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Dokumentenidentifikation DE602005000767T2 06.12.2007
EP-Veröffentlichungsnummer 0001616972
Titel Kohlenstofffaser-Verstärktes Metall-Matrix-Verbundwerkstoff und Verfahren zu dessen Herstellung
Anmelder Nissin Kogyo Co. Ltd., Ueda, Nagano, JP
Erfinder Noguchi, Toru, Nagano 386-8505, JP;
Magario, Akira, Nagano 386-8505, JP
Vertreter Eisenführ, Speiser & Partner, 80335 München
DE-Aktenzeichen 602005000767
Vertragsstaaten DE, FR, GB
Sprache des Dokument EN
EP-Anmeldetag 14.07.2005
EP-Aktenzeichen 052544251
EP-Offenlegungsdatum 18.01.2006
EP date of grant 28.03.2007
Veröffentlichungstag im Patentblatt 06.12.2007
IPC-Hauptklasse C22C 47/06(2006.01)A, F, I, 20060131, B, H, EP
IPC-Nebenklasse C22C 49/14(2006.01)A, L, I, 20060131, B, H, EP   C22C 47/08(2006.01)A, L, I, 20060131, B, H, EP   C22C 1/10(2006.01)A, L, I, 20060131, B, H, EP   C08K 7/06(2006.01)A, L, I, 20060131, B, H, EP   

Beschreibung[de]
HINTERGRUND DER ERFINDUNG

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff und ein Verfahren zur Herstellung desselben.

In den vergangen Jahren hat ein Verbundwerkstoff, der Kohlenstoffnanofasern verwendet, die Aufmerksamkeit auf sich gezogen. Von einem solchen Verbundwerkstoff wird erwartet, dass er eine verbesserte mechanische Festigkeit und dergleichen auf Grund der Einlagerung von Kohlenstoffnanofasern aufweist. Dadurch, dass die Kohlenstoffnanofasern starke aggregierende Eigenschaften haben, ist es sehr schwer die Kohlenstoffnanofasern in der Matrix des Verbundwerkstoffs gleichmäßig zu verteilen. Deshalb ist es schwierig einen Kohlenstoffnanofaserverbundwerkstoff zu erhalten, der die gewünschten Eigenschaften besitzt. Darüber hinaus können teure Kohlenstoffnanofasern nicht effizient genutzt werden.

Als Gießverfahren für einen Metallverbundwerkstoff wurde ein Gießverfahren vorgeschlagen, in dem Magnesiumdampf veranlasst wird ein porös geformtes Produkt aus Oxidkeramik während des Einleitens von Stickstoffgas zu durchdringen und sich darin zu verteilen, sodass ein geschmolzenes Metall das porös geformte Produkt durchdringt (z.B. JP Nr. 10-183269). Da bei Gießverfahren aus dem Stand der Technik ein geschmolzenes Metall veranlasst wird ein porös geformtes Produkt von Oxidkeramik zu durchdringen, und dies eine komplizierte Verarbeitung umfasst, ist die Herstellung im industriellen Maßstab schwierig.

ZUSAMMENFASSUNG

Entsprechend eines ersten Aspektes der Erfindung, wird ein Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs bereitgestellt, wobei das Verfahren umfasst,

  • (a) dass ein Elastomer, ein Verstärkungsfüllstoff und Kohlenstoffnanofasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm gemischt werden, und die Kohlenstoffnanofasern durch Verwendung von Scherkraft verteilt werden, um einen Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu erhalten; und
  • (b) dass das Elastomer in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durch einen Metallwerkstoff ersetzt wird, wobei der Verstärkungsfüllstoff die Steifigkeit mindestens des Metallwerkstoffs verbessert.

Entsprechend eines zweiten Aspektes der Erfindung, wird ein Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff bereitgestellt, der einen Metallwerkstoff, einen Verstärkungsfüllstoff, der die Steifigkeit mindestens des Metallwerkstoffs verbessert und Kohlenstoffnanofasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm enthält.

KURZE BESCHREIBUNG DER UNTERSCHIEDLICHEN ANSICHTEN DER ZEICHNUNGEN

1 zeigt schematisch ein Mischverfahren für ein Elastomer und Kohlenstoffnanofasern unter Verwendung eines Offenwalzverfahrens entsprechend einer Ausführungsform der Erfindung.

2 ist ein schematisches Diagramm, das eine Vorrichtung zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs unter Verwendung eines drucklosen Permeationsverfahrens zeigt.

3 ist ein schematisches Diagramm einer Vorrichtung zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs unter Verwendung eines drucklosen Permeationsverfahrens.

4 zeigt eine SEM-Aufnahme eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs, das in einem Beispiel entsprechend der Erfindung erhalten wurde.

DETAILIERTE BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN

Die Erfindung stellt einen Kohlenstofffaserverbundwerkstoff bereit, in dem Kohlenstoffnanofasern gleichmäßig verteilt sind und der eine verbesserte Steifigkeit besitzt sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung.

Entsprechend einer Ausführungsform der Erfindung wird ein Kohlenstofftasermetallverbundwerkstoff bereitgestellt, der ein Metall, einen Verstärkungsfüllstoff, der die Steifigkeit mindestens des Metallwerkstoffs verbessert und Kohlenstoffnanofasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm enthält.

Entsprechend einer Ausführungsform der Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs bereitgestellt, wobei das Verfahren umfasst:

  • (a) dass ein Elastomer, ein Verstärkungsfüllstoff und Kohlenstoffnanofasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm gemischt werden, und die Kohlenstoffnanofasern durch Verwenden von Scherkraft verteilt werden, um den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu erhalten, und
  • (b) dass das Elastomer in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durch einen Metallwerkstoff ersetzt wird, wobei der Verstärkungsfüllstoff die Steifigkeit mindestens des Metallwerkstoffs verbessert.

In dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff sind aus Gründen, die später beschrieben werden, die Kohlenstoffnanofasern in dem Elastomer als Matrix gleichmäßiger verteilt. Insbesondere können selbst Kohlenstoffnanofasern mit einem Durchmesser von ungefähr 30 nm oder weniger oder Kohlenstoffnanofasern in Form einer gebogenen Faser gleichmäßig in dem Elastomer verteilt werden. Deshalb sind die Kohlenstoffnanofasern ebenso in dem Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff gleichmäßig, der dadurch erhalten wird, dass der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff verwendet wird, in dem die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßig verteilt sind.

Die Festigkeit des Metallwerkstoffs wird merklich durch die Zugabe von relativ kleinen Mengen an Kohlenstoffnanofasern verbessert. Darüber hinaus kann die Steifigkeit des Metallwerkstoffs durch Mischen des Verstärkungsfüllstoffs, der die Steifigkeit des Metallwerkstoffs verbessert, zusammen mit Kohlenstoffnanofasern verbessert werden. Da der Verstärkungsfüllstoff, der die Steifigkeit des Metallwerkstoffs verbessert, relativ günstig ist, kann ein Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff mit einer gewünschten Steifigkeit ohne die Verwendung großer Mengen an Kohlenstoffnanofasern erhalten werden, um die Steifigkeit zu verbessern.

Das Elastomer kann entsprechend einer Ausführungsform der Erfindung entweder ein Kautschukelastomer oder ein thermoplastisches Elastomer sein. Im Fall der Verwendung eines Kautschukelastomers, kann das Elastomer entweder eine quervernetzte oder nicht quervernetzte Form haben. Als Rohstoffelastomer wird ein nicht quervernetztes verwendet, wenn ein Kautschukelastomer verwendet wird. Im Falle von thermoplastischen Elastomeren erlaubt Ethylen-Propylen-Kautschuk (EPDM) den Kohlenstoffnanofasern sich nur in geringen Mengen darin zu verteilen. Entsprechend einer Ausführungsform der Erfindung, können die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßig in EPDM verteilt werden, aufgrund des Kohlenstoffnanofaserverteilungseftektes des Verstärkungsfüllstoffs.

Entsprechend des Verfahrens in einer Ausführungsform der Erfindung, kann, da die ungesättigte Bindung oder Gruppe des Elastomers an die aktive Seite der Kohlenstoffnanofaser bindet, insbesondere an das endständige Radikal der Kohlenstoffnanofaser, die Aggregationskraft der Kohlenstoffnanofaser reduziert werden, wobei die Verteilbarkeit ansteigen kann. Die Verwendung eines Elastomers, das einen partikelförmigen Verstärkungsfüllstoff beinhaltet, verursacht turbulente Strömungen des Elastomers, die um den Verstärkungsfüllstoff auftreten, wenn die Kohlenstoffnanofasern durch Anwendung von Scherkraft verteilt werden. Als Ergebnis hat der Kohlenstofffasenrerbundwerkstoff entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung eine Struktur, in der die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßiger in dem Elastomer als in der Matrix verteilt sind. Insbesondere können selbst Kohlenstoffnanofasern mit einem Durchmesser von ungefähr 30 nm oder weniger oder Kohlenstoffnanofasern in Form einer gebogenen Faser in dem Elastomer gleichmäßig verteilt werden.

