von mehr als 0,01 mm. Wobei eine Schichtdicke von 0,1 bis 3 mm bevorzugt ist. Besonders bevorzugt beträgt die Schichtdicke 0,3 bis 1,5 mm.

In einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Laminatgläser sind die Schichten (B) und (C) eine Coextrusionsfolie.

Bevorzugt werden Zweischicht- oder Dreischicht-Coextrusionsfolien aus Blockcopolymer (B) und Polymeren (C). wobei die Dreischicht-Coextrusionsfolie aus einer innenliegenden Schicht (B) und zwei äußeren Schichten (C) oder umgekehrt bestehen kann. Es können auch Coextrusionsfolien mit mehr als 3 Schichten verwendet werden. Die Folien aus (B), (C) und die Coextrusionsfolien werden bevorzugt einer Rauhigkeitsprägung unterzogen.

Für die Zweischicht- und Dreischicht-Coextrusionsfolien wird als Polymer (C) bevorzugt PVB verwendet.

Wird für die Herstellung von Coextrusionsfolien PVB als Polymer (C) verwendet, so kann zwischen der PVB-Schicht und der Schicht aus Blockcopolymer (B) eine weitere Schicht aus Polymeren (C) liegen.

Das erfindungsgemäße Laminatglas kann in einer weiteren Ausführungsform statt getrennter Schichten (B) und (C) eine Schicht aus einer Mischung aus (B) und (C) enthalten.

Beispiele Beispiel 1 (erfindungsgemäß): Herstellung der TPSE-Folien ohne Prägung

In einem Einschnecken-Extruder mit angeschlossener Breitschlitzdüse und Prägewalze wurde käufliches, Geniomer® 80, Geniomer® 140, Geniomer® 140 mit erhöhtem Siloxanteil, so dass die SiO-Kettenlänge von etwa 36 auf etwa 80 verlängert wurde, der Wacker-Chemie GmbH, München, Deutschland in Granulatform bei einer Extrusions-Verarbeitungstemperatur von 150–180°C aufgeschmolzen und jeweils zu 0,76 mm dicken Folien extrudiert. Man erhielt jeweils eine Folie mit einer Transparenz von 91,85 und einem Brechungsindex von 1,425.

Beispiel 2 (erfindungsgemäß): Herstellung der TPSE-Folien mit Prägung

In einem Extruder mit angeschlossener Breitschlitzdüse und Prägewalze wurde käufliches Geniomer® 60, Geniomer® 80 und Geniomer® 140 der Wacker-Chemie AG in Granulatform bei einer Extrusions-Verarbeitungstemperatur von 150–180°C aufgeschmolzen und jeweils zu 0,76 mm dicken Folien extrudiert und eine definierte Oberflächenrauhigkeit eingeprägt. Man erhielt jeweils eine Folie mit einer Transparenz von 91,85 % und einem Brechungsindex von 1,425.

Beispiel 3 bis 5 (erfindungsgemäß): Herstellung von TPSE-Verbundglas-Scheiben für die Prüfung nach DIN EN 20140-3 (Autoklavenschritt enthalten, 0,76 mm dicke Folie ohne Prägung)

Zur Herstellung von Scheiben für die Prüfung nach DIN EN 20140-3 wurden die ungeprägten Folien aus Beispiel 1 zwischen zwei Glasscheiben (Floatglas) der Dicke 4 mm gelegt und der Aufbau langsam durch einen 400°C heißen Vorverbundofen gefahren. Diese Prozedur wurde mehrmals wiederholt. Dabei wurde eine Verbundglasscheibe enthalten, die noch einige kleine Luftbläschen enthielt.

Vorverbund-Ofentemperaturen:

  • Geschwindigkeit 0,8 m/min
  • 1. Ofen 400°C
  • 2. Ofen 600°C

Die Scheibe wurde anschließend in einen Gummisack gegeben und in einem Autoklaven 20 Minuten bei 20 Torr Vakuum entlüftet. Anschließend wurde bei einem Druck von 12 kg/cm2 und bei einer Temperatur von 140°C laminiert. Man erhielt blasenfreie Verbundglasscheiben, die anschließend einer Schalldämmprüfung nach DIN EN 20140-3 unterzogen wurden.

Vergleichsbeispiel 1 und 2 (nicht erfindungsgemäß): Herstellung von PVB-Verbundglas-Scheiben für die Prüfung nach DIN EN 20140-3

Die Herstellung erfolgte analog zu den Beispielen 3 bis 5, wobei kommerziell erwerbliche Folien aus weichgemachtem PVB verwendet wurden. Für Vergleichsbeispiel 1 Trosifol Soundcontrol und für Vergleichbeispiel 2 Trosifol Standard der Firma HT Troplast GmbH, Troisdorf, Deutschland.

Die verwendeten Folien für die Vebundglasherstellung und die Ergebnisse, in [dB], der Schalldämmprüfung nach DIN EN 20140-3 sind in der Tabelle 1 wiedergegeben.