Der Schritt (a) zur Verteilung der Kohlenstoffnanofaser in dem Elastomer durch Verwenden von Scherkraft kann durch Verwendung eines Offenwalzverfahrens mit einem Walzenabstand von 0,5 mm oder weniger durchgeführt werden.

Der Schritt (b) zum Ersetzen des Elastomers in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durch einen Metallwerkstoff kann durchgeführt werden durch Verwendung (b-1) eines Verfahrens zum Mischen von Partikeln des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs und Partikeln des Metallwerkstoffs und Pulver, das die Mischung bildet, (b-2) eines Verfahrens zum Mischen des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs und des Metallwerkstoffs in einem flüssigen Zustand, wobei bei dem Metallwerkstoff bewirkt wird, dass er sich verfestigt, (b-3) eines Verfahrens, wobei bei einem geschmolzene Metall des Metallwerkstoffs bewirkt wird, dass es den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durchdringt um das Elastomer durch den Metallwerkstoff oder der gleichen zu ersetzen.

Diese Ausführungsformen der Erfindung werden im Detail im Folgenden mit Bezug auf die Zeichnungen beschrieben.

Das Elastomer hat zusätzlich zu einer großen Affinität zu den Kohlenstoffnanofasern bevorzugte Eigenschaften, wie einen bestimmten Grad an Moleküllänge und Flexibilität. In dem Schritt der Verteilung der Kohlenstoffnanofasern in dem Elastomer durch Anwendung von Scherkraft, werden die Kohlenstoffnanofasern und das Elastomer bevorzugt bei so hoher Scherkraft wie möglich miteinander vermischt.

(A) Elastomer

Das Elastomer hat ein Molekulargewicht von bevorzugt 5,000 bis 5,000,000 und mehr, bevorzugt von 20,000 bis 3,000,000. Liegt das Molekulargewicht des Elastomers innerhalb dieser Grenzen, dringt das Elastomer dadurch, dass die Elastomermoleküle geknäuelt und verbunden sind, leicht in den Raum zwischen den aggregierten Kohlenstoffnanofasern ein, um einen verbesserten Effekt der Trennung der Kohlenstoffnanofasern auszubilden. Ist das Molekulargewicht des Elastomers kleiner als 5,000, so ist der Effekt der Verteilung der Kohlenstoffnanofaser reduziert, selbst wenn in einem anschließenden Schritt Scherkraft verwendet wird, da die Elastomermoleküle nicht ausreichend geknäuelt werden. Ist das Molekulargewicht des Elastomers größer als 5,000,000, so wird das Elastomer zu hart und die Verarbeitung wird schwierig.

Die Netzwerkkomponente des Elastomers in einer nicht quervernetzten Form hat eine Spin-Spinrelaxationszeit (T2n/30°C) von bevorzugt 100 bis 3,000 &mgr;sec, und mehr bevorzugt von 200 bis 1,000 &mgr;sec, gemessen bei 30 °C mittels Hahn-Echoverfahren unter Verwendung gepulster kernmagnetischer Resonanz-(NMR) Technik. Wenn das Elastomer eines Spin-Spinrelaxationszeit (T2n/30°C) innerhalb der angegebenen Grenzen hat, so ist das Elastomer flexibel und hat eine ausreichend große molekulare Beweglichkeit. Wenn deshalb das Elastomer und die Kohlenstoffnanofasern gemischt werden, kann das Elastomer leicht, auf Grund seiner hohen molekularen Beweglichkeit, in den Zwischenraum zwischen den Kohlenstoffnanofasern eindringen. Ist die Spin-Spinrelaxationszeit (T2n/30°C) kürzer als 100 &mgr;sec, so kann das Elastomer nicht die ausreichende molekulare Beweglichkeit aufweisen. Ist die Spin-Spinrelaxationszeit (T2n/30°C) länger als 3,000 &mgr;sec, wird es schwierig die Kohlenstoffnanofasern zu verteilen, da sich das Elastomer ähnlich wie eine Flüssigkeit bewegt.

Die Netzwerkkomponente des Elastomers in einer quervernetzten Form hat bevorzugt eines Spin-Spinrelaxationszeit (T2n/30°C) von 100 bis 2,000 &mgr;sec, gemessen bei 30°C mittels Hahn-Echoverfahrens unter Verwendung gepulster NMR-Technik. Die Gründe dafür sind dieselben, wie jene für die nicht quervernetzte Form. Insbesondere liegt, wenn eine nicht quervernetzte Form, die den oben genannten Bedingungen genügt, durch Verwendung des Herstellverfahrens der Erfindung quervernetzt wird, die Spin-Spinrelaxationszeit (T2n) der sich daraus ergebenen quervernetzten Form zumeist in den oben genannten Grenzen.

Die Spin-Spinrelaxationszeit, die durch das Hahn-Echoverfahren unter Verwendung gepulster NMR-Technik erhalten wird, ist eine Messung, die auf die molekulare Beweglichkeit einer Substanz schließen lässt. Im Detail wird, wenn die Spin-Spinrelaxationszeit des Elastomers mittels Hahn-Echoverfahrens unter Verwendung gepulster NMR-Technik gemessen wird, eine erste Komponente, die eine kürzere erste Spin-Spinrelaxationszeit (T2n) hat und eine zweite Komponente, die eine längere zweite Spin-Spinrelaxationszeit (T2nn) hat, detektiert. Die erste Komponente gehört zu den Netzwerkkomponenten (Rückgratmolekül) des Polymers, und die zweite Komponente gehört zu der Nicht-Netzwerkkomponente (verzweigte Komponente, wie eine endständige Kette) des Polymers. Je kürzer die erste Spin-Spinrelaxationszeit ist, desto geringer ist die molekulare Beweglichkeit und desto fester ist das Elastomer. Je länger die erste Spin-Spinrelaxationszeit ist, desto höher ist die molekulare Beweglichkeit und desto weicher ist das Elastomer.

Als Messverfahren der gepulsten NMR-Technik kann ein Fest-Echoverfahren, ein Carr-Purcell-Meiboom-Gill-(CPMG) Verfahren oder ein 90° Pulsverfahren an Stelle des Hahn-Echoverfahrens verwendet werden. Da der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff entsprechend der Erfindung eine mittlere Spin-Spinrelaxationszeit (T2) besitzt, ist das Hahn-Echoverfahren am geeignetsten. Im Allgemeinen ist das Fest-Echoverfahren und das 90°C Pulsverfahren für Messungen der kurzen Spin-Spinrelaxationszeit (T2) geeignet, das Hahn-Echoverfahren ist für Messungen einer mittleren Spin-Spinrelaxationszeit (T2) geeignet und das CPMG-Verfahren ist für Messungen einer langen Spin-Spinrelaxationszeit (T2) geeignet.

Mindestens eine aus Hauptkette, Seitenkette und Endkette des Elastomers enthält ungesättigte Bindungen oder eine Gruppe, die eine Affinität zur Kohlenstoffnanofaser hat, besonders zu einem endständigen Radikal der Kohlenstoffnanofaser oder das Elastomer besitzt Eigenschaften leicht ein solches Radikal oder Gruppe zu erzeugen. Die ungesättigte Bindung oder Gruppe kann mindestens eine ungesättigte Bindung oder Gruppe ausgewählt aus Doppelbindung, einer Dreifachbindung, und funktionellen Gruppen, wie einem Wasserstoff, einer Cabonylgruppe, einer Carboxylgruppe, einer Hydroxylgruppe, einer Aminogruppe, einer Nitrilgruppe, einer Ketogruppe, einer Amidgruppe, einer Epoxidgruppe, einer Vinylgruppe, einem Halogen, einer Urethangruppe, einer Biuretgruppe, einer Allophanatgruppe und einer Harnstoffgruppe sein.

Die Kohlenstoffnanofaser hat im Allgemeinen eine Struktur, in welcher die Seitenoberfläche zu einem sechsgliedrigen Ring von Kohlenstoffatomen geformt ist und das Ende durch Einführung eines fünfgliedrigen Rings geschlossen wird. Da die Kohlenstoffnanofaser eine erzwungene Struktur hat, neigt sie zum Auftreten von Defekten, sodass ein Radikal oder eine funktionelle Gruppe dazu tendiert, sich an den Defekten zu bilden. In einer Ausführungsform der Erfindung können das Elastomer und die Kohlenstoffnanofaser gebunden werden, da mindestens eine aus Hauptkette, Seitenkette und endständiger Kette des Elastomers eine ungesättigte Bindung oder Gruppe mit einer hohen Affinität (Reaktivität oder Polarität), zu dem Radikal der Kohlenstoffnanofaser besitzt. Das befähigt die Kohlenstoffnanofaser sich durch Überwindung der Aggregationskräfte der Kohlenstoffnanofasern leicht zu verteilen.

Als Elastomer können Elastomere, wie Naturkautschuk (NR), epoxidierter Naturkautschuk (ENR) Styrol-Butadienkautschuk (SBR), Nitrilkautschuk (NDR), Chloroprenkautschuk (CR), Etylen-Propylenkautschuk (EPR oder EPDM), Butylkautschuk (HR), Chlorbutylkautschuk (CHR), Acrylkautschuk (ACM), Silikonkautschuk (Q), Fluorkautschuk (FKM), Butadienkautschuk (BR), epoxidierter Butadienkautschuk (EBR), Epichlorhydrinkautschuk (CO oder CEO), Urethankautschuk (U) oder Polysulfidkautschuk (T) verwendet werden; als thermoplastisches Elastomer können olefinbasierte Elastomere (TPO), polyvinylchloridbasierte Elastomere (TPVC), Polyesterelastomere (TPEE), polyurethanbasierte Elastomere (TPU), polyamidbasierte Elastomere (TPEA) oder styrolbasierte Elastomere (SBS) verwendet werden, oder eine Mischung dieser Elastomere. Der Erfinder dieser Erfindung bestätigt, dass es im Einzelnen schwierig ist, die Kohlenstoffnanofaser in Ethylen-Propylen-Kautschuk (EPDM) zu verteilen.

(B) Verstärkungsfüllstoff

Der Verstärkungsfüllstoff verbessert die Steifigkeit mindestens des Metallwerkstoffs. Der Verstärkungsfüllstoff wird in dem Elastomer im Vorfeld gemischt und verteilt und veranlasst die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßiger verteilt zu werden, wenn die Kohlenstoffnanofasern beigemischt werden. Der Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff nach einer Ausführungsform der Erfindung enthält den Verstärkungsfüllstoff bevorzugt in einer Menge von 10 bis 40 Vol.-%. Beträgt die Menge an Verstärkungsfüllstoff weniger als 10 Vol.-%, so kann der Effekt der Verbesserung der Steifigkeit des Metallwerkstoffs nicht erhalten werden. Übersteigt die Menge an Verstärkungsfüllstoff 40 Vol.-%, so wird die Verarbeitung schwierig.

Als Verstärkungsfüllstoff kann ein partikelförmiger Verstärkungsfüllstoff und ein faserförmiger Verstärkungsfüllstoff gegeben sein. Wird ein partikelförmiger Verstärkungsfüllstoff verwendet, so können die Kohlenstoffnanofasern durch auftretende komplizierte Strömungen um den Verstärkungsfüllstoff während der Mischung in Schritt (a), gleichmäßiger in dem Elastomer verteilt werden. Durch Verwendung des partikelförmigen Verstärkungsfüllstoffs können die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßiger verteilt werden, selbst in einem Elastomer, das eine vergleichbar niedrige Verteilbarkeit für Kohlenstoffnanofasern, wie EPDM besitzt. Der partikelförmige Verstärkungsfüllstoff hat bevorzugt einen durchschnittlichen Partikeldurchmesser größer als der durchschnittlicher Durchmesser der verwendeten Kohlenstoffnanofasern. Der durchschnittliche Partikeldurchmesser des partikelförmigen Verstärkungsfüllstoffs ist 500 &mgr;m oder weniger und bevorzugt 1 bis 300 &mgr;m. Die Form des partikelförmigen Verstärkungsfüllstoffs ist nicht auf die Kugelform beschränkt. Der partikelförmige Verstärkungsfüllstoff kann die Form eines Blattes oder einer Schuppe haben, sofern während des Mischens eine turbulente Strömung um den Verstärkungsfüllstoff auftritt.

Als partikelförmiger Verstärkungsfüllstoff kann ein Oxid verwendet werden, wie Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Silica, Titandioxid, Zirkonoxid, oder ein Carbid, wie Silikoncarbid (SiC), Wolframcarbid oder Borcarbid (B4C), ein keramisches Pulver, enthaltend Nitride, die Bornitrid oder Silikonnitrid, ein mineralisches Salz, wie Montmorrillonit, Mica, Wüstit, Magnetit, oder amorphes Silikat, ein anorganisches Pulver, wie Kohlenstoff oder Glas, ein Metallpulver, wie Chrom, Kupfer, Nickel, Molybdän, oder Wolfram, oder eine Mischung dieser Materialien.

Als faserförmiger Verstärkungsfüllstoff kann eine Oxidfaser, wie Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Silica, Titandioxid, oder Zirkonoxid oder eine Faser eines Carbids, wie Silikoncarbid (SiC), Wolframcarbid oder Borcarbid (B4C), eine keramische Faser enthaltend ein Nitrid, wie Bornitrid oder Silikonnitrid oder eine anorganische Faser, wie Kohlenstoff oder Glas, eine Metallfaser, wie Chrom, Kupfer, Nickel, Molybdän, Wolfram, ein Einkristall, wie ein Silikoncarbid (SiC), Silikonnitrid, Bornitrid, Kohlenstoff, Kaliumtitanat, Titanoxid, oder Aluminiumoxid oder Mischungen dieser Materialien verwendet werden.

Wenn der Verstärkungsfüllstoff ein Oxid ist, wird das Oxid auf der Oberfläche des Verstärkungsfüllstoffs durch Radikale reduziert, die durch thermische Zersetzung des Elastomers auf Grund der Durchleitung von geschmolzenem Aluminium erzeugt werden. Dies verbessert die Benetzbarkeit zwischen dem Verstärkungsfüllstoff und dem geschmolzenen Metall des Metallwerkstoffs, wobei die Bindungskraft ansteigen kann. Der oben beschriebene bevorzugte Effekt wird erhalten, wenn der Verstärkungsfüllstoff ein Oxid auf der Oberfläche besitzt.

(C) Kohlenstoffnanofaser

Die Kohlenstoffnanofasern haben einen durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm. Um die Festigkeit des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs zu erhöhen, haben die Kohlenstoffnanofasern einen durchschnittlichen Durchmesser von bevorzugt mehr als 0,5 bis 30 nm. Die Kohlenstoffnanofasern können in Form von linearen oder gebogenen Fasern vorliegen.

Die Menge an zugegebenen Nanofasern ist im einzelnen nicht beschränkt und kann in Abhängigkeit der Anwendung begrenzt sein. Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff entsprechend einer Ausführungsform der Erfindung kann als Rohmaterial für einen Metallverbundwerkstoff verwendet werden. Wenn der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung als Rohmaterial für einen Metallverbundwerkstoff verwendet wird, kann der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff Kohlenstoffnanofasern von 0,01 bis 50 Gew.-% enthalten. Das Rohmaterial für den Metallverbundwerkstoff wird als Masterbatch als eine Kohlenstoffnanofaserquelle verwendet, wenn die Kohlenstoffnanofasern in das Metall gemischt werden.

Wenn Aluminium als Metallwerkstoff als Matrix verwendet wird und das Elastomer in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durch Aluminium in einer Stickstoffatmosphäre durch ein druckloses Permeationsverfahren (Schritt (b)) ersetzt wird, wird um die Kohlenstoffnanofasern ein Aluminiumnitrid erzeugt. Die Menge an erzeugtem Nitrid ist proportional zu der Menge an Kohlenstoffnanofasern. Übersteigt die Menge an Kohlenstoffnanofasern 6 Vol.-% des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs, so kann der Effekt der Verbesserung der Steifigkeit nicht erzielt werden, selbst wenn ein Verstärkungsfüllstoff zugegeben wird, da der komplette Metallwerkstoff nitriert ist. Wenn der Metallwerkstoff während des Schritts (b) nitriert wird, wird es bevorzugt, die Menge an Kohlenstoffnanofaser auf 6 Vol.-% oder weniger des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs anzupassen.

Als Beispiele für die Kohlenstoffnanofasern, kann eine Kohlenstoffnanoröhre und dergleichen gegeben werden. Die Kohlenstoffnanoröhre hat eine Einzelschichtstruktur, in welcher die Graphenschicht der hexagonalen Kohlenstoffschicht zu der Form eines Zylinders geschlossen ist, oder eine Vielschichtstruktur, in welcher zylindrische Strukturen eingebettet sind. Im Speziellen kann die Kohlenstoffnanoröhre nur aus einer Einzelschichtstruktur oder einer Mehrschichtstruktur geformt sein, oder es können eine Einzelschichtstruktur und eine Mehrschichtstruktur in Kombination vorliegen. Ein Kohlenstoffmaterial mit einer partiellen Kohlenstoffnanoröhrenstruktur kann ebenso verwendet werden. Die Kohlenstoffnanoröhre kann als Graphitfibrillennanoröhre bezeichnet werden.