  • * erfindungsgemäß

Die Messung der erfindungsgemäßen Beispiele 3 bis 5 wurden nach 1,5 Jahren Lagerdauer nochmals durchgeführt und konnten genau reproduziert werden. Es zeigt sich, dass die erfindungsgemäßen Beispiele 3 bis 5 eine verbesserte Schalldämmeigenschaft zeigen. Sogar gegenüber Vergleichsbeispiel 1, welches in dieser Applikation dem Stand der Technik entspricht, ist eine wesentliche Verbesserung der erfindungsgemäßen Beispiele 3 bis 5 vorhanden. Aus den erfindungsgemäßen Beispielen 4 und 5 ist zudem ersichtlich, dass die Verlängerung der Siloxankette des Copolymeren (B) zu einer Verbesserung der Schalldämmeigenschaften führt.

Beispiel 6 bis 8 (erfindungsgemäß): Herstellung von TPSE-Verbundglas-Scheiben (Ohne Autoklavenschritt, Folie ohne Prägung)

Zur Herstellung von Scheiben wurden die Folien mit definierter Oberflächen-Rauhigkeit aus Beispiel 2 zwischen zwei Glasscheiben der Dicke 4 mm gelegt und der Aufbau langsam durch einen 400°C heißen Vorverbundofen gefahren. Diese Prozedur wurde mehrmals wiederholt, dabei wurde eine Verbundglasscheibe enthalten, die feine Luftbläschen enthielt.

Vorverbund-Ofentemperaturen:

  • Geschwindigkeit 0,8 m/min
  • 1. Ofen 400°C
  • 2. Ofen 600°C

Beispiele 9 bis 11 (erfindungsgemäß): Herstellung von TPSE-Verbundglas-Scheiben (Ohne Autoklavenschritt, Folie mit Prägung)

Zur Herstellung von Scheiben wurden die Folien mit definierter Oberflächen-Rauhigkeit aus Beispiel 2 zwischen zwei Glasscheiben der Dicke 4 mm gelegt und der Aufbau langsam durch einen 400°C heißen Vorverbundofen gefahren. Diese Prozedur wurde mehrmals wiederholt, dabei wurde eine blasenfreie Verbundglasscheibe enthalten.

Vorverbund-Ofentemperaturen:

  • Geschwindigkeit 0,8 m/min
  • 1. Ofen 400°C
  • 2. Ofen 600°C

Der vergleich der Beispiele 6 bis 8 mit den Beispielen 9 bis 11 zeigt, dass die Verwendung von Folien in der bevorzugten Ausführungsform mit Prägung bereits im Vorverbund-Ofen zu blasenfreien Laminatgläsern führt.

Beispiel 12 (erfindungsgemäß) Herstellung von Glas-PVB-Geniomer®-PVB-Glas-Laminaten mit einem dreischichtigen Polymerfilm

Es wurden Glas-Laminate mit mehreren polymeren Zwischenschichten hergestellt mit folgendem Schicht-Aufbau (Außenmasse 20 × 20 cm):

4 mm Floatglas;

0,76 mm PVB-Folie (Trosifol Standard der Firma HT Troplast GmbH, Troisdorf, Deutschland);

0,76 mm Geniomer® 140 Standardfolie aus Beispiel 1;

0,76 mm PVB-Folie (Trosifol Standard der Firma HT Troplast GmbH, Troisdorf, Deutschland);

4 mm Floatglas

Dazu wurden die einzelnen Schichten aufeinander gelegt und in einer Heißpresse bei 150°C für 20 Minuten heißlaminiert. Man erhielt ein Laminat mit guter Haftung zwischen den Schichten. An der Grenzflächen PVB-Glas befanden sich noch wenige kleine Luftbläschen.

Die Scheibe wurde anschließend in einen Gummisack gegeben und in einem Autoklaven bei einem Druck von 12 kg/cm2 und bei einer Temperatur von 140°C laminiert. Man erhielt völlig blasenfreie Verbundglasscheiben.

Beispiel 13 (erfindungsgemäß): Herstellung von Glas-Geniomer®-PVB-Geniomer®-Glas-Laminaten (dreischichtiger Polymerfilm, inverser Folienaufbau)

Es wurden Glas-Laminate mit mehreren polymeren Zwischenschichten hergestellt mit folgendem Schicht-Aufbau (Außenmasse 20 × 20 cm):

4 mm Floatglas;

0,76 mm Geniomer® 140 Standardfolie aus Beispiel 1;

0,76 mm PVB-Folie (Trosifol Standard der Firma HT Troplast GmbH, Troisdorf, Deutschland);

0,76 mm Geniomer® 140 Standardfolie aus Beispiel 1;

4 mm Floatglas

Dazu wurden die einzelnen Schichten aufeinander gelegt und in einer Heißpresse bei 150°C für 20 Minuten heißlaminiert. Man erhielt ein blasenfreies Laminat mit guter Haftung zwischen den Schichten und hervorragender Transparenz.