Eine Einzelschichtkohlenstoffnanoröhre oder eine Vielschichtkohlenstoffnanoröhre kann in der gewünschten Größe durch Verwendung eines Bogenentladungsverfahrens, eines Laserablationsverfahrens, eines Dampfphasenwachstumverfahrens oder dergleichen hergestellt werden.

Bei dem Bogenentladungsverfahren, wird zwischen Elektrodenmaterial aus Kohlenstoffstäben in einer Argon oder Wasserstoffatmosphäre bei gegenüber dem atmosphärischen Druck leicht erniedrigtem Druck ein Bogen entladen, wodurch sich eine Vielschichtkohlenstoffnanoröhre an der Kathode abscheidet. Wenn ein Katalysator, wie Nickel/Cobalt dem Kohlenstoffstab beigemengt ist, und ein Bogen entladen wird, wird eine Einzelschichtkohlenstoffnanoröhre aus dem Ruß an der inneren Seitenoberfläche des Verarbeitungsbehälters erhalten.

Bei dem Laserablationsverfahren wird eine Ziel-Kohlenstoffoberfläche, in die ein Katalysator, wie Nickel/Cobalt gemischt ist, mit einem starken Pulslaserlicht eines YAG-Lasers in einem Edelgas (z.B. Argon) bestrahlt, um zu schmelzen und die Kohlenstoffoberfläche zu verdampfen um eine Einzelschichtkohlenstoffnanoröhre zu erhalten.

Beim Dampfphasenwachstumsverfahren, wird eine Kohlenstoffnanoröhre durch thermische Zersetzung von Kohlenwasserstoffen wie Benzol oder Toluol in der Dampfphase synthetisiert. Als spezielle Beispiele für das Dampfphasenwachstumsverfahren kann ein fließendes Katalyseverfahren, ein Zeolith-unterstütztes Katalysatonrerfahren und dergleichen angegeben werden.

Kohlenstoffnanofasern mit verbesserter Adhäsion zu und Benetzbarkeit durch das Elastomer können durch Unterziehung einer Oberflächenbehandlung der Kohlennanofasern, wie ein Ionen-Einspritzverfahren, eine Sputterätzen- oder Plasmabehandlung vor dem Mischen der Kohlenstoffnanofasern in das Elastomer, bereitgestellt werden.

(D) Schritt des Mischens von Kohlenstoffnanofasern in das Elastomer und Verteilung der Kohlenstoffnanofasern durch Anwendung von Scherkraft

In einer Ausführungsform der Erfindung wird im Folgenden ein Beispiel zur Verwendung eines Offenwalzverfahrens mit einem Walzenabstand von 0,5 mm oder weniger als Schritt zum Mischen des Verstärkungsfüllstoffs und der Kohlenstoffnanofasern in das Elastomer beschrieben.

1 stellt ein schematisches Diagramm dar, das das Offenwalzverfahren unter Verwendung von zwei Walzen zeigt. In 1 wird mit der Bezugszahl 10 eine erste Walze bezeichnet, und mit der Bezugszahl 20 eine zweite Walze. Die erste Walze 10 und die zweite Walze 20 sind in einem bestimmten Abstand d von bevorzugt 0,5 mm oder weniger, und mehr bevorzugt 0,1 bis 0,5 mm angeordnet. Die erste und zweite Walze rotieren normalerweise gegeneinander. In dem Beispiel gezeigt in 1, rotieren die erste Walze 10 und zweite Walze 20 in der Richtung, wie es durch die Pfeile angezeigt wird. Wenn die Oberflächengeschwindigkeit der ersten Walze 10 durch V1 angegeben wird, und die Oberflächengeschwindigkeit der zweiten Walze 20 mit V2 angegeben wird, so ist das Oberflächengeschwindigkeitsverhältnis (V1/V2) der ersten Walze 10 und der zweiten Walze 20 bevorzugt 1,05 bis 3,00 und mehr bevorzugt 1,05 bis 1,2. Eine gewünschte Scherkraft kann durch Verwendung eines solchen Oberflächengeschwindigkeitsverhältnisses erhalten werden. Wenn das Elastomer 30 veranlasst wird, sich um die zweite Walze zu bewegen, während die erste und zweite Walze 10 und 20 rotieren, bildet sich zwischen den Walzen 10 und 20 eine Anhöhe 32 des Elastomer. Ein Verstärkungsfüllstoff 50 wird zu der Anhöhe 32 zugegeben, und das Elastomer 30 und der Verstärkungsfüllstoff 50 werden durch das Rotieren der ersten und zweiten Walze 10 und 20 gemischt. Nach Zugabe der Kohlenstoffnanofasern 40 zu der Anhöhe 32, in der das Elastomer 30 und der Verstärkungsfüllstoff 50 gemischt sind, werden die erste und zweite Walze 10 und 20 rotiert. Nach Verringerung des Abstandes zwischen der ersten und der zweiten Walze 10 und 20 auf einen Abstand d werden die erste und die zweite Walze 10 und 20 mit einem bestimmten Oberflächengeschwindigkeitsverhältnis rotiert. Dies verursacht eine hohe Scherkraft, die auf das Elastomer 30 wirkt, wobei die aggregierten Kohlenstoffnanofasern durch die Scherkraft getrennt werden, so dass die Kohlenstoffnanofasern eine nach der anderen entfernt und in dem Elastomer 30 verteilt werden. Wird ein partikelförmiger Verstärkungsfüllstoff verwendet, kann die Scherkraft, die durch die Walzen verursacht wird, turbulente Strömungen verursachen, die um den Verstärkungsfüllstoff, der im Elastomer verteilt ist, auftreten. Diese komplizierten Strömungen verursachen, dass die Kohlenstoffnanofasern noch weiter in dem Elastomer 30 verteilt werden. Sind das Elastomer 30 und die Kohlenstoffnanofasern 40 gemischt, bevor der Verstärkungsfüllstoff 50 zugemischt wird, wird es schwierig, den Verstärkungsfüllstoff 50 zuzumischen, da die Bewegung des Elastomers 30 durch die Kohlenstoffnanofasern 40 begrenzt ist. Deshalb ist es bevorzugt, den Verstärkungsfüllstoff 50 vor Zugabe der Kohlenstoffnanofasern 40 zu dem Elastomer 30 zuzumischen oder wenn die Kohlenstoffnanofasern 40 zu dem Elastomer 30 zugegeben werden.

In diesem Schritt werden das Elastomer und die Kohlenstoffnanofasern bei vergleichbar niedriger Temperatur oder bevorzugt bei 0 bis 50°C, und noch bevorzugter bei 5 bis 30°C gemischt, um eine Scherkraft so hoch wie möglich zu erhalten. Wenn ein Offenwalzverfahren verwendet wird, so wird bevorzugt, die Walztemperatur auf die oben genannte Temperatur festzusetzen. Der Abstand d zwischen der ersten und der zweiten Walze 10 und 20 wird so gewählt, dass er größer ist als der durchschnittliche Partikeldurchmesser des Verstärkungsfüllstoffs 50, selbst wenn der Abstand minimiert ist. Das befähigt die Kohlenstoffnanofasern 40, sich gleichmäßig in dem Elastomer 30 zu verteilen.

Da das Elastomer entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung die oben beschriebenen Eigenschaften besitzt, besonders die oben beschriebene molekulare Konfiguration (Moleküllänge), Molekülbewegung und chemische Wechselwirkung mit den Kohlenstoffnanofasern, ist die Verteilung der Kohlenstoffnanofasern erleichtert. Deshalb kann ein Kohlenstofffaserverbundwerkstoff mit exzellenter Verteilbarkeit und Dispersionsstabilität (Kohlenstoffnanofasern reaggregieren gering) erhalten werden. Im Detail dringt, wenn das Elastomer und die Kohlenstoffnanofasern gemischt werden, das Elastomer, das eine angemessen lange Moleküllänge und eine hohe molekulare Beweglichkeit besitzt, leicht in den Raum zwischen den Kohlenstoffnanofasern ein und ein spezifischer Teil des Elastomers bindet durch chemische Wechselwirkung an eine hoch aktive Seite der Kohlenstoffnanofasern. Wenn in diesem Stadium eine hohe Scherkraft zum Mischen des Elastomers und der Kohlenstoffnanofasern verwendet wird, bewegen sich die Kohlenstoffnanofasern die Bewegung des Elastomers begleitend, wobei die aggregierten Kohlenstoffnanofasern getrennt und in dem Elastomer verteilt werden. Die verteilten Kohlenstoffnanofasern sind aufgrund der chemischen Wechselwirkung mit dem Elastomer vor dem Reaggregieren geschützt, wobei eine exzellente Dispersionsstabilität erhalten werden kann. Da eine bestimmte Menge an partikelförmigem Verstärkungsfüllstoff in dem Elastomer enthalten ist, wird ebenfalls eine Scherkraft in der Richtung verwendet, in der die Kohlenstoffnanofasern sich separieren, aufgrund einer Anzahl an komplizierten Strömungen, sowie turbulenten Strömungen des Elastomers, die um den Verstärkungsfüllstoff auftreten. Deshalb bewegen sich selbst Kohlenstoffnanofasern mit einem Durchmesser von ungefähr 30 nm oder weniger oder Kohlenstoffnanofasern in Form von gebogenen Fasern aufgrund der chemischen Wechselwirkung in Fließrichtung eines jeden Elastomermoleküls, das an die Kohlenstoffnanofaser gebunden ist, wobei die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßiger in dem Elastomer verteilt werden.

Bei dem Schritt der Verteilung der Kohlenstoffnanofasern in dem Elastomer durch Anwendung von Scherkraft kann auch anstelle des Offenwalzverfahrens ein internes Mischverfahren oder ein Mehrfachschneckenextrusionskneterverfahren verwendet werden. Mit anderen Worten, es ist ausreichend, dass eine Scherkraft auf das Elastomer gebracht wird, die ausreicht, die aggregierten Kohlenstoffnanofasern zu separieren.

Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, der durch den Schritt des Mischens und Verteilens des Verstärkungsfüllstoffs mit den Kohlenstoffnanofasern im dem Elastomer (Misch- und Dispergierschritt) erhalten wird, kann nach dem Quervernetzen des Materials unter Verwendung eines quervernetzenden Agens oder ohne Quervernetzen des Materials gebildet werden. Als Verformungsverfahren können ein Kompressionsverformungsprozess, ein Extrusionsverformungsprozess oder dergleichen verwendet werden, um ein gebildetes Produkt unter Verwendung eines Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs zu erhalten. Der Kompressionsverformungsprozess umfasst die Bildung des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, wobei der Verstärkungsfüllstoff und die Kohlenstoffnanofasern in einem unter Druck stehenden Zustand für eine bestimmte Zeit (z.B. 20 min) in einem Formwerkzeug verteilt werden, das die gewünschte Form hat und auf eine bestimmte Temperatur gebracht ist (z.B. 175°C).

In dem Misch- und Dispergierschritt des Elastomer und der Kohlenstoffnanofasern, oder einem anschließenden Schritt kann ein Vermischungsinhaltsstoff, der normalerweise in diesem Prozess am Elastomer verwendet wird, wie ein Kautschuk, zugegeben werden. Als Vermischungsinhaltsstoff kann ein bekannter Vermischungsinhaltsstoff verwendet werden. Zum Beispiel können als Vermischungsinhaltsstoffe quer vernetzende Agentien, vulkanisierende Agentien, Vulkanisationsbeschleuniger, Vulkanisationshemmer, Weichmacher, Plastifizierer, Härter, Verstärkungsagentien, Füllstoffe, der Alterung vorbeugende Agenten, farbgebende Substanzen und dergleichen gegeben werden. Ein Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff kann zum Beispiel auch durch Sintern (Pulverformung) eines Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs erhalten werden, der durch Mischen eines Metallwerkstoffs in dem Elastomer gleichzeitig mit oder getrennt von dem Verstärkungsfüllstoff in einem Formwerkzeug, bei Temperatur gleich oder höher als der Schmelzpunkt des Metallwerkstoffs hergestellt wurde. In diesem Fall wird das Elastomer verdampft und während des Sinterns durch den Meteallwerkstoff ersetzt.

(E) Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, der durch das oben beschriebene Verfahren erhalten wird

In dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung, sind die Kohlenstoffnanofasern, die einen durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm haben in dem Elastomer als Matrix gleichmäßig verteilt. Mit anderen Worten ist das Elastomer durch Kohlenstoffnanofasern eingeschränkt. Die Beweglichkeit der Elastomermoleküle, die durch Kohlenstoffnanofasern eingeschränkt ist, ist gering im Vergleich zu dem Fall, in dem Elastomermoleküle nicht durch Kohlenstoffnanofasern eingeschränkt sind. Deshalb ist die erste Spin-Spinrelaxationszeit (T2n), die zweite Spin-Spinrelaxationszeit (T2nn), und die Spin-Gitterrelaxationsszeit (T1) des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung kürzer als diejenige eines Elastomers, das keine Kohlenstoffnanofasern enthält. Insbesondere wird, wenn die Kohlenstoffnanofasern in das Elastomer, das den Verstärkungsfüllstoff enthält, gemischt werden, die zweite Spin-Spinrelaxationszeit (T2nn) kürzer als die des Elastomers, das nur Kohlenstoffnanofasern enthält.

In dem Zustand, in dem die Elastomermoleküle durch Kohlenstoffnanofasern eingeschränkt sind, ist die Anzahl an Nichtnetzwerkkomponenten (Nichtnetzförmige Kettenkomponenten) aus den folgenden Gründen reduziert. Wenn die molekulare Beweglichkeit des Elastomers im Ganzen durch die Kohlenstoffnanofasern abnimmt, tendieren die Nichtnetzwerkkomponenten sich genauso zu verhalten wie die Netzwerkkomponente, da die Anzahl an Nichtnetzwerkkomponenten, die sich nicht leicht bewegen, erhöht ist. Darüber hinaus tendieren die Nichtnetzwerkkomponenten dazu, an den aktiven Seiten der Kohlenstoffnanofasern adsorbiert zu werden, da sich die Nichtnetzwerkkomponente (endständige Ketten) leicht bewegen. Es wird erachtet, dass diese Phänomene die Anzahl an Nichtnetzwerkkomponenten verringern. Deshalb ist die Fraktion (fnn) an Komponenten, die eine zweite Spin-Spinrelaxationszeit haben, geringer als diejenige von Elastomeren, die keine Kohlenstoffnanofasern enthalten. Insbesondere ist, wenn die Kohlenstoffnanofasern in das Elastomer, das den Verstärkungsfüllstoff enthält, gemischt werden, die Fraktion (fnn) an Komponenten, die eine zweite Spin- Spinrelaxationszeit haben im Vergleich zu einem Elastomer, das nur Kohlenstoffnanofasern enthält, weiter reduziert.

Deshalb hat ein Kohlenstofffasenrerbundwerkstoff entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung bevorzugt Werte, gemessen mittels Hahn-Echoverfahrens unter Verwendung gepulster NMR-Technik, die innerhalb des folgenden Bereichs liegen. Im Einzelnen ist es bevorzugt, dass in dem nicht quervernetzten Kohlenstofffaserverbundwerkstoff die erste Spin-Spinrelaxationszeit (T2n), gemessen bei 150°C bei 100 bis 3,000 &mgr;sec liegt, und die zweite Spin-Spinrelaxationszeit (T2nn), gemessen bei 150°C, fehlt oder 1,000 bis 10,000 &mgr;sec ist und die Fraktion (fnn) der Komponenten, die eine zweite Spin-Spinrelaxationszeit haben, geringer als 0,2 ist.

Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung kann als ein Elastomermaterial verwendet werden und kann auch als Rohmaterial für einen Metallverbundwerkstoff oder dergleichen verwendet werden, wie oben beschrieben. Die Kohlenstoffnanofasern sind im Allgemeinen nur zu einem geringen Anteil in dem Medium geknäuelt und verteilt. Wird ein Kohlenstofffaserverbundwerkstoff entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung als Rohmaterial für einen Metallverbundwerkstoff verwendet, so können die Kohlenstoffnanofasern leicht in dem Medium durch Mischen des Rohmaterials und des Mediums, wie eines Metalls, verteilt werden, da die Kohlenstoffnanofasern in dem Elastomer in einem dispergierten Zustand vorliegen.

(F) Schritt (b) zur Herstellung von Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff Pulverformungsverfahren

Schritt (b) zur Herstellung des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs kann durch (b-1) Mischen von Partikeln des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, der entsprechend einer der oben beschriebenen Ausführungsformen enthalten wurde, und Partikeln des Metallwerkstoffs und des Pulvers, das die Mischung bildet, durchgeführt werden. Im Detail werden Partikel des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, die entsprechend der oben beschriebenen Ausführungsformen erhalten wurden und Partikeln des Metallwerkstoffs gemischt, die entstehende Mischung in einem Formwerkzeug komprimiert, und das komprimierte Produkt bei der Sintertemperatur des Metallwerkstoffs (zum Beispiel 550°C, wenn der Metallpartikel ein Aluminiumpartikel ist) gesintert um den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu erhalten. In dem Pulverformungsschritt, wird das Elastomer in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff bei der Sintertemperatur zersetzt, entfernt und durch den Metallwerkstoff ersetzt.