Beispiel 14 (erfindungsgemäß): Herstellung von Glas-Geniomer®-PVB-Glas-Laminaten (zweischichtiger Polymerfilm)

Es wurde ein Glas-Laminat mit zwei polymeren Zwischenschichten hergestellt mit folgendem Schicht-Aufbau (Außenmasse 20 × 20 cm):

4 mm Floatglas;

0,76 mm Geniomer® 140 Standardfolie;

0,76 mm PVB-Folie (Trosifol Standard der Firma HT Troplast GmbH, Troisdorf, Deutschland);

4 mm Floatglas;

Dazu wurden die einzelnen Schichten aufeinander gelegt und in einer Heißpresse bei 150°C 20 min lang heißlaminiert. Man erhielt ein blasenfreies Laminat mit guter Haftung zwischen den Schichten und hervorragender Transparenz. An der Grenzfläche PVB-Glas befanden sich noch wenige kleine Luftbläschen.

Die Scheibe wurde anschließend in einen Gummisack gegeben und in einem Autoklaven bei einem Druck von 12 kg/cm2 und bei einer Temperatur von 140°C laminiert. Man erhielt völlig blasenfreie Verbundglasscheiben.

Die Beispiele 12 bis 14 zeigen die erfindungsgemäße Herstellung von Laminatgläsern mit 2 und mehr polymeren Zwischenschichten.


Anspruch[de]
Laminatglas, welches umfasst

(A) mindestens eine Schicht ausgewählt aus der Gruppe enthaltend anorganisches oder organisches Glas und

(B) mindestens eine Schicht aus einem linearen Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymer der allgemeinen Formel (1) wobei

R einen einwertigen, gegebenenfalls durch Fluor oder Chlor substituierten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen,

X einen Alkylen-Rest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, in dem einander nicht benachbarte Methyleneinheiten durch Gruppen -O- ersetzt sein können,

A ein Sauerstoffatom oder eine Aminogruppe -NR'-,

Z ein Sauerstoffatom oder eine Aminogruppe -NR'-,

R' Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen,

Y einen zweiwertigen, unsubstituierten oder durch Fluor oder Chlor substituierten Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen,

D einen unsubstituierten oder durch Fluor, Chlor, C1-C6-Alkyl- oder C1-C6-Alkylester substituierten Alkylenrest mit 1 bis 800 Kohlenstoffatomen, in dem einander nicht benachbarte Methyleneinheiten durch Gruppen -O-, -COO-, -OCO-, oder -OCOO-, ersetzt sein können,

n eine Zahl von 1 bis 4000,

a eine Zahl von mindestens 1,

b eine Zahl von 0 bis 40,

c eine Zahl von 0 bis 30 und

d eine Zahl größer 0 bedeuten.
Laminatglas gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass es mindestens zwei Schichten (A) enthält. Laminatglas gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass es zusätzlich weitere Schichten (C) enthält ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Polyvinylbutyral, Polyurethane, Polyharnstoffe, Polyvinylchlorid, Epoxide, Polyester, (Meth)-Acrylate, Silicone, Siliconharzpolymere, modifizierte Silicon-Polymere, Heißschmelz-Klebstoffe, Beschichtungen und Dichtungsmassen, Plastisole, Polyethylen, Polyvinylacetat, Polypropylen, PVC, Polystyrol, Polycarbonat und deren Mischungen. Laminatglas gemäß Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichten (A), (B) und (C) voneinander unabhängig unterschiedliche Dicken aufweisen können. Laminatglas gemäß Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass es statt getrennter Schichten (B) und (C) eine Schicht aus einer Mischung aus (B) und (C) enthält. Laminatglas gemäß Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichten (B) und (C) eine Coextrusionsfolie sind. Laminatglas gemäß Anspruch 1 bis 6, dadurch gekenzeichnet, dass sie eine eine Transparenz von mindestens 89 für den Wellenlängebereich von 350 bis 800 nm zeigen. Laminatglas gemäß Anspruch 1 bis 7, dadurch gekenzeichnet, dass der Brechungsindex der Zwischenschichten im Wellenlängenbereich von 350 bis 800 nm mindestens 1,38 beträgt. Verfahren zur Herstellung des Laminatglases gemäß Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das lineare Organopolysiloxan/Polyharnstoff/Polyurethan-Blockcopolymer (B) hergestellt wird und anschließend auf mindestens eine Schicht (A) aufgebracht wird. Verfahren gemäß Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass

a) die Schicht (B) als Folie hergestellt wird,

b) mindestens eine Folie (B) anschließend zwischen zwei Schichten (A) gelegt wird und

c) unter Druck und Temperatur dauerhaft verbunden wird.
Verfahren gemäß Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass zusätzlich mindestens eine Schicht (C) in das Laminatglas eingebracht wird. Verwendung des Laminatglases gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8 für Fahrzeug-, Flugzeug- und Architekturverglasungen.






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