Die Pulverformung entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung ist dieselbe, wie die Pulverformung in einem Metallformungsprozess, und umfasst Pulvermetallurgie. Als Sinterverfahren kann ein allgemeines Sinterverfahren, ein Spark-Plasmasinterverfahren (SPS) unter Verwendung einer Plasmasintervorrichtung oder dergleichen verwendet werden.

Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff und Partikel des Metallwerkstoffs können durch Trockenmischen, Nassmischen oder dergleichen gemischt werden. Wenn das Nassmischen verwendet wird, wird es bevorzugt, den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff mit den Partikeln des Metallwerkstoffs in einem Lösungsmittel zu mischen (Nassvermischen). Es wird bevorzugt, den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu Partikeln zu vermahlen, bevorzugt durch Gefriervermalung oder dergleichen, bevor der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff vermischt wird.

Der Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff, der durch einen solchen Pulverformungsschritt hergestellt wird, wird in einem Zustand erhalten, in dem die Kohlenstoffnanofasern in dem Metallwerkstoff als Matrix verteilt sind. Ein Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, der die gewünschten Eigenschaften hat, kann durch Anpassung des Mischverhältnisses des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs und der Partikel des Metallwerkstoffs hergestellt werden.

Gießverfahren

Schritt (b) zur Herstellung des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs kann auch durch (b-2) einen Gießschritt aus Mischen des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, der entsprechend der oben beschriebenen Ausführungsformen erhalten wurde, und des Metallwerkstoffs in einem flüssigen Zustand und Erwirken der Verfestigung des Metallwerkstoffs ausgeführt werden. In dem Gießschritt kann ein Metallschmelzegießverfahren ein Formwerkzeuggießverfahren oder ein Niedrigdruckgießverfahren, in dem das geschmolzene Metall in ein Formwerkzeug aus Stahl gegossen wird, durchgeführt werden. Ein Verfahren, das durch spezielle Gießverfahren klassifiziert wird, wie ein Hochdruckgießverfahren, in dem ein geschmolzenes Metall dazu gebracht wird sich bei hohen Drücken zu verfestigen, ein Thixogießverfahren, bei dem ein geschmolzenes Metall gerührt wird oder ein Zentrifugalgießverfahren, bei dem ein geschmolzenes Metall unter Verwendung von Zentrifugalkraft in ein Formwerkzeug gegossen wird, kann ebenfalls verwendet werden. Bei diesen Gießverfahren wird ein geschmolzenes Metall in einem Formwerkzeug in einem Zustand verfestigt, in dem der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff in dem geschmolzenen Metall gemischt wird, um einen Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu bilden. Bei dem Gießschritt wird das Elastomer in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durch die Hitze des geschmolzenen Metalls zersetzt, entfernt und durch den Metallwerkstoff ersetzt.

Das geschmolzene Metall, das in dem Gießschritt verwendet wird, kann aus entsprechenden Metallen, die allgemein in Gießverfahren verwendet werden, ausgewählt werden, wie Eisen oder eine Eisenlegierung, Aluminium oder eine Aluminiumlegierung, Magnesium oder Magnesiumlegierung, Kupfer oder Kupferlegierung und Zink oder eine Zinklegierung entweder einzeln oder in Kombination von zweien oder gar mehreren in Abhängigkeit der Anwendung. Der Metallwerkstoff, der als geschmolzenes Metall verwendet wird, ist auf Grund des Verstärkungsfüllstoffs, der in den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff im Voraus gemischt wurde, mit einer verbesserten Steifigkeit ausgestattet, wobei die Stärke des resultierenden Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs verbessert werden kann.

Permeationsverfahren

Schritt (b) zur Herstellung des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs kann mittels (b-3) eines Permeationsverfahrens durchgeführt werden, bei dem ein geschmolzener Metallwerkstoff einen Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, der entsprechend einer oben beschriebene Ausführungsform erhalten wurde, durchdringt, um das Elastomer durch den geschmolzenen Metallwerkstoff zu ersetzen. In einer Ausführungsform der Erfindung wird ein Gießschritt unter Verwendung eines drucklosen Permeationsverfahrens beschrieben, der dazu führt, dass das geschmolzene Metall den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durchdringt, wie im Folgenden im Detail beschrieben mit Bezugnahme auf die 2 und 3.

Die 2 und 3 sind schematische Konfigurationsdiagramme einer Vorrichtung zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs unter Verwendung eines drucklosen Permeationsverfahrens. Als Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, der durch die oben beschriebene Ausführungsform erhalten wurde, kann ein Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 verwendet werden, der im Voraus durch Kompression in einem Formwerkzeug gebildet wurde, das die Form des Endprodukts hat. Es wird bevorzugt, dass der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 nicht quervernetzt ist. Ist der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 nicht quervernetzt, so ist die Permeationsrate des geschmolzenen Metalls erhöht. In 2 ist der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 (zum Beispiel einer, der durch Mischen eines Verstärkungsfüllstoffs, wie Aluminiumpartikel 50 und Kohlenstoffnanofasern 40 in ein nicht quervernetztes Elastomer 30 erhalten wurde) in einen geschlossenen Behälter 1 eingefüllt. Ein Metallblock, wie ein Aluminiumblock 5 wird auf dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 aufgebracht. Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 und der Aluminiumblock, die in dem Behälter 1 untergebracht sind, werden auf eine Temperatur gleich oder höher des Schmelzpunktes von Aluminium unter Verwendung einer Heizvorrichtung (nicht gezeigt) erhitzt, die in dem Behälter 1 bereitgestellt ist. Der erhitzte Aluminiumblock 5 wird geschmolzen um geschmolzenes Aluminium (geschmolzenes Metall) zu bilden. Das Elastomer 30 in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4, das in Kontakt mit dem geschmolzenen Aluminium gekommen ist, wird zersetzt und verdampft und das geschmolzene Aluminium (geschmolzenes Metall) durchdringt den Raum, der durch die Zersetzung des Elastomers 30 gebildet wurde.

In dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung erlaubt es der Raum, der durch die Zersetzung des Elastomers 30 gebildet wurde, dem geschmolzenen Aluminium den gesamten Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4 zu durchdringen, auf Grund von kapillaren Phänomenen. Das geschmolzene Aluminium durchdringt den Raum zwischen den Aluminiumpartikeln 50, die reduziert und mit einer verbesserten Benetzbarkeit ausgestattet sind, auf Grund des kapillaren Phänomens, wobei der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff komplett mit dem geschmolzenen Aluminium gefüllt ist. Das Erhitzen unter Verwendung einer Heizvorrichtung in dem Behälter 1 wird dann beendet, sodass das geschmolzene Metall, das das gemischte Material 4 durchdrungen hat, gekühlt und verfestigt wird, um einen Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 6 wie in 3 gezeigt zu erhalten, in dem die Kohlenstoffnanofasern 40 gleichmäßig verteilt sind. Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff 4, der in dem Gießschritt verwendet wird, wird im Voraus durch einen Verstärkungsfüllstoff desselben Metalls wie das des geschmolzenen Metalls gebildet, das in dem Gießschritt verwendet wurde. Das befähigt das geschmolzene Metall und den Verstärkungsfüllstoff sich leicht zu vermischen, wobei ein homogenes Metall erhalten werden kann.

Die Atmosphäre in dem Behälter 1 kann durch eine Druckverminderungsvorrichtung 2, wie eine Vakuumpumpe, die mit dem Behälter 1 verbunden ist, bevor der Behälter 1 erhitzt wird, entfernt werden. Stickstoffgas kann aus einer Inertgasleitung 3 in den Behälter eingefüllt werden, wie einem Stickstoffgaszylinder, der mit dem Behälter 1 verbunden ist.

Es ist bekannt, dass die Aluminiumpartikel 42 (Oxide), die als Verstärkungsfüllstoff verwendet werden, eine schlechte Benetzbarkeit in dem geschmolzenen Aluminium aufweisen. Entsprechend einer der Ausführungsformen der Erfindung, weisen die Aluminiumpartikel 42 eine exzellente Benetzbarkeit in dem geschmolzenen Aluminium auf. Das liegt daran, dass wenn das geschmolzene Aluminium in den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff eingedrungen ist, die Molekülenden des thermisch zersetzten Elastomers zu Radikalen werden, sodass die Oberfläche des Aluminiumblocks 5 und der Aluminiumpartikel 42 durch die Radikale reduziert wird. Deshalb kann, nach einer der Ausführungsformen der Erfindung Gießen unter Verwendung eines drucklosen Permeationsverfahren ohne die Bereitstellung einer reduzierenden Atmosphäre wie bei den bestehenden Verfahren angewendet werden, da die reduzierende Atmosphäre selbst im Inneren des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs durch Zersetzen des Elastomers, das den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff enthält, erhalten werden kann. Wie oben beschrieben, wird die Benetzbarkeit zwischen der Oberfläche des reduzierten Aluminiumpartikels und dem eingedrungenen geschmolzenen Aluminium verbessert, wobei ein homogenerer integrierter Metallwerkstoff oder ein geformtes Produkt unter Verwendung eines Metallwerkstoffs erhalten werden kann. Darüber hinaus bedingen Strömungen auf Grund der Permeation des geschmolzenen Aluminiums, dass die Kohlenstoffnanofasern die Aluminiumpartikel durchdringen. Des Weiteren sind die Oberflächen der Kohlenstoffnanofasern durch die Radikale aus den zersetzten Elastomermolekülen aktiviert, wobei die Benetzbarkeit des geschmolzenen Aluminiums verbessert wird. Der Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff, der dann erhalten wird, enthält die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßig in der Aluminiummatrix verteilt. Das geschmolzene Aluminium ist vor Oxidation, durch Durchführen des Gießschritts in einer inerten Atmosphäre geschützt, wobei die Benetzbarkeit der Aluminiumpartikeln weiter verbessert wird.

Die Studie, die durch den Erfinder der Erfindung durchgeführt wurde, zeigt, dass der Metallwerkstoff um die Kohlenstoffnanofasern nitriert ist, wenn der Gießschritt (Permeationsverfahren) in einer Stickstoffatmosphäre durchgeführt wird. Die Menge an Nitrid ist proportional zu der Menge an gemischter Kohlenstofffaser. Übersteigt die Menge an Kohlenstoffnanofaser in dem Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff 6 Vol.-%, so ist der gesamte Metallwerkstoff nitriert. Ist der gesamte Metallwerkstoff nitriert, kann der Effekt der Verbesserung der Steifigkeit durch den Verstärkungsfüllstoff nicht erhalten werden. Wird deshalb der Gießschritt (Permeationsverfahren) in einer Stickstoffatmosphäre durchgeführt, so wird bevorzugt, dass die Menge an Kohlenstoffnanofaser 6 Vol.-% oder weniger des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs beträgt.

Der Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff, der dann erhalten wird, weist, auf Grund der gleichmäßig verteilten Kohlenstoffnanofasern, eine verbesserte Steifigkeit auf. Darüber hinaus kann die Steifigkeit des Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs durch den Verstärkungsfüllstoff verbessert werden. Beispiele entsprechend der Erfindung und Vergleichsbeispiele werden im Folgenden beschrieben. Die Erfindung ist nicht auf die folgenden Beispiele begrenzt.

Beispiele 1 bis 10 und Vergleichsbeispiele 1 bis 3 (1) Vorbereitung der Probe (a) Vorbereitung des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs

Schritt 1: Offene Walzen, mit einem Walzendurchmesser von 6 inch (Walztemperatur: 10 bis 20°C) wurden mit einer bestimmten Menge (Vol.-%). eines Naturkautschuks (NR), wie in Tabelle 1 gezeigt, vorbereitet, und der Naturkautschuk um die Walzen gewunden.

Schritt 2: Ein Verstärkungsfüllstoff, in einer Menge (Vol.-%), wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde zu dem Naturkautschuk (NR) zugegeben. Der Walzenabstand wurde auf 1,5 mm festgesetzt. Der Typ des Verstärkungsfüllstoffs, der zugegeben wurde, wird später beschrieben.

Schritt 3: Kohlenstoffnanofasern („CNT" in Tabelle 1) wurden in einer Menge (Vol.-%), wie in Tabelle 1 gezeigt, zu dem Naturkautschuk (NR), der den Verstärkungsfüllstoff enthält, zugegeben. Der Walzenabstand wurde auf 1,5 mm festgesetzt.

Schritt 4: Nach Zugabe der Kohlenstoffnanofasern wurde die Mischung des Naturkautschuks (NR) und der Kohlenstoffnanofasern von den Walzen entfernt.

Schritt 5: Nach Verringerung des Walzenabstandes von 1,5 mm auf 0,3 mm, wurde die Mischung aufgetragen und eng gewalzt. Das Oberflächengeschwindigkeitsverhältnis der beiden Walzen wurde auf 1,1 festgesetzt. Das enge Walzen wurde schnell 10 mal nacheinander durchgeführt.

Schritt 6: Nachdem der Walzenabstand auf einen bestimmen Abstand (1,1 mm) festgesetzt wurde, wurde die Mischung dem engen Walzen unterworfen und geplättet.

Kohlenstofffaserverbundwerkstoffe (nicht quervernetzte Proben) aus den Beispielen 1 bis 10 wurden somit erhalten. Kohlenstofffaserverbundwerkstoffe (nicht quervernetzte Proben) der Vergleichsbeispiele 1 bis 3 wurden ohne Durchführung des Schrittes 2 erhalten.

(b) Vorbereitung des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs

Der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, der durch Schritt (a) in jedem der Beispiele 1 bis 10 erhalten wurde, wurde in den Behälter (Brennofen) überführt. Nachdem ein Aluminiumblock (Metall) auf dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff aufgebracht wurde, wurden der Kohlenstofffaserverbundwerkstoff und der Aluminiumblock bis zum Schmelzpunkt des Aluminiums in einer Inertgas (Stickstoff)-Atmosphäre erhitzt. Der Aluminiumblock schmolz zu geschmolzenem Aluminium, und das geschmolzene Metall, durchdrang die nicht quervernetzte Probe, so dass es den Naturkautschuk (NR) in der nicht quervernetzten Probe ersetzte. Nach Vervollständigung der Permeation des geschmolzenen Aluminiums wurde es dem Aluminium erlaubt sich abzukühlen und sich zu verfestigen, um den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu erhalten.

Als Vergleichsbeispiel 2 wurde eine Aluminiumprobe verwendet In den Beispielen 1 bis 10 wurden Kohlenstoffnanofasern, die einen durchschnittlichen Durchmesser (Faserdurchmesser) von ungefähr 13 nm haben verwendet. Als Aluminiumblock wurde eine AC3C-Legierung verwendet. Als Verstärkungsfüllstoff wurde Ruß mit einem durchschnittlichen Partikeldurchmesser von 28 nm, Aluminiumpartikel mit einem durchschnittlichen Partikeldurchmesser von 30 &mgr;m, Silikoncarbidpartikel mit einem durchschnittlichen Partikeldurchmesser von 10 &mgr;m, Wolframpartikel mit einem durchschnittlichen Partikeldurchmesser von 13 &mgr;m, Kohlenstofffasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 28 &mgr;m, Aluminiumoxidkurzfasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 250 &mgr;m, Silikoncarbidkurzfasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 100 &mgr;m, rostfreie Stahlfasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 10 &mgr;m, Boreinkristalle mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 200 nm, Silikoncarbideinkristalle mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 150 nm verwendet.

(2) Messungen unter Verwendung gepulster NMR-Technik

Jede nicht quervernetzte Probe wurde der Messung mittels Hahn-Echoverfahren unter Verwendung gepulster NMR-Technik unterworfen. Die Messung wurde durchgeführt unter Verwendung eines „JMN-MU25", hergestellt durch JEOL, Ltd. Die Messungen wurden durchgeführt unter den Bedingungen: 1H-Beobachtungskern, einer Resonanzfrequenz von 25 MHz, und einer 90° Pulsweite von 2 &mgr;sec und es wurde eine Kurve aufgenommen, während des Austausches Pi in der Pulssequenz (90°x-Pi-180°x) des Hahn-Echoverfahrens. Die Probe wurde in einem Zustand vermessen, in dem sie in einem Probenröhrchen in einen bestimmten Magnetfeldstärkebereich eingebracht wurde. Die Messtemperatur betrug 150°C. Die erste Spin-Spin-Relaxationszeit (T2n), die zweite Spin-Spin-Relaxationszeit (T2nn) und die Fraktion (fnn) der Komponenten, die eine zweite Spin-Spin-Relaxationszeit haben, wurde für das Rohmaterialelastomer und die nicht quervernetzte Probe des Verbundwerkstoffs bestimmt. Die erste Spin-Spin-Relaxationszeit (T2n) wurde ebenso bei einer Messtemperatur von 30°C für das Rohmaterialelastomer gemessen. Die Messergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt. Die zweite Spin-Spin-Relaxationszeit (T2nn) wurde in den Beispielen 1 bis 10 nicht detektiert. Deshalb war die Fraktion (fnn) der Komponenten, die eine zweite Spin-Spin-Relaxationszeit haben, gleich Null.

(3) Messungen der Bruch-Steifigkeit, Druckstreckgrenze und Elastizitätsmodul.

Die Bruch-Steifigkeit (MPa) und das Elastizitätsmodul (Gpa) der Proben der Beispiele 1 bis 10 und Vergleichsbeispiele 1 bis 3 wurde nach JIS Z 2241 vermessen. Die 0,2-%ige Druckstreckgrenze (s0,2) wurde gemessen als Druckstreckgrenze (MPa), die durch Kompression der Probe mit Dimensionen von 10 × 10 × 5 (Dicke) mm bei 0,5 mm/sec erhalten wurde. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1 und 2 gezeigt.

Aus den Ergebnissen, wie sie in Tabelle 1 gezeigt werden, wurden die folgenden Punkte aus den Beispielen 1 bis 10 der Erfindung dargelegt. Im Einzelnen ist die erste Spin-Spin-Relaxationszeit bei 150°C (T2n/150°C) des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, der den Verstärkungsfüllstoff beinhaltet und die Kohlenstoffnanofasern kürzer als die des Rohmaterialelastomers, das keinen Verstärkungsfüllstoff und keine Kohlenstoffnanofasern enthält. Die zweite Spin-Spin-Relaxationszeit bei 150°C (T2nn/150°C) des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, der einen Metallverstärkungsfüllstoff aber keine Kohlenstoffnanofasern enthält und die Fraktion (fnn/150°C) an Kohlenstofffaserverbundwerkstoff, die den Verstärkungsfüllstoff und die Kohlenstoffnanofasern enthält ist kleiner als die des Rohmaterialelastomers, das keinen Verstärkungsfüllstoff und keine Kohlenstoffnanofasern enthält. Diese Ergebnisse lassen vermuten, dass die Kohlenstoffnanofasern gleichmäßig in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff entsprechend den Beispielen verteilt sind.

Wenn man das Vergleichsbeispiel 2, in dem ein Aluminiumblock verwendet wurde, mit den Vergleichsbeispielen 1 und 3 vergleicht, in denen Kohlenstoffnanofasern zugegeben wurden, ist, während die Bruch-Steifigkeit und die Druckstreckgrenze in den Vergleichsbeispielen 1 und 3 verbessert sind, das Elastizitätsmodul nur zu einem geringen Anteil verbessert. Da das Elastizitätsmodul der Kohlenstofffaserverbundwerkstoffe der Beispiele 1 bis 10 signifikant verbessert ist, wurde gefunden, dass zusätzlich zu der Verbesserung der Steifigkeit durch die Kohlenstoffnanofasern, die Steifigkeit auch durch den Verstärkungsfüllstoff verbessert wurde.

4 ist eine SEM-Aufnahme einer Bruchfläche eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs aus Beispiel 2. Ein dünner faserförmiger Abschnitt in 4 zeigt die gebogenen faserförmigen Kohlenstoffnanofasern mit einem Durchmesser von ungefähr 13 nm. Da die Kohlenstoffnanofaser wie gezeigt in 4 eine größere Dicke als der Durchmesser hat, ist es selbstverständlich, dass die Oberfläche der Kohlenstoffnanofaser mit Aluminiumnitrid beschichtet ist. Es ist ferner selbstverständlich, dass die Kohlenstoffnanofasern, die mit Aluminium beschichtet sind, in der Aluminiummatrix verteilt sind und nur zu einem kleinen Anteil geknäuelt sind. Die Aufnahmebedingungen wurden für die Beschleunigungsspannung auf 7,0 kV und für die Magnetisierung auf 20,0 k gesetzt.

Wie oben beschrieben, wurde, entsprechend der Erfindung gefunden, dass die Kohlenstoffnanofasern, die einen durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm besitzen und sich im Allgemeinen in einer Matrix nur zu einem geringen Anteil verteilen, gleichförmig in dem Elastomer verteilt werden können. Darüber hinaus wurde gefunden, dass selbst dünne Kohlenstoffnanofasern mit einem Durchmesser von 30 nm oder weniger oder Kohlenstoffnanofasern, die gebogen und leicht geknäuelt sind, durch Mischen des Verstärkungsfüllstoffs in das Elastomer ausreichend verteilt werden können.

Obwohl nur einige der Ausführungsformen der Erfindung oben im Detail beschrieben wurden, kann der Fachmann abschätzen, dass viele Modifikationen in den Ausführungsformen möglich sind, ohne von der neuen Lehre und den Vorteilen dieser Erfindung Abstand zu nehmen. Entsprechend sind alle Modifikationen im Rahmen dieser Erfindung enthalten.


Anspruch[de]
Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs, wobei das Verfahren umfasst:

(a) dass ein Elastomer, ein Verstärkungsfüllstoff und Kohlenstoffnanofasern mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm gemischt werden, und die Kohlenstoffnanofasern durch Anwendung von Scherkraft verteilt werden, um einen Kohlenstofffaserverbundwerkstoff zu erhalten; und

(b) dass das Elastomer in dem Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durch einen Metallwerkstoff ersetzt wird, wobei der Verstärkungsfüllstoff die Steifigkeit mindestens des Metallwerkstoffs verbessert.
Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs, nach Anspruch 1, wobei der Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff den Verstärkungsfüllstoff in einer Menge 10 bis 40 Vol.-% enthält. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Verstärkungsfüllstoff Aluminiumoxid ist. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Verstärkungsfüllstoff partikelförmig ist und sein durchschnittlicher Partikeldurchmesser größer ist als der durchschnittliche Durchmesser der Kohlenstoffnanofasern. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach Anspruch 4, wobei der Verstärkungsfüllstoff einen durchschnittlichen Partikeldurchmesser von 500 &mgr;m oder weniger hat. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei das Elastomer ein Molekulargewicht von 5,000 bis 5,000,000 hat. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei Hauptkette, Seitenkette und/oder Endkette des Elastomers mindestens eine ungesättigte Bindung oder Gruppe enthält, die eine Affinität zu Kohlenstoffnanofasern hat, ausgewählt aus Doppelbindung, Dreifachbindung, Wasserstoff, Carbonylgruppe, Carboxylgruppe, Hydroxylgruppe, Aminogruppe, Nitrilgruppe, Ketogruppe, Amidgruppe, Epoxidgruppe, Estergruppe, Vinylgruppe, Halogen, Urethangruppe, Biuretgruppe, Allophanatgruppe und Harnstoffgruppe. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Netzwerkkomponente des Elastomers in einer nicht quervernetzten Form eine Spin-Spinrelaxationszeit (T2n), gemessen bei 30°C mittels des Hahn-Echoverfahrens unter Verwendung gepulster kernmagnetischer Resonanz-(NMR) Technik von 100 bis 3,000 &mgr;sec hat. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei eine Netzwerkkomponente des Elastomers in einer quervernetzten Form eine Spin-Spinrelaxationszeit (T2n), gemessen bei 30°C mittels des Hahn-Echoverfahrens unter Verwendung gepulster kernmagnetischer Resonanz-(NMR) Technik von 100 bis 2,000 &mgr;sec hat. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei der Schritt (a) unter Verwendung eines Offenwalzverfahrens mit einem Walzenabstand von 0.5 mm oder weniger durchgeführt wird. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach Anspruch 10, wobei zwei Walzen in dem Offenwalzverfahren verwendet werden, die ein Oberflächengeschwindigkeitsverhältnis von 1,05 bis 3,00 haben. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei der Schritt (a) bei 0 bis 50 °C durchgeführt wird. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 12, wobei der Schritt (b) das Mischen von Partikeln des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs und des Metallwerkstoffs umfasst und Pulver, die eine Mischung des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs und des Metallwerkstoffs bilden. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 12, wobei der Schritt (b) das Mischen des Kohlenstofffaserverbundwerkstoffs und des Metallwerkstoffs in einem fließfähigen Zustand umfasst, und der Metallwerkstoff verfestigt wird. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoffs nach einem der Ansprüche 1 bis 12, wobei der Schritt (b) umfasst, dass der geschmolzene Metallwerkstoff den Kohlenstofffaserverbundwerkstoff durchdringt und das Elastomer durch den geschmolzenen Metallwerkstoff ersetzt wird. Kohlenstofffasermetallverbundwerkstoff enthaltend: einen Metallwerkstoff, einen Verstärkungsfüllstoff, der die Steifigkeit von mindestens einem Metallwerkstoff verbessert; und Kohlenstoffnanofasern mit einen durchschnittlichen Durchmesser von 0,5 bis 500 nm.






